2009-10賽季，是詹姆斯生涯中的第一個特殊賽季。
因為這個賽季，詹姆斯和騎士的合同進入最後一年，賽季結束，他將成為完全自由的球員，如果騎士隊無法在這個賽季完成奪冠，那麼詹姆斯將有權選擇去留。
為了留住詹姆斯，丹尼爾.吉爾伯特一邊積極的遊說「小皇帝」趕緊續約，另一方面，他也在積極補強，讓騎士隊能夠從東部殺出重圍，從而劍指總冠軍。
於是，在2009年的夏天，騎士隊做出了驚天引援，籤下了「大鯊魚」奧尼爾。
一時間，「鯊皇組合」成為了奪冠的熱門。
「鯊皇組合」未能帶領騎士走向巔峰
然而，此時的奧尼爾，畢竟已經37歲高齡，在籃下的統治力早已消失殆盡，更何況詹姆斯是一個擅長突破的球員，而奧尼爾在內線有著很大的空間佔有率，並且奧尼爾並不擅長打擋拆。
這樣的組合，究竟能夠發揮多大的威力，成為了騎士球迷心中最大的擔憂。
揭幕戰，凱爾特人告訴了騎士答案，儘管詹姆斯狂砍38分4籃板8助攻，奧尼爾拿下了10分10籃板，可是凱爾特人還是以95-89，擊敗騎士。這讓詹姆斯懊惱不已，期待著以後一雪前恥，卻未曾想到這次失敗，實則是整個賽季的縮影。
常規賽結束，騎士隊在「小皇帝」詹姆斯的帶領下，以61勝21負的戰績再次笑傲全聯盟，詹姆斯場均29.7分7.3籃板8.6助攻，再次蟬聯了常規賽MVP，並連續第五個賽季入選聯盟最佳陣容1陣。
至於奧尼爾，曾經的大鯊魚，如今已經變成了老鯊魚，場均12分6.7籃板1.5助攻的數據，未能成為騎士的第二巨頭。相反，另外兩名全明星替補球員，莫裡斯-威廉士和安託萬-賈米森都能夠場均貢獻15.8分，這給詹姆斯減輕了不小的壓力。
但是到了季後賽，在4-1淘汰公牛以後，詹姆斯的右肘韌帶撕裂，打止痛針堅持出戰，另外，半決賽期間傳出的同隊隊友韋斯特和詹姆斯母親有染的時間，更是讓詹姆斯難以接受，騎士的化學反應已經被徹底破壞，最終以2-4不敵凱爾特人。
詹姆斯的騎士生涯也就此結束。
皇者絕唱：最後的戰役
2010年5月14日，騎士做客波士頓北岸花園球館。這是雙方東部半決賽的第六場，此前凱爾特人以3-2領先，如果騎士本場落敗，將打道回府。
但是詹姆斯在第一輪遭遇的右肘韌帶撕裂，困擾著他，儘管打了止痛針，還是出現了過多的失誤，最後葬送了比賽。
此役，詹姆斯拿到了27分19籃板10助攻的三雙數據，19個籃板也是詹姆斯個人季後賽籃板新高，另外他還貢獻3次搶斷，這四項數據也是全隊最高。
不過取得這樣的數據的代價是：詹姆斯全場21投僅8中，命中率只有38%，同時出現了9次失誤，這也使得他完美的三雙數據變成了尷尬的「準四雙」。
最慘痛的是，最終球隊輸掉了比賽，慘遭淘汰出局。
皇者的決定：我會將我的天賦帶到南海岸
克利夫蘭七年歲月，詹姆斯在這裡完成了從菜鳥到巨星的轉變，他率領騎士進過總決賽，也曾給這座城市帶來無限希望。
每一次的成功，都會讓人滿懷信心繼續奮鬥，而每一次的失敗也往往令人黯然傷神。詹姆斯在騎士隊的七年裡，成功和失敗是對等的，只是在「皇帝」心中，他渴望在一個更大的舞臺創造傳奇，於是，他做出了人生中最重要的一個決定，離開這支心心相印7年的球隊，加盟了擁有韋德的熱火隊。
騎士隊從此一落千丈，一舉回到那個群龍無首的黑暗年代。而詹姆斯則在熱火如魚得水，四年兩冠終成霸業。
在一次採訪中，詹姆斯面對媒體表露心聲：我依然熱愛那座城市，我曾經在哪裡和所有的球迷有著偉大的回憶，我願意將來重回騎士隊。
一語成真，當詹姆斯決定再次回到克利夫蘭，那已經是四年之後的事情了。