轉載|reports:簡述X射線自由電子雷射裝置

X-ray Free-Electron Laser Facilities: An Overview

Paul Scherrer Institut (PSI)

前言：近年來，我們偶爾能從各類媒體、會議及研究文章中見到X射線自由電子雷射這一名詞。眾多朋友笑言，X射線、自由電子、雷射這些詞語都相對常見、易懂，組合在一起成為專有名詞後就比較晦澀。恰逢我國X射線自由電子雷射裝置建設如火如荼之際，應邀撰寫一篇科普文，儘量用通俗、簡短的表述為大家揭開X射線自由電子雷射裝置的神秘面紗。因作者知識水平有限，文中錯漏之處盡請指出與諒解。

關鍵詞：X射線；自由電子雷射；用戶裝置；超快過程；衍射；成像；譜學。日常生活中我們每天都在和光接觸，那麼光的真面目是什麼？事實上，在人類探索世界的徵途上，對光和光源的追逐從未停歇。從中國古代神話的燧人氏鑽木取火到古希臘神話中的火與工匠之神赫菲斯託斯 (Hephaestus)；從1879年愛迪生 (Thomas Alva Edison) 發明第一盞電燈到1895年倫琴 (Wilhelm Röntgen) 首次發現X射線，人類一直在探索光。惠更斯 (Christiaan Huygens)、託馬斯•楊 (Thomas Young)及菲涅爾 (Augustin-Jean Fresnel) 等科學家認為光是一種波。牛頓 (Isaac Newton)等人認為光是一種粒子。近現代，大量的實驗事實證明，光會以射線、波及粒子的表現形式存在，光具有波粒二象性；是一種電磁波，也是一種粒子(光子)。人們日常所見的光是波段大致介於400~760納米的可見光，可表現出在均勻介質中直線傳播、折射、衍射、色散等物理現象。X射線自由電子雷射也是電磁波大家族的一員，是一類X射線光源。大家對X射線比較熟悉，自倫琴發現X射線之日起，X射線便在醫療影像與醫學診斷中起著不可替代的重要作用，例如去醫院拍攝的CT應用到了X射線光源，俗稱X光。如圖1的電磁波譜圖所示，X射線波長介於10 nm至10 pm之間，對應的光子能量為124 eV至124 keV。既然X射線自由電子雷射 (X-ray Free-Electron Laser, XFEL) 實質上是X射線，那又與自由電子、雷射有何關聯呢？

圖1 電磁波譜圖 

[Source: Wikipedia, GNU通用公共許可協議]

自由電子實際上是不受束縛的電子，在經典物理學上可描述為不受外力、外場約束的自由粒子。與自由電子相反，我們常見的原子核外不同軌道上的電子則因受到核的作用成為受束縛的電子。雷射也是我們日常生活中較為常見的，例如童年時期風靡一時的玩具雷射筆，手機採用雷射打標形成的logo與Home鍵等。雷射是通過受激輻射產生的光放大，其英文名Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation (Laser)很好地闡述了雷射產生的過程與三要素：外界激勵源、增益介質、雷射諧振腔。簡單來講就是刺激具有合適能級結構的增益介質(原子、分子或離子) ，產生粒子數反轉，導致電子躍遷釋放輻射能量，在光學諧振腔中持續振蕩，最終產生的具有同調性的增強光束。自1960年美國科學家T. Maiman製做出世界上第一個雷射器 (紅寶石雷射器，波長0.6943 微米) 以來，人類便開啟了雷射時代，例如光纖通信、雷射光譜、雷射測距、雷射雷達、雷射切割、雷射唱片、雷射掃描等。

1.2 X射線自由電子雷射發展簡史

自由電子雷射的概念於1971年由美國科學家J. Madey首次提出 [J. Madey, J. Appl. Phys. 42, 1906 (1971)] ，隨後W. Colson等人用經典電動力學理論對FEL理論進行了完善。J. Madey研究組於1976年在史丹福大學實現了波長為10.6 微米的CO2雷射放大 [L. Elias et.al., Phys. Rev. Lett. 36, 717 (1976)] 。1977年，D. Deacon等人首次實現了基於光學諧振腔的紅外自由電子雷射輸出，從實驗上驗證了低增益自由電子雷射的可行性 [D. Deacon et.al., Phys. Rev. Lett. 38, 892 (1977)] 。隨後，人們認識到如果有足夠的增益 (gain)，自由電子雷射便可藉助自放大自發輻射 (Self-Amplified Spontaneous Emission, SASE) 模式產生，最初的自發輻射會在後續的波蕩器中以指數增長直至飽和。C. Pellegrini等人於1984年提出SASE模式 [R. Bonifacio et al., Opt. Commun. 50, 373 (1984)]。基於光學諧振腔的低增益自由電子雷射在產生過程中因電子束品質較差，難以向短波長 (如X射線波段) 推進，相應的光學諧振腔研製具有一定的挑戰性，而SASE模式不依賴於光學諧振腔，因此受到極大歡迎。在X射線波段，實現高增益輸出，匹配相空間，需要高亮度的電子束。基於高能電子束精確控制技術、光陰極微波電子槍、高精度磁鐵陣列技術的發展，以及對於SASE 自由電子雷射理論的理解，C. Pellegrini於1992年指出，藉助於斯坦福線性加速器中心的直線加速器，能夠實現SASE 模式下1~40 Å波段X射線的輸出。SASE模式的首次出光也由C. Pellegrini等人於1996年在UCLA實現 [M. J. Hogan et al., Phys. Rev. Lett. 81, 4867 (1998)] 。最終，基於SASE原理的高增益自由電子雷射技術這一設想成為美國SLAC國家加速器實驗室 (SLAC National Accelerator, SLAC) 建設世界上首個硬X射線自由電子雷射裝置——直線加速器相干光源 (Linac Coherent Light Source, LCLS) 的原始提案，儘管立項時並不太確定耗資巨大的科學裝置是否能滿足建設目標，並向用戶裝置成功過渡。與此同時，在紅外波段與可見光波段的各類試驗裝置的成功出光，進一步驗證了SASE概念的可行性，為今日X射線自由電子雷射裝置的蓬勃發展奠定了基礎。

1.3 X射線自由電子雷射的原理

自由電子雷射從產生的機制上來看，大致可劃分為振蕩器型、自放大自發輻射型及外中子型等。其中，振蕩器型為低增益自由電子雷射，後兩者為單次放大的高增益型自由電子雷射。現有已運行的硬X射線自由電子雷射裝置均為自放大自發輻射(SASE)類型。主要由電子槍 (Electron Gun)、直線加速器 (Linear Accelerator) 及波蕩器 (Undulator) 等部分組成，如圖2(a) 所示。不同於常規雷射的粒子數反轉，自由電子雷射的工作介質為相對論電子束，電子束在波蕩器作用下以正弦運動路徑向前行進，在運動軌跡切線方向產生一定範圍內連續分布的同步輻射，同步輻射將會在電子束前進方向固定的波長上產生相干疊加，這一相干輻射在波蕩器中與電子束本身相互作用，使電子束逐漸產生與相干輻射波長近似的電子束團 (Electron Bunch)，從而進一步增強相干輻射直至達到飽和。這種強相干輻射就是自由電子雷射，其波長與電子束能量及波蕩器參數等決定。圖2  自放大自發輻射型 (SASE) X射線自由電子雷射的基本原理示意圖 我們可以用一個通俗、非嚴謹的比喻來理解：將電子槍比作信號輸入源，直線加速器比作信號放大器，波蕩器比作我們平時常見的信號發射塔塔，將光束線與實驗站比作日常的收音機，如圖2(b) 所示。具體的過程就是信號輸入源產生原始信號(由光學雷射轟擊靶產生自由電子)，經信號放大器放大(直線加速器加速至接近光速)後由信號發射塔將信號(在波蕩器中產生放大的X射線) 傳輸至收音機。關於更多XFEL的發展簡史和理論，可查閱 [趙振堂, 馮超. 物理,  47, 481 (2018)；K.-J. Kim, Z. Huang, and R. Lindberg, Synchrotron Radiation and Free-Electron Lasers (Cambridge University Press, Cambridge, England, 2017).]

從X射線自由電子雷射在SASE模式下產生的機理可以看出，相干輻射與電子數目的平方成正比(I ∝ Ne2)，不同於同步輻射裝置中的使用的彎鐵與波蕩器。簡要總結X射線自由電子雷射的主要性質如下：

(1) 高亮度，峰值亮度高出現有同步輻射光源9~10數量級；

(2) 超短脈衝，脈衝寬度可調節範圍為數皮秒至數十飛秒；

(3) 全相干，基於SASE的特點，近乎橫向全相干；

(4) 波長覆蓋範圍廣且連續可調，可通過改變電子能量、磁場周期與強度等改變輸出雷射的波長；可根據需求設計，實現大範圍連續可調；

(5) 可實現同步的光學雷射信號，適用於泵浦-探測(pump-probe)類時間分辨研究；

(6) 高度的可變極化，可實現線偏振，圓/橢圓偏振；

(7) 高重複頻率，常規自由電子雷射裝置可達10~120Hz，連續波低溫超導技術下可達百萬赫茲。

圖3  X射線自由電子雷射與第三代同步輻射光源峰值亮度的對比 

[引自S. Boutet et al., X-ray Free Electron Lasers: A Revolution in Structural Biology, Springer, Switzerland, 2018]

圖3非常直觀地展示了已建設的X射線自由電子雷射相比現有的第三代同步輻射光源在峰值亮度上的明顯差異。正因為X射線自由電子雷射超高的峰值亮度，超短的脈衝及近乎全相干的特性，使得其為超快過程探索，高分辨成像及原子、分子、電子尺度解析物質的結構帶來質的飛躍，是解決當前物理、化學、能源、環境、材料、生命科學及醫學等眾多領域前沿、重大問題的有力手段。如圖4所示，藉助XFEL可在飛秒時間尺度及納米空間尺度觀測物質內部的超快、超微的過程與現象。基於此，也使得XFEL在以下基礎、難點、熱點問題上具備巨大的應用前景和無可替代的優勢：

(1) 輻射敏感性、膜蛋白室溫/動態結構解析；

(2) 電子有序態及相變發生的動態過程；

(3) 化學反應的時間演化過程；

(4) 表面光催化反應的超快動力學過程；

(5) 電子運動及旋轉；

(6) 複雜體系的統計學研究；

(7) 非平衡過程及新奇電子行為；

(8) 新材料合成及過程控制；

(9) 極端條件下物質性能研究；

(10) 單分子成像。

圖4  X射線自由電子雷射 (以LCLS為例)可探索的超微空間與超快時間尺度 

 [Credit: SLAC National Accelerator Laboratory]

超高亮度、超短脈衝、全相干X射線自由電子雷射的出現，為超微 (10-9m) 結構與超快 (10-15s) 過程探索提供了全新的視野，為物理學、材料學、生命科學、地球科學及環境科學等領域的前沿性研究和基礎性問題探討提供了前所未有的高性能光源和開創性的研究方法。自2009年美國SLAC國家加速器實驗室 (SLAC National Accelerator Laboratory, SLAC) 直線加速器相干光源 (Linac Coherent Light Source, LCLS) 開放運行以來 [Nat. Photonics 4, 641 (2010)] ，X射線自由電子雷射在結構生物學、光合反應過程及材料內部電子的運動等重大領域取得了突破性的進展，並將在新型清潔能源材料探索、膜蛋白動態結構解析、化學催化反應過程、射線與物質超快作用過程等基礎研究領域開創重大突破，為超快、超微背景下解決能源、材料、物理、化學以及生物學中未曾預見的基礎性問題提供了無限可能。世界多個國家和組織均在X射線自由電子雷射裝置上快速布局，迅速搶佔科技先機。目前，已經建成並運行的X射線自由電子雷射裝置包括運行在軟X射線段的FLASH (德國漢堡)  [Nat. Photonics 1, 336 (2007)] 與FERMI (義大利迪利雅斯特) 裝置 [Nat. Photonics 6, 699 (2012)]  ；運行在硬X射線段的美國LCLS [Nat. Photonics 4, 641 (2010)]  ，日本SACLA [Nat. Photonics 6, 540 (2012)]  ，韓國PAL-XFEL [Nat. Photonics 11, 708 (2017)] 與瑞士SwissFEL裝置 [Nat. Photonics 14, 748 (2020)]  。此外，還包括基於低溫超導技術的高重複頻率硬X射線自由電子雷射裝置，如歐洲European-XFEL [Nat. Photonics 14, 391 (2020)]  ，美國LCLS-II。可以看到，歐美等發達國家均將XFEL提升到戰略高度予以實施。也因X射線自由電子雷射的規模較大，所以其建設周期長，投資也比較巨大。美國SLAC國家加速器實驗室在已有長達2英裡直線加速器設施的基礎上，投資大約3.79億美元，於2009年建成並向用戶開放。歐洲X射線自由電子雷射European-XFEL更是集合主要歐盟國家及主要歐洲國家，如丹麥、法國、德國、匈牙利、義大利、波蘭、俄羅斯、斯洛伐克、西班牙、瑞典、瑞士以及英國。工程項目從2009年初開始建設，2017年9月向用戶開放。裝置總長約3.4公裡，從漢堡市內的DESY園區延伸至相鄰州的Schenefeld市。以2005年市價估值，裝置總投資約12.5億歐元，其中，德國出資約57%，俄羅斯出資26%，其他成員國家各出資1~3%。值得一提的是，在European-XFEL成員國中，除東道主德國、義大利已有軟X射線自由電子雷射裝置外，瑞士在本國內亦投資了約3億瑞士法郎建設瑞士自由電子雷射SwissFEL。此外，瑞典在第四代衍射極限光源MAX-IV上亦興建了相應的X射線自由電子雷射實驗站SPF-FemtoMAX。2020年12月，英國科學技術裝置委員會發布了英國自由電子雷射(UK-XFEL)科學案例報告(Scientific Case)，主要涉及生命科學，化學與材料科學，物質與極端條件等模塊。報告指出，英國擬新建不同特點的SASE自由電子雷射裝置，以形成面向新一代光子科學大裝置的核心競爭力，與此同時，還將繼續積極參與例如European-XFEL及美國LCLS-II-HE類似的國際化裝置合作。圖5，6分別標註了X射線自由電子雷射裝置的地圖分布及鳥瞰圖。表1列舉了世界上已建設及建設中的X射線自由電子雷射裝置。

圖6  X射線自由電子雷射鳥瞰圖   

[Credit: DESY, FERMI @ Elettra, SLAC, PAL, PSI, European-XFEL GmbH, SLAC] 

表1. 世界XFEL裝置

DESY - Free-electron laser FLASH

Pohang Accelerator Laboratory X-ray Free Electron Laser (PAL-XFEL)

Linac Coherent Light Source (LCLS)

LCLS-II

The European X-Ray Free-Electron Laser Facility (European XFEL)

The SPring-8 Angstrom Compact free electron LAser(SACLA)

X-ray free-electron laser at the Paul Scherrer Institute(SwissFEL)

Free Electron laser Radiation for Multidisciplinary Investigations(FERMI)

Shanghai HIgh repetition rate XFEL aNd Extreme light facility(SHINE)

[以上各視頻版權歸各設施機構所有]

4.1 我國自由電子雷射發展簡史

我國的自由電子雷射研究工作起步於上世紀80年代。早在1993年12月28日，中國科學院高能物理研究所研製了北京自由電子雷射BFEL，成功實現飽和振蕩，實現紅外光輸出，使BFEL成為亞洲地區第一臺實現飽和振蕩的裝置。1994年，中國工程物理研究院曙光一號自由電子雷射裝置SG-1利用感應型加速器實現了8mm 自由電子雷射放大器出光，峰值功率140MW。此外，其振蕩器型自由電子雷射也於2005年在遠紅外波段實現了出光。我國高增益自由電子雷射的發展一直未有停歇。2009年，中科院上海應用物理研究所團隊在其嘉定園區建成了我國首個高增益自由電子雷射綜合研究平臺——上海深紫外自由電子雷射(SDUV－FEL)，先後實現HGHG及EEHG的飽和出光放大。基於極紫外光源在探測分子、原子及其外殼層電子結構中的重要作用。中國科學院大連化學物理研究所與上海應用物理研究所聯合研製了新一代極紫外高增益自由電子雷射。該項目於2012年獲得國家自然科學基金委1.03億元的資助，2014年開工建設，於2016年實現SASE模式的增益飽和。目前，大連相干光源一期共建設6個實驗站，分別在團簇化學、大氣化學、光化學、成像技術、燃燒化學、生物分子等方面開展前瞻性、基礎性科學問題研究，並已經在部分研究領域取得較大突破，如發現乙烷分子光化學反應中新的解離通道，發現最小冰立方新結構等。如需具體的實驗站參數，適用的研究體系等，可諮詢實驗站相關人員。在自由電子雷射實驗驗證、關鍵技術探索及裝置建設方面積累實踐、理論、技術與人才的同時，與自由電子雷射科學應用相關的討論也未停歇。例如，從2012年至2014年連續舉辦三次香山科學會議探討我國X射線自由電子雷射的科學需求與發展戰略：(1) 2012年9月12－14日，第432次香山科學會議，北京（主題：硬X射線自由電子雷射：現狀與對策）；(2) 2013年10月27－28日，第474次香山科學會議，南昌（主題：X射線自由電子雷射在結構生物學中應用的突破性進展）；(3) 2014年12月14－15日，第S23次香山科學會議，上海（主題：緊湊型硬X射線自由電子雷射裝置與應用）。

4.2 我國X射線自由電子雷射裝置的啟航

2014-2015期間，由中國科學院物理研究所楊國楨院士牽頭組織的 「中國科學院學部XFEL戰略調研組」 ， 就X射線自由電子雷射科學意義及我國的發展戰略進行了深入的研討，完成了XFEL學科發展戰略研究報告，提出了我國X射線自由電子雷射發展的 「三步走」 戰略。同時，《國家科學技術中長期發展計劃戰略研究第15專題》中明確指出：「更高性能的第四代光源—高增益FEL能產生極高強度的飛秒相干X射線，為極高空間分辨和時間分辨的動力學研究提供強有力的手段，它將對未來科學技術的發展帶來深刻的影響。我國應從深紫外FEL研究起步，分階段實施，在2015年前後建成X射線FEL，以在2020年左右能在此領域裡進入世界先進行列」 。在上述背景下，上海軟X射線自由電子雷射裝置應運而生。該裝置在上海軟X射線自由電子雷射測試裝置 (SXFEL-TF，加速器能量0.84GeV) 的基礎上，通過升能至1.5GeV，並延長/新建相應的EEHG與SASE波蕩器線，使其最短輸出波長達到2nm左右，成為涵蓋 「水窗」 波段的用戶裝置(SXFEL-UF) 。該用戶裝置與上海科技大學作為法人單位的 「活細胞結構與功能成像等線站工程」 部分(光束線與實驗站)組合在一起，即成為完整意義上的上海軟X射線自由電子雷射裝置。2020年11月4日， X射線自由電子雷射試驗裝置項目通過國家驗收，在國際上首次實現了EEHG-HGHG級聯模式放大，在8.94 nm波長下最大峰值功率超過100 MW。圖7~8分別為直線加速器照片，測試裝置工藝驗收時第一級、第二級光斑模式圖及相應的增益曲線。圖9為SXFEL鳥瞰圖，位於上海市浦東新區張江高科的上海光源科學中心園區內，旁邊鸚鵡螺式建築為上海同步輻射光源。可以看出，與世界上其他光子科學研究中心類似，同步輻射光源與X射線自由電子雷射是現代綜合性光子科學研究中心的核心組成部分。

圖7  上海軟X射線自由電子雷射裝置C波段直線加速器  [Credit: SARI, CAS]

圖8  上海軟X射線自由電子雷射測試裝置(SXFEL-TF)的第一級, 第二級 (a) 出光模式與 (b) 增益曲線[Credit: SARI, CAS]

圖9 上海軟X射線自由電子雷射裝置鳥瞰圖[Credit: SARI, CAS]

目前，上海軟X射線自由電子雷射裝置正在緊張的施工中，按照最新工程進度，擬於2021年6月左右開展光束線與用戶實驗站的帶光聯調聯試。其中，有在線用戶實驗站5個，分別是生物成像實驗站(CDI)，超快物理實驗站(TXS)，表面化學實驗站(UXS)，分子動態成像系統(AMO)及複合速度成像系統(CVI)，基本涵蓋生物、物理、化學及材料等學科領域。此外，還擁有2個線下實驗系統，基於實驗室光源的近常壓光電子能譜實驗站(PES)與活細胞螢光超分辨顯微鏡實驗站(SRM)。各實驗站主要參數如下：

4.3 上海硬X射線自由電子雷射裝置

在創新驅動發展戰略的引領，中國科學院與上海市人民政府的大力支持下，硬X射線自由電子雷射裝置項目建議書於2017年03月正式上報國家發展和改革委員會，同年04月國家發改委正式批覆。2018年04月項目在上海張江高科技園區正式啟動。硬X射線自由電子雷射裝置 (Shanghai HIgh repetitioN rate XFEL and Extreme light facility, SHINE) 項目作為《國家重大科技基礎設施建設 「十三五」 規劃》優先布局的項目，總投資約100億人民幣，是建國以來投資最大的國家重大科技基礎設施項目，也是上海市建設具有全球影響力的科創中心的核心內容，建設周期7年。項目需建設總長3.1 km，埋深29 m的地下隧道，包含直線加速器隧道、波蕩器隧道、光束線隧道及5個工作井。項目首期將建設1臺能量為8 GeV的主加速器，3條波蕩器線及首批10個實驗站。

硬X射線自由電子雷射裝置位於上海市浦東新區張江高科技園區核心區域，隧道總長3.1公裡，分布有5個工作井，分別為注入器、主加速器、波蕩器、光束線與實驗站提供工作空間。裝置在地圖上的簡易示意如圖10所示。裝置的3條波蕩器覆蓋的X射線能量範圍及布局如圖11所示。

圖10 硬X射線自由電子雷射裝置的位置與布局簡圖

圖 11 硬X射線自由電子雷射裝置波蕩器與實驗站物理布局示意圖[Credit: SARI, CAS]

目前，SHINE各關鍵技術及系統均在有序推進，與眾多共建、合作單位一道在部分關鍵技術攻關上取得突破，如高品質因數超導腔的研製，射頻電子槍，低溫冷凍模組及波蕩器的原型機研製(如圖12所示)。光束線與用戶實驗站部分正在進行部分國際評審，概念設計正逐步向技術-工程設計推進。從項目整體時間表評估，基建部分(5個工作井及隧道部分)正在緊張施工中，如圖13-14所示。日前，盾構機已進場。

圖 12 SHINE項目組為(左圖)FEL-I-II研製的4米長H極化波蕩器原型機；(右圖)FEL-III研製的4米長V極化波蕩器原型機[Credit: SARI, CAS]

圖 13 硬X射線自由電子雷射裝置5號工作井施工現場[Credit: SARI, CAS/ShanghaiTech U.]

圖 14 硬X射線自由電子雷射裝置遠端實驗大廳(FEH)地面建築概念設計圖 

[Credit: SARI, CAS/ShanghaiTech U.]

4.4 我國其他規劃中的X射線自由電子雷射裝置

除上述已經提及的裝置外，中國工程物理研究院、合肥先進光源群、大連先進光源等分別在硬X射線自由電子雷射，軟X射線/太赫茲/紅外自由電子雷射及高重頻X射線自由電子雷射裝置上積極布局。此外，北京懷柔綜合性國家科學中心正在建設中的高能同步輻射光源(HEPS)，規劃中的武漢光源和東莞的南方光源也曾調研、探討過在同步輻射裝置附近新建XFEL裝置的價值、科學意義與可行性方案。最近，為支撐深圳綜合性國家科學中心建設發展，借鑑日本JASRI，成立了深圳綜合粒子設施研究院，以「產業牽引、錯位發展、特色突出、創新引領」的思路承擔和建設深圳同步輻射光源，高重頻自由電子雷射和質子源等大型科學裝置。為區別於其他自由電子雷射裝置，並切實推進基礎科學和產業應用的思路，深圳高重頻自由電子雷射將著重專注於半導體光刻、量子材料、能源科學、生物醫藥、燃燒科學、大氣環境、星際科學、原子分子光學等學科前沿及產-學-研-創。加速器電子能量為2~2.5GeV，光子能量範圍40~1000Ev，為CW-SCRF類型，重複頻率為1MHz。目前，深圳高重頻自由電子雷射裝置正在就裝置的關鍵技術、設備、工藝等進行預研。

五. X射線自由電子雷射實驗站

實驗站 (Endstation或Instrument) 是整個X射線自由電子雷射裝置中與用戶最緊密相關、直接接觸的部分，是用戶執行科學實驗的場所。一般而言，完整的實驗站 (不含前端光束線部分) 主要包含以下部分：

(1) 光學系統 (X-ray Optics)；通過光學元件如KB/CRL等聚焦X射線。

(2) 實驗站元件 (Instrument Components)；輔助實驗站準直，對X射線脈衝進行外形、尺寸、強度及波前等進行診斷，如參照雷射、四刀狹縫、光闌、螢光屏、XFEL脈衝位置診斷、XFEL脈衝能量診斷、XFEL位置-強度診斷、XFEL波前診斷等。

(3) 樣品傳輸 (Sample Delivery)；液體、固體、氣體等樣品產生與傳輸，如常見的GDVN, Aerosol Injector, LCP, Liquid Sheet Jet, Supersonic Gas Jet, Gas Needle等。

(4) 實驗腔體 (Experimental Chambers)；X射線與各類樣品作用的場所，包含各種主腔體、法蘭、觀察窗、各類真空信號纜線及相應的分子泵、真空規等。

(5) 探測器 (Detectors)；獲取通過衍射、譜學等實驗中的電子、離子、光子信號，如常見的電荷積分型面探測器CSPAD, MPCCD, Jungfrau, AGIPD, DSSC, pn-CCD及各類MCP，CMOS快速相機，Von Hamos/Johann 類型譜儀，TOF/VMI/COLTRIMS，半球能量分析器等。

(6) 泵浦雷射 (Pump Lasers)；用於時間分辨泵浦-探測的光學雷射系統，包含泵浦雷射系統，Spectral/Spatial Encoding等時間診斷及XFEL-Laser空間位置診斷。

(7) DAQ/Control/EPS系統；實驗站數據獲取、控制與設備連鎖保護系統，包含數據的傳輸，短期存儲，長期存儲，e-log系統，實驗站所有電動位移臺及設備的運動控制，時間序列/觸發/同步控制，設備的安全聯鎖邏輯等。

(8) 實驗棚屋裝置 (Hutch Facilities)；包含上述未涵蓋的所有設備及事宜，如冷卻水、電、壓縮氣體與液氮、內部與外部網絡、溫度控制、溼度控制、氣體警報器、輻射防護、地面震動監測、照明、潔淨儲物櫃、真空排氣系統(Exhaust)、控制室。

目前，全世界所有的XFEL裝置上已建設/建設中的實驗站數目大約為50個。主要涉及三大類實驗方法：衍射、成像與譜學，與Scattering類，Photon In/Photon Out類，Photon In/Electron-Ion Out類這一划分類似。主要的實驗技術、方法與已有的同步輻射光源沒有特別的差異，區別在於未衰減的XFEL脈衝峰值亮度較大，與樣品作用後，會出現光致電離、多光子吸收、俄歇過程到庫倫爆炸等過程，最終使樣品汽化。所以，類似Nano-CT旋轉樣品獲取三維成像的方法不適用於XFEL。此外，因絕大部分XFEL裝置採用SASE模式，在正常運行狀態下，帶寬(Bandwidth)一般為0.1～0.5%，所以在X射線吸收譜(X-ray Absorption Spectroscopy, XAS)的應用中一般以近邊吸收精細結構(X-ray Absorption Near Edge Structure, XANES)為主，擴展邊吸收精細結構(Extended X-ray Absorption Fine Structure, EXAFS)不多見，但也可通過移動掃描的能量窗口或者機器的寬帶寬模式(Wide Bandwidth Mode)實現。總的來講，XFEL上常見的實驗方法有：

此外，泵浦-探測 (Pump-Probe) 技術幾乎可應用至上述所有方法，例如Ptychography，如果基於光柵或者分光技術的Single-Shot 3D Ptychography技術發展成熟，那麼時間分辨的單脈衝Ptychography即可實現。常見的泵浦雷射系統一般由基礎雷射器組成，經過SHG/THG, 然後經過OPA/CPOPA等技術，一般可覆蓋紫外到近紅外，常見的還有中遠紅外、太赫茲、HHG等泵浦源。如果參照LCLS-II中的TXI (Tender X-ray Imaging Instrument) 設計，還可實現X-ray Pump/X-ray Probe，泵浦和探測光可分別由LCLS-II的Ward Cu及CW-SCRF加速器，和相應的SXR波蕩器與HXR波蕩器產生，經由光束先傳輸至同一樣品點，實現XFEL-Pump/XFEL-Probe，如圖15所示。

圖 15 美國LCLS-II裝置TXI實驗站概念設計示意圖 [引自TXI CDR, LCLS-II]

為更為直觀地給讀者一個關於實驗站部分的印象，表4列舉了世界範圍內已建設、擬建設的硬X射線FEL裝置上的實驗站情況，以供參考。

表4  世界範圍內硬X射線自由電子雷射裝置已建設/擬建設的實驗站列表 (2020.12.31)

6.1 損傷前探測 (Diffraction-before-Destruction)

飛秒長度的XFEL脈衝強度如此高，是如何工作的呢？早在2000年時，瑞典烏普薩拉大學J. Hajdu等人 [R. Neutze et al., Nature 406, 752 (2000)] 利用分子動力學模擬的結果表明，溶菌酶分子在XFEL的高強度脈衝作用下，其結構可以在2fs的時間內保持不變，5fs的時間內結構的誤差還可以忍受，超過10fs後，分子結構將會發生很大的變化。結果說明只要脈衝足夠短，那麼則可以獲取未發生變化前的衍射信號，以解析結構，這便是損傷前探測」 Diffraction-before-Destruction」 的由來，如圖16所示。

圖 16 蛋白質隨XFEL脈衝長度增加而發生結構變化 

[引自R. Neutze et al., Nature 406, 752 (2000)]

直到2006年，H. Chapman等人 [H.N. Chapman et al. Nat Phys. 2 839 (2006).] 藉助德國FLASH 軟線與相干衍射成像技術首次從實驗上證實了」 Diffraction-before-Destruction」 的可行性。該實驗證明樣品在受到輻射損傷完全離子化、汽化前可獲取有效衍射信號。該驗證實驗的成功，開啟了XFEL科學研究的時代。

6.2 XFEL目前的主要科學應用

XFEL的科學應用目前主要集中在原子、分子與光學 (AMO)，生命科學 (Biology)，化學與軟物質 (Chemistry and Soft Matter) ，凝聚態物理 (Condensed Matter Physics) 以及極端光物理 (MEC)。從近年來LCLS與SACLA的研究情況來看，AMO主要集中在X射線與物質的相互作用，超快與時間分辨過程，非線性光學，符合測量等方面。大量的新認知，新方法，新手段在AMO領域出現，在推動本學科發展的同時，也促進了XFEL其他學科的拓展。在非線性研究領域，XFEL帶來了光學雷射目前無法比擬的優勢。例如LCLS的第一個Pilot實驗便是非線性光學，採用870 eV的軟X射線脈衝研究了電子結構相對簡單的Ne原子的高電離態過程，如圖17所示的多光子電離過程。在生命科學研究方面，單脈衝成像在細菌、細胞、納米顆粒、亞細胞器、氣溶膠顆粒等二維成像方法學發展方面，解析度逐漸提升至5 nm左右。對於等同 (Identical/Reproducible) 的病毒顆粒 (如Mimi Virus, Rice Dwarf Virus, Coliphage PR772, Melbourne virus) ，三維成像的空間解析度已經從125 nm (如圖18所示米米病毒的三維衍射圖樣與三維實空間結構) 提升至9 nm左右。目前有兩個國際性合作團隊 (Single Particle Imaging Initiative Lead by LCLS, SPI User Consortium @ European-XFEL lead by Uppsala U.) 在此方面開展方法學的研究，擬將分辯率推進至0.5 nm，可與冷凍電鏡比擬的程度。在結構生物學方面，自H. Chapman在相干衍射成像技術的基礎上發展出串行晶體學 (Serial Femtosecond Crystallography, SFX) 以來 [H.N. Chapman et al., Nature 470, 7332 (2011).] ，此領域的研究便迅猛發展，從驗證類實驗到第一個高分辨結構 [S. Boutet et al., Science 337, 6092 (2012).] ，到GPCR膜蛋白結構的解析 [Liu et al., Science 342, 6165(2013).] ，到光和反應核心PS-II等一類光致超快變化的蛋白質晶體，然後到現在氣氛、室溫下超快結構解析，在解決了大量結構後 (如圖19所示)，開始轉向難以結晶類的膜蛋白和輻射損傷敏感型蛋白質結構解析的研究 [Science 342, 6155 (2013) ; Science 346, 1242 (2014); Science 352, 725 (2016) 等] 。XFEL相對於冷凍電鏡，在資源獲取 (Access Availability) 更難，難以做到更大範圍內的使用。冷凍電鏡在高解析度 (優於2.0埃) 與較小的樣品消耗量方面具有領先優勢，但其解析度的發展仍受到輻射損傷的限制。XFEL在室溫/常溫，飛秒-皮秒-微秒動態結構解析上更具優勢，多樣的樣品傳輸與樣品環境，無需結晶 (或維/納米尺寸晶體) 的實驗條件，使得近生理條件下超快結構的研究成為可能。在化學與軟物質方面，主要通過各種譜學與泵浦-探測的手段追蹤固體、液體中的 (受激) 超快動態過程，藉助XFEL特性理解化學反應中最為基礎的時空過程。例如，觀測飛秒時間尺度的化學鍵斷裂過程；研究化學反應過程中分子結構和電子態能級的變化；探索TiO2光催化過程中的皮秒與飛秒過程中的能量與電子轉移，以探究其內在機理；二氧化碳的氧化還原反應；固體催化劑下的超快界面傳遞化學動力學；此外，還有燃料電池，光致超快化學等領域。圖20所示為A. Nilsson等人採用時間分辨的XAS和XES觀測到了CO與Ru表面化學鍵的斷裂，這是第一次在表面上探測到化學斷鍵過程；應用同樣的方法，他們研究了CO與O在Ru表面反應生成CO2的超快過程，第一次觀測到了表面上的化學成鍵。對光催化反應的過渡態及超快動力學，目前還沒有報導。如果能直接測量光催化反應的過渡態，將有可能深入理解光生電荷、催化劑與反應物的相互作用，從而為新型高效催化劑的合成提供理論基礎。在凝聚態物理方面，量子材料中的電子關聯，例如複雜體系的電子結構與能量轉移等問題是最為前沿的研究。此外，非常規超導機理；電子有序態及相變發生過程中電子－電子之間的庫侖相互作用，電子的電荷、軌道或自旋形成局域化的周期性排列；磁各向異性的超快調控；聲子的時域測量等一系列問題受到重視，並在XFEL各類時間分辨手段下得到的了一定程度的研究，如圖21所示，J. Clark等 [J. Clark et al., Science 341, 56 (2013).] 利用高強度、短脈衝的自由電子雷射原位研究了泵浦雷射作用下納米金顆粒晶格發生形變的過程及模式。上述動態過程的研究都藉助自由電子雷射本身或光學誘導雷射使樣品本身發生改變，在不同延遲時間下研究動態變化，對於光致電離、熱效應、晶格畸變等的探索具有重要意義。在極端光物理研究方面，由於物質在高溫、高壓下的多重尺度響應研究對於高能量密度物理、地球科學、天體物理、實驗室天體物理、相對論性雷射等離子體物理與聚變物理研究具有至關重要的意義，所以各類方法，特別是強場光學雷射，甚至PW功率量級雷射的使用，成為全新的研究前沿。在現有的研究中，衝擊波 (Shock Wave)、高壓下物質的瞬態相變 (Transient Phase Transition)、暖密物質 (WDM)、熱密物質 (HDM)，雷射等離子體及慣性約束聚變 (ICF) 是當前集中研究的領域，如圖22所示壓強在1 Mbar以上的HED研究示意圖。

圖 17 氖原子的多光子電離過程 

[引自L. Young et al., Nature 466, 56 (2010)]

圖 18 米米病毒的三維衍射圖樣與實空間重構圖像 

[引自T. Ekeberg et al., Phys. Rev. Lett. 114, 098102 (2015)]

圖 19 自2011年XFEL解析的蛋白質結構超過200個 

[ Courtesy of H. Chapman, DESY]

圖 20 自2011年XFEL解析的蛋白質結構超過200個 

[ 引自H. Öström et al., Science 347, 978 (2015).]

圖 21 金納米顆粒隨泵浦雷射-X射線脈衝延遲時間展現動態相變 

[ 引自J. Clark et al., Science 341, 56 (2013).]

圖 22 高於1Mbar壓力下的高能量密度物理

[引自C. Bostedt, et al., Rev. Mod. Phys. 88, 015007 (2016).]

7.1 XFEL面臨的挑戰

高重複頻率下的大數據流與設備安全性問題。數據傳輸與存儲是高重頻裝置中面臨的一大挑戰，以單脈衝成像或串行晶體學為例，假設單張衍射圖樣大小為4 MB，探測器幀頻滿足要求。在重複頻率為1 MHz情形下，數據量將高達3.8 TB/s。此數據流不包含同時存在的各類光源必備參數、診斷數據與在線的每個事件記錄、elog等。假若1 s內記錄所有必須數據，數據量將輕鬆達到5~10 TB/s。採用何種方式傳輸，存儲策略 (數據壓縮、長期存儲與短期存儲問題) 等將會是必須考慮的問題。所以，採用何種策略對原始數據進行10×倍的壓縮、篩選，並採用大量緩存，以高速率將數據傳入短時存儲器 (Disk)，最後將原始數據送入長時存儲器 (Tape) 中，是需要反覆嘗試的問題。 在線反饋包含各類可即時獲取結論的診斷裝置以及分析工具，如實時分析光斑外形與大小，單脈衝能量，實時分析衍射的命中率等。如何在龐大的數據流面實施實時診斷與分析，將會極大影響實驗的成功率與效率，可給執行實驗的科學家以快速反饋，這是當前束線站科學家與用戶正在考慮的重要問題。如圖23所示，以European-XFEL (Burst Mode， Max. 2,7000 pulses/second) 為例，從加速器端開始，即面臨龐大的數據流壓力。此外，高重頻下的輻射損傷與熱負載問題，給各類設備的安全帶來巨大壓力。

圖 23 European-XFEL的大數據挑戰[引自Nat. Rev. Phys. 2, 337 (2020)]

科學產出、工業應用與社會責任。XFEL大科學裝置一般由政府投資興建，並交由高校、國立研究機構或非營利性公益機構負責管理、運行、維護。科學產出始終是各XFEL面臨的問題，例如美國Triennial DOE Review ，瑞士ETH Domain Evaluation，日本MEXT Annual Review均會考察XFEL在重大基礎科學問題、科技前沿、技術與方法上的革新等。但同時要注意到的問題是，儘管從2009年LCLS運行以來，XFEL已經走過十多個年頭，XFEL仍然處在各類技術、工程探索、發展的階段。科學產出的難度在逐漸增大， 「難啃的骨頭」 逐漸來臨。挖掘裝置的全部潛力，特別是高重頻裝置，將會是一個長期的問題，需要管理、方法學、科學、與工程技術共同發展。工業應用方面，同步輻射光源已經有較好的模式，但如何推動XFEL在工業界的應用，目前仍然是一個難點，日本SACLA (汽車工業)和瑞士SwissFEL (醫藥研發) 已經在這方面逐漸嘗試。最後，社會責任問題，各裝置都不約而同地選擇了科普與公眾開放日。但是如何回應民眾 (納稅人) 與其他研究領域的期許，又是另一個系統性的難題。

從XFEL技術發展的角度來看，近年來迅速發展的雷射等離子體尾場加速和介質雷射加速、晶片上的FEL等技術有望大大減小XFEL裝置的規模和造價，使其應用於常規實驗室、醫院、商業活動的可能性大大增加。從XFEL光源角度來看，雙色光(Two-color)，高功率模式(Power Mode)，大帶寬模式(Wide Bandwidth)，超短脈衝(sub-fs/attosecond)等備受關注，可有望進一步拓展XFEL在各種未知領域的應用。從科學應用的角度來看，在高重複頻率X射線自由電子雷射前所未有的時間尺度、原子分辨能力、多實驗同步執行、大數據、大科學、大發現的潛力下，以下問題的解決逐漸受到關注 ([Science opportunities at the SwissFEL X-ray Laser, Villigen PSI, CH, 2009]; [Physics Today 68, 26 (2015)]; [New Science Opportunities Enabled by LCLS-II X-ray Lasers, SLAC-R-1053, Menlo Park, CA, 2015]; [BES Roundtable: Opportunities for Basic Research at the Frontiers of XFEL Ultrafast Science, Gaithersburg, MD, 2017]; [LCLS Strategic Facility Development Plan, Menlo Park, CA, 2018]; )：物質中能量、電子、原子的動態複雜過程。能量的吸收，傳輸和存儲過程一直未能從根本上得到真正解決，直接影響著能量的轉化利用效率。物質中電子、原子及能量是物質發揮功效的根本，高重頻X射線自由電子雷射及多模態的衍射學、譜學、成像學方法為解決這一問題帶來真正的可能。催化反應過程。光催化、電催化甚至光合反應及工業催化過程在人類文明進程、環境及化學科學發展中佔據著重要角色。然而綠色、高效的催化劑及內在的作用機理一直是困擾科技工作者的重大問題。高重頻 X射線自由電子雷射的多脈衝、極短時間尺度及原子分辨能力將會使得動態、實時的催化過程研究成為現實。微納尺度功能材料的極端、多構象動態分析。量子材料、納米生物材料及極端條件下材料的結構－性能分析是材料科學發展中不可避開的前沿性問題。同構、異構、均一、量子效應及多物理場等因素使得材料結構與性能出現波動特性。高重頻X射線自由電子雷射的出現，使得真實的射線－物質相互作用成為現實，才有可能在電子、原子尺度探究物質的本質。生物對象自然狀態下空間尺度及時間維度的功能分析。單細胞多組分時空分析、膜蛋白常溫下動態結構解析、活體細胞高通量譜學－成像研究等是當今生命科學存在的重大問題。現有科學手段可實現部分研究，唯有高重複頻率的X射線自由電子雷射可同時實現生物對象自然狀態下的「時間－空間－功能」研究，為重大疾病機理探索、新型藥物開發、生物轉化應用等帶來重要機遇。

XFEL作為較新的一類大科學裝置，剛走過第一個十年，存在大量的科學、工程與技術難題，各XFEL裝置也秉持開放、合作的態度，希望更多具有創新意識和思維的科學家、工程師及技術人員的加入，以推動現代科學技術的發展。最後，祝願我國在XFEL領域具有不斷突破的能力，立足國家經濟發展、國家安全和社會進步，同時為人類科學文明的發展貢獻一份力量。

Reports, 2, 1（2020）

https://doi.org/10.36612/reports.2020.2.1