離子液體的非牛頓流體行為

2021-02-14 離子液體

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標   籤：學科前沿

關鍵詞：離子液體 非牛頓行為 剪切速率

近年來，離子液體(ILs)被視為材料科學的前沿性材料，已有大量的模擬、理論和實驗對ILs的物理化學性質進行了詳細的研究。但其中，關於ILs的力學性能研究還相對偏少。目前，ILs的粘度通常用落球法、毛細管法進行測量。粘度的大小取決於施加的應力或剪切速率。粘度隨外加應力或剪切速率變化而保持不變的液體被認為是牛頓流體。而除此之外的液體被認為是非牛頓流體。通過對非牛頓效應的分析，可以探索液體體系的某些微觀特性，如粒子間的相互作用或微觀結構。

液體的流變學實驗表明，其流變性質與臨界剪切速率密切相關。基於此，法國盧米埃爾學院的Catherine Barentin等人研究了1-烷基-3-甲基咪唑雙(三氟甲基磺醯)亞胺的性質，用[Cnmim][NTF2]表示，用n=1,2,4,8,10表示烷基鏈的碳鏈長度。[Cnmim][NTF2]的粘度由可控應力流變儀(AntonPaar MCR301)測量。作者採用不同的幾何形狀(cone−plate和plate−plate)研究了剪切速率對粘度的影響，範圍從5到5000 s-1。

圖1. (a)離子液體[C10mim][NTF2]在273-333 K溫度範圍內標準粘度(η/η0)隨標準化剪切速率的變化；(b)對於[C10mim][NTF2]，臨界剪切速率（三角形）和溫度T的函數，零剪切粘度（圓形）和溫度T的函數

（圖片來源：J. Phys. Chem. B）

圖2. 在不同溫度下[C10mim][NTF2]粘度的絕對相對變化隨歸一化剪切速率的變化規律

（圖片來源：J. Phys. Chem. B）

根據臨界剪切速率的知識，可以估計出團聚體的相應尺寸。實驗結果表明，剪切傾向於使聚集體對齊，而熱波動傾向於使它們旋轉。通過測量所有溫度和所有ILs下的臨界剪切速率，作者推斷出相同的團聚體尺寸：約為20 nm。在數值方面，發現了0.8 nm左右更小的聚集尺寸，這與[Cnmim][NTF2]中通過小/廣角X射線散射(SWAXS)實驗測量到的納米異質性一致。

圖3. 296 K時，(a)甘油(10/90)混合液的粘度隨剪切速率的變化；(b)剪切速率相同時甘油水混合物粘度的絕對相對變化規律

在超過臨界剪切速率的流變實驗中，研究者觀察到幾種ILs的粘度隨剪切速率的變化而顯著變化。根據液體和流變條件的不同，粘度有升高也有降低。這些變化被解釋為一個非牛頓行為的標誌。然而，所測得的臨界剪切速率比模擬得到所預測的臨界剪切速率要低幾個數量級。

總而言之，在這項工作中，作者分別對ILs和牛頓液體進行了新的流變學實驗，來解釋其存在的差異。對於這兩種液體，粘度隨流變儀的幾何形狀和液體的零剪切粘度的變化而變化。研究者將粘度的降低解釋為粘性加熱的結果，因為所研究液體的粘度也高度依賴於溫度，而粘度的增加是由於在高剪切速率下液體的不穩定性所造成的。https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpcb.0c01760Agnès Piednoir, Audrey Steinberger, Cécile Cottin-Bizonne and Catherine BarentinDOI: 10.1021/acs.jpcb.0c01760

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