本文內容轉載自《紅外技術》2019年第5期，版權歸《紅外技術》編輯部所有。
周松，李茂忠，姜傑，康彬，王林，康民強，李劍彬，張帆，鄭建剛，鄧穎，崔旭東
中國工程物理研究院雷射聚變研究中心，雲南北方馳宏光電有限公司，中國工程物理研究院四川省新材料研究中心，成都藍隼光電科技有限公司
摘要：波長在3-5um波段的中紅外雷射由於處於大氣窗口波段，同時又是眾多原子及分子的吸收峰，因此在光譜學、醫學、通信、遙感、環境監測及紅外對抗領域有著廣泛而重要的應用前景。目前，固體雷射器實現中紅外雷射輸出的途徑按照工作介質劃分主要包括以Fe:ZnSe晶體為代表的過渡金屬摻雜硫族化合物雷射器、以MgO：PPLN晶體為代表的光參量振蕩器，及以ZGP晶體為代表的光參量放大器3種類型。本文分別介紹它們的技術路線及近年來的最新研究進展，討論了高能高功率中紅外固體雷射器的關鍵技術問題，並對其發展趨勢進行了展望。
關鍵詞：中紅外雷射；固體雷射；ZGP晶體；光參量振蕩器
0 引言
波長3-5um的中紅外雷射處於大氣傳輸窗口，同時又覆蓋眾多分子的振動光譜，在環境汙染物檢測、通信、紅外對抗、光譜學和醫學領域有著廣泛的應用前景和戰略價值。因此，世界各國近年來都十分重視3-5um波段中紅外雷射技術的研究。固體雷射器由於在大能量、高功率雷射輸出方面具有的明顯優勢，受到了各國科研人員的廣泛關注並取得了長足的發展。
目前，固體雷射器實現中紅外輸出的增益介質劃分主要包括以Fe:ZnSe為代表的過渡金屬硫族化合物晶體，氧化鎂摻雜周期極化鈮酸鋰晶體（MgO:PPLN）和磷鍺鋅晶體（ZGP）3類；雷射增益產生的原理則包括基於粒子數布居反轉一受激輻射光放大和基於非線性頻率轉換的光參量振蕩（或光參量放大）兩種工作模式。這幾種固體雷射器經過最近十多年的發展，實現了3-5um波段單脈衝能量達數焦耳、平均功率達數十瓦的中紅外雷射輸出。本文將針對基於這3種工作介質的中紅外固體雷射器，分別介紹近年來的最新研究進展，並對它們的技術路線進行總結。
1 國內外研究現狀
1.1 基於Fe:ZnSe晶體的固體雷射器
1996年，勞倫斯利弗莫爾國家實驗室（Lawrence Livermore National Laboratory, LLNL）的DeLoach等人首次提出並驗證了過渡金屬（TM2+）II-VI族化合物用作中紅外雷射增益介質的可能性。過渡金屬（TM2+）摻雜II-VI族化合物材料具有可調諧範圍寬、激發態吸收小、吸收和發射截面大、室溫下螢光量子效率高、導熱性能好以及成本相對低廉等優點，是實現2-6um中紅外波段高效、大能量、高功率、寬帶可調諧輸出的極具潛力的雷射增益材料，因而受到廣泛關注。其中，Fe2+:ZnSe具有非常寬的吸收帶寬，在中紅外波段具有很寬的調諧範圍，且輸出光束質量好，是TM2+:II_VI族化合物中最受關注的對象。1999年，Adams等首次提出Fe2+:ZnSe固體雷射器，他們使用Er:YAG（2.698um）雷射作為泵浦源，在15K-180K範圍內，通過改變溫度，實現了波長從3.98um-4.54um的中紅外雷射輸出，並在溫度為130K時獲得了最大單脈衝能量12uJ。此後十多年，基於Fe:ZnSe晶體的雷射器獲得了長足的發展。
2013年，俄羅斯科學院Frolov等人報導了單脈衝能量超過2J的中紅外雷射輸出，實驗裝置如圖1所示。泵浦源為自由運轉的Er:YAG雷射器（2.94um），總能量8J，Fe:ZnSe晶體口徑8mm×8mm。在85K（液氮製冷）時獲得了2.1 J，波長4.1um的中紅外雷射輸出，斜效率51%，光一光效率35%；在245K時，輸出能量1.3J，斜效率29%，光一光效率23%；在室溫295K下，最大輸出能量42mJ。該實驗展示了使用Fe:ZnSe發展焦耳級中紅外光源的可能性。2014年，俄羅斯研究人員Velikanov等人使用類似實驗裝置，通過將Er:YAG泵浦源的能量提升至15J，並使用口徑更大的Fe:ZnSe晶體（9.7mm×10.1mm），在85K溫度下，將中紅外脈衝輸出提升至4.9J。2016年，Frolov等人再次將泵浦源的輸出能量提升至高達28J（有效泵浦能量24J），獲得了高達10.6J的4.1um波長中紅外雷射脈衝，斜效率44%。
在基於Fe:ZnSe的高平均功率輸出研究方面，2015年，美國IPG公司的S．Mirov等人將高平均功率Fe:ZnSe雷射器的輸出能力大幅提升至了數十瓦的水平。使用的Fe:ZnSe晶體摻雜濃度1.5×1019cm-3，並加工成厚度2mm的晶片。系統泵浦源為閃光燈泵浦自由運轉Er:YAG（2.94um）雷射器，泵浦脈寬250uS。泵浦源最高重複頻率100Hz，最大能量1.2J。為了避免熱透鏡效應，單片Fe:ZnSe增益介質的泵浦頻率為50Hz。輸出中紅外雷射波長通過旋轉HR鏡，可在3.88-4.17um範圍內調諧。中紅外雷射輸出平均功率最高達23W，重複頻率100 Hz。
圖1 Er:YAG泵浦數焦耳級Fe:ZnSe中紅外雷射器
對於Fe:ZnSe雷射晶體而言，其上能級壽命隨溫度升高迅速減少。在T=292 K時，Fe:ZnSe的上能級壽命僅為360ns，而波長在2.9um左右的固體雷射器在調Q工作模式下的輸出能量受限（小於35mJ）。因此，發展大能量、短脈寬（百納秒級），且波長在2.5-4.0um的泵浦源成為提升Fe:ZnSe室溫中紅外輸出能力的關鍵。
2014年，俄羅斯研究人員S D Velikanov等人首次報導了採用HF雷射泵浦的室溫Fe2+:ZnSe高能中紅外雷射器，並獲得了30.6 mJ的中紅外輸出。實驗裝置如圖2所示。HF雷射器輸出的波長範圍2.6-3.1um，脈寬100-150 ns，不僅與室溫下Fe:ZnSe的吸收特性完美匹配，而且可以高重頻運行。隨後，俄羅斯科學院Firsov使用HF雷射器作為泵浦源，提升了室溫下Fe2+:ZnSe輸出能量及轉換效率，實驗裝置如圖3所示。使用的Fe:ZnSe晶體直徑為20mm，厚度4.5mm，表面損傷閡值約3 J/cm。最終獲得了192mJ的中紅外雷射輸出，轉換效率達到23%。
2017年，Velikanov等人使用HF雷射器，在室溫單脈衝及重頻工作模式下獲得了波長4-5um，單脈衝能量和平均功率分別為1.67J和20W的中紅外雷射輸出，斜效率27%，是目前Fe:ZnSe輸出的最高水平。但HF雷射器本身體積龐大，結構複雜，造價昂貴，限制了它的應用範圍。
圖2 30.6mJ HF雷射泵浦的室溫Fe:ZnSe中紅外雷射器
圖3 192mJ HF雷射器泵浦室溫Fe:ZnSe中紅外雷射器
1.2 基於MgO:PPLN晶體的光參量振蕩器（Optical ParametricOscillator, OPO）
光參量振蕩器利用非線性晶體的準相位匹配技術，將頻率較高泵浦光wp通過差頻產生（Difference Frequency Generation，DFG）過程轉換成頻率較低的信號光ws和閒頻光w1，並遵循動量（波矢匹配）和能量守恆條件。通過合適選擇泵浦波長及晶體極化周期，能將1-2um波長的雷射轉換為所需要的3-5um且波長可調諧的中紅外雷射。Mgo:PPLN晶體具有非線性係數大（d33=27.4pm/V），物化性能穩定，損傷閾值高等優點，是理想的非線性材料。
基於MgO:PPLN的OPO出現較早，因其可調諧和易於實現全固態輸出的特點，它的發展一直備受關注。近年來，隨著高功率光纖泵浦源及大尺寸晶體生長技術的發展，基於MgO:PPLN的OPO雷射輸出能力逐步提升。
2013年，法國和日本的研究人員Kemlin等人報導了基於大尺寸MgO:PPLN晶體的中紅外光OPO雷射器。他們使用的MgO:PPLN晶體長度38mm，厚度5mm，MgO摻雜濃度為5%。晶體端面加工成柱面，如圖4所示。泵浦源為Nd:YAG雷射（1.064um），泵浦能量10 mJ，通過旋轉晶體改變有效極化周期
（本實驗中的Λ0=28um，泵浦光角度調諧範圍∆Φ=30.1︒），使得輸出波長在1.4-4.3um範圍連續可調諧，脈衝能量大於2mJ，重複頻率10HZ。
2014年．山東大學劉善德等人報導了摻鐿光纖（1.064um）泵浦的MgO:PPLN-OPO中紅外雷射器，實驗裝置如圖5所示。通過改變晶體極化周期，中紅外輸出的波長3.0-3.9um可調諧，波長為3um時輸出功率最大1.73 W。總轉換效率（含信號光）41.7%，斜效率77.9%。波長3.7um和3.9um中紅外輸出功率分別為1.03W和0.67W，光-光轉換效率分別為14.3%和9.3%。2h內的輸出功率穩定性RMS優於0.6%。該研究成果展示了使用光纖雷射泵浦實現高效、寬可調諧且結構緊湊的中紅外雷射輸出的可能性。
圖4 OPO晶體、諧振腔及波長調諧原理。（上）周期極化MgO:PPLN-OPO晶體及諧振腔；（下）角度調諧原理示意圖
圖5 摻鐿光纖泵浦MgO:PPLN-OPO實驗裝置
2015年，英國南安普頓大學L．Xu等人報導了基於光纖雷射泵浦的高能皮秒MgO:PPLN-OPO，實驗裝置如圖6所示。泵浦光為全光纖MOPA系統，輸出波長1.035um，能量11uJ，脈寬150ps。中紅外輸出波長2.3-3.5um可調諧，能量1.5uJ，重複頻率1MHz，總體轉換效率43%。
2016年，法國研究人員Rigaud等人報導了基於MgO:PPLN的三級光參量放大／光參量啁啾脈衝放大（Optical Parametric Amplifier/Optical Parametric Chirped PulseAmplifier）中紅外雷射系統，如圖7所示。波長1.03um的摻鐿光纖雷射激髮長度為10mm的YAG晶體產生超連續譜（supercontinuum）作為後級光參量放大器的種子光，同時，摻鐿光纖放大器（YDFA）為三級光參量放大器提供泵浦光。裝置輸出波長3.07um的中紅外雷射，能量10uJ，重複頻率125kHz，脈寬72fs。
圖6 皮秒級短脈衝MgO:PPLN-OPO實驗裝置
2017年，Murray等人報導了基於MgO:PPLN高平均功率中紅外輸出的實驗結果，裝置原理和部分參數如圖8所示。他們使用摻鉺和摻鐿光纖雷射器作為泵浦源實現了功率大於6W，波長3.31-3.48um的中紅外雷射輸出，是目前單通、光纖MOPA泵浦輸出的最高水平。由於泵浦光和信號光具有嚴格的時間同步，且泵浦源的光束質量好，因此參量轉換的效率達75%，紅外輸出光束質量M2=1.4。
1.3 基於ZnGeP2晶體的光參量振蕩器（ZGP-OPO）
ZnGeP2（以下簡稱ZGP）是重要的紅外非線性光學材料，具有同類材料中最高的非線性係數（75.0pm/V），且透光範圍寬（1.9～10.6um）、熱導率和損傷閡值高等優點。利用ZGP晶體作為OPO非線性頻率轉換介質，可實現中紅外雷射器的全固態、大能量和高功率輸出。由於ZGP晶體中存在缺陷引起的近紅外吸收，因此必須使用波長大於2um的泵浦源。下面介紹近5年來基於ZGP晶體的中紅外固體雷射技術的主要研究成果。
圖7 超連續譜注入多級MgO:PPLN-OPA示意圖
圖8 基於PPLN的高平均功率MgO:PPLN-OPO(a)信號光／泵浦光同步輸出光纖雷射系統(b)／(d)泵浦光和信號光的光譜分布及(c)／(e)時間波形(f)MgO:PPLN-OPO參量轉換(g)光束質量測試
2013年，澳大利亞研究人員Hemming等人報導了基於ZGP-OPO的中紅外光源，輸出功率高達27W，是當時最高功率的固體中紅外雷射光源，實驗原理如圖9所示。泵浦源由摻銩光纖雷射器泵浦Ho:YAG棒狀放大器，輸出波長為2.09um的雷射，用於泵浦ZGP-OPO。兩塊長度為16mm的I類匹配ZGP晶體採用走離補償的方式串聯排布。泵浦雷射功率62W，光束質量M2<1.2，斜效率和轉換效率分別為69%和62%。3-5um中紅外雷射的光束質量在輸出功率10.6W時，M2=2.5;當輸出功率提升至27W時，M2=4.0。該系統泵浦源光束質量好（M2<1.2），但從實驗結果可以看出，在高平均功率下ZGP晶體的熱透鏡效應導致了中紅外輸出光束質量的下降，同時引起元器件損傷風險的增加。
圖9 摻銩光纖+Ho:YAG棒放泵浦ZGP-OPO中紅外雷射裝置
2014年，MGebhardt等報導了由摻銩光纖雷射直接泵浦的高峰值功率ZGP-OPO雷射器，實驗裝置如圖10所示。ZGP晶體口徑5mm×4mm，泵浦源為摻銩光纖雷射器，輸出光束質量近衍射極限。泵浦功率3.36W，脈寬7ns，重複頻率4kHz。泵浦光單脈衝能量0.84mJ，峰值功率約121kW。利用該泵浦源，獲得了峰值功率高達15kW的3.7um波長中紅外輸出，單脈衝能量90uJ，脈寬7ns，是當時摻銩光纖雷射直接泵浦輸出的最高水平。該系統的特點是它的泵浦源一一摻銩光子晶體光纖具有大模場（>1000um2），能夠輸出大能量和光束質量極佳的泵浦光，因此大幅提高了ZGP-OPO的輸出能量和光束質量。同年，挪威研究人員Magnus等報導了基於ZGP-MOPA的大能量低重頻中紅外雷射器，實驗裝置如圖1 1所示。由於需要獲得大能量的單個中紅外雷射脈衝，該系統採用了主振蕩器十功率放大器的系統構型。系統的主振蕩器為V型排列3鏡環形腔，功率放大器則是基於大口徑ZGP晶體的光參量放大器。系統的泵浦源為調Q低溫Ho:YLF雷射（2.05um），能量0.5J，重複頻率1Hz，脈寬16ns，光束質量M2=1.5。輸出3-5um中紅外雷射能量212mJ，重複頻率1Hz，脈寬15ns（FWHM），光束質量M2=3。這也是ns級固體中紅外雷射器輸出的最高單脈衝能量。
2016年，法國研究人員M. Eichhorn等人報導了基於ZGP晶體的大能量、高效率OPO雷射器，實驗原理如圖12所示。兩塊尺寸為14mm×12mm×6mm的I類相位匹配ZGP晶體（切割角0-54︒）前後串聯，獲取足夠的增益。他們採用了一種稱之為「分形圖像旋轉增強」（FractionalImage Rotation Enhancement，FIRE）的諧振腔技術，其諧振腔中的6片導光鏡採用非共面排列，因此光束每次通過鏡面反射，光束近場都會旋轉一定的角度。這樣，光束在諧振腔中多次放大之後，輸出光束的近場分布將會呈現高度的旋轉對稱性。系統泵浦源為波長2.05um的Ho:YLF雷射，最大泵浦能量320mJ，最終獲得3-5um中紅外輸出的脈衝能量達120mJ，重複頻率1Hz，脈寬約15ns，峰值功率8MW，斜效率達到78%。2018年，他們在前述研究工作的基礎上，通過在FIRE環形腔內引入可微調信號光發散度的望遠鏡光路設計，大幅提高了OPO輸出的光束質量。改進的實驗裝置如圖13所示。採用尺寸為9mm×9mm×16 mm的I類匹配ZGP晶體（切割角56︒），在泵浦能量為92mJ時，輸出3～5um的中紅外雷射36mJ，光束質量M2<1.5。而在不進行發散度補償時，光束質量M2=4-6。
圖10 摻銩光纖雷射直接泵浦ZGP-OPO中紅外雷射裝置
圖11 基於ZGP晶體光參量轉換的3-5um中紅外雷射系統
圖12 基於分形圖像旋轉增強（FIRE）的大能量ZGP-OPO
圖13 帶有發散度補償設計的FIRE ZGP-OPO實驗裝置
2 結論和展望
近年來，基於Fe:ZnSe、MgO:PPLN和ZGP晶體的固體中紅外雷射器獲得了極大發展，輸出能量、功率和光束質量等關鍵技術指標顯著提升，大能量、高功率及高光束質量輸出始終是中紅外固體雷射技術發展的方向。就各自的技術特點而言，目前，基於Fe:ZnSe晶體的固體雷射器已可在液氮製冷的低溫條件下實現單脈衝能量大於10J，平均功率達23W的中紅外雷射輸出。在室溫條件下，由於Fe:ZnSe上能級壽命較短，當前合適泵浦源僅限於HF化學雷射器，因此其應用範圍受到極大限制。
基於MgO:PPLN的中紅外雷射器經過多年的發展，目前中紅外輸出的平均功率達到數十瓦水平，同時也是發展皮秒以下短脈衝中紅外雷射的首選途徑。由於MgO:PPLN的泵浦源波長多在1um附近，參量過程的物理機制決定3-5um中紅外閒頻光的轉換效率低。同時，大口徑MgO:PPLN晶體的生產工藝一時難以突破瓶頸，因此泵浦功率密度受到晶體損傷閾值的限制，阻礙了MgO:PPLN中紅外雷射器輸出能力的進一步提升。
ZGP晶體作為中紅外雷射晶體具有高非線性係數、高熱導率、紅外透光範圍寬等優異的性質，素有「中紅外晶體之王」的美譽。大口徑ZGP晶體的生長技術在近年來亦取得了突破性進展。因此，基於ZGP晶體發展高能、高功率的中紅外雷射器備受關注。目前，己實現單脈衝能量0.5J，平均功率27W的中紅外雷射輸出。同時，摻銩光纖直接泵浦ZGP晶體技術的出現大幅降低了雷射系統的複雜度，對於中紅外固體雷射器的小型化和儀器化具有重要意義。隨著2um波長泵浦源技術的發展，基於ZGP晶體實現高能、高功率中紅外雷射輸出的潛力將會得到進一步釋放。
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