Light | 用於中紅外痕量氣體檢測的空氣懸浮式Ta₂O₅ 脊形波導傳感器

2021-02-27 LightScienceApplications

近日,來自挪威北極大學物理與技術系的Jana Jágerská教授團隊與英國南安普頓大學光電研究中心的Ganapathy Senthil Murugan教授合作,在國際頂尖學術期刊《Light: Science & Applications》發表了題為「Extraordinary evanescent field confinement waveguide sensor for mid infrared trace gas spectroscopy」的高水平論文。研究團隊提出了一種新型中紅外集成波導傳感器,該傳感器在空氣中的場限制因子高達107%,對將痕量氣體檢測從自由空間光學推進到波導集成光學具有重要的意義。該研究目前已得到了歐洲研究理事會、挪威研究委員會、特羅姆瑟研究基金會、EPSRC SPFS項目以及「未來光子學中心」支持與資助。

基於紅外可調諧二極體雷射吸收光譜(TDLAS)的光學傳感器傳統上用於痕量氣體檢測應用,這是依靠氣體分子的轉動-振動共振頻率下的強光吸收和長距離的光學相互作用,來探測極限低於萬億分之一(ppt)的濃度水平。在已證明的多種探測系統中,基本都是採用自由空間光束來進行檢測的,具有大尺寸、大樣品量、高成本的不足之處。為了實現系統的小型化,已有一些研究小組使用集成光子作為痕量氣體檢測的替代方案。

在已報導的基於光波導的TDLAS傳感器中,通過在晶片上實現長光程,從而從根本上減小系統尺寸和成本,最大限度地減少樣品量,並放鬆氣體流動和溫度控制的限制。然而,目前的光波導仍然受到傳輸損耗的影響,路徑長度被限制在幾十釐米。損耗主要來源於近紅外(NIR)中粗糙度引起的散射和中紅外(MIR)中殘留雜質、水、OH或NH對材料的吸收。此外,在波導面和缺陷處的反射同樣幹擾了信號,大大降低了氣體探測能力和傳感器的穩定性。最後,同樣重要的是,傳統空氣包層波導中的倏逝場將光與物質的相互作用限制在自由空間中的一小部分。因此,集成波導必須成比例地比自由空間光束行進的距離長,才能達到同樣的靈敏度。到目前為止,最成功的片內TDLAS氣體傳感器是基於10cm長的矽條波導實現的甲烷檢測,工作波長為1651nm,G=25.5%。然而,該系統仍具有高傳輸損耗,將器件長度限制在1.5mm以下。

總的來說,微納光波導是各種片上光學傳感器的核心,可以將光限制在光子晶片上的特定路徑上,並通過倏逝場提供光與物質的相互作用,在痕量氣體檢測的小型化、集成化領域具有重要的研究意義,但光波導TDLAS傳感器仍然落後於傳統的自由空間光學TDLAS傳感器,這主要是由於光波導晶片上的短光程、低相互作用強度和傳輸損耗等因素。

在這項工作中,Jana Jágerská教授研究團隊提出了一種新型空氣懸浮式五氧化二鉭(Ta2O5)脊形波導傳感器,它利用強導模離域而不是波導色散,將倏逝場的限制因子提高到100%以上。研究人員設計了一種獨立的高縱橫比Ta2O5薄膜,選擇Ta2O5作為核心材料是因為它在工藝上的可用性,以及具有低熱膨脹,低熱光係數,寬帶光學透明等優異的光學特性。同時,通過去除底層包層來避免倏逝場與基板之間的相互作用,並在膜和基板之間創造足夠大的間隔,這種相對較厚且機械穩定的薄膜可以實現較強的單位長度相互作用。該結構在TM偏振下測得的波導傳輸損耗為4.2±0.2dB/cm,與其他MIR波導氣體傳感器的結果相當。

圖1 五氧化二鉭(Ta2O5)脊形波導設計與倏逝場限制因子。(a) 波導與C2H2分子相互作用的示意圖。該波導在Ta2O5核心層中形成圖案,底部由Al2O3鈍化。該膜通過蝕刻開口未被蝕刻。尺寸T=350nm、S=30nm、W=4.5µm、D=25µm和P=30nm保證了l=2.566µm的單模傳輸,且開口的模式幹擾可以忽略不計。(b) 模擬空氣中的倏逝場限制因子與Ta2O5薄膜厚度T的關係。插圖顯示了TM和TE模場的基本分布,以及處理後的薄膜厚度T=350nm時的限制因子。

圖2 空氣懸浮式五氧化二鉭(Ta2O5)脊形波導結構圖。(a) 製作的波導的頂視光學顯微鏡圖像。(b) 光波導橫截面的掃描電子顯微鏡圖像。該工藝得到了寬130µm、厚350nm的薄膜。


為了進一步驗證所提出的光波導傳感器的檢測能力,研究人員選擇了吸收峰在3897.1cm-1附近的乙炔(C2H2)作為分析物,開展了一系列實驗,測得了檢測氣體的光譜以及倏逝場限制因子。比較了在TM偏振中使用2cm長的Ta2O5波導和相同路徑長度的自由空間光束測量的若干C2H2濃度的實驗透射譜,實驗光譜與太平洋西北國家實驗室(PNNL)資料庫的參考光譜進行了擬合,以精確地量化吸收峰的幅度。在1%到10%的不同參考氣體濃度下,在500s內獲得的吸收數據顯示出良好的長期穩定性和線性,無需重新校準。倏逝場限制因子G的精確值為107%±2%,與模擬結果非常吻合。

圖3 傳播損耗測量實驗。(a) 實驗裝置概述。(b) 在2.566µm處的波導的俯視MIR圖像。在波導粗糙度和缺陷處,通過平面外散射可以看到導模。(c) 由TM和TE偏振的面外散射光的衰減確定的傳播損耗。與TM模相比,限制在Ta2O5膜中的TE模具有更高的材料吸收損耗。

 

圖4 乙炔的光譜測量實驗。(a) 用2cm長的波導(左)和等光程長度的自由空間(右)測量了不同濃度的C2H2N2中的透射譜(正方形符號)和PNNL擬合(實線)。光譜被歸一化為幹氮氣(灰色虛線)的透過率。(b) 用PNNL自由空間參考譜進行實時光譜擬合,得到1%C2H2的濃度時間序列。(c) 測定的C2H2濃度與參考值比較。SWG/SFs的比值給出了空氣中的倏逝場場限制因子為107%±2%,沒有因校準氣體濃度或稀釋的不確定性而可能產生的系統誤差。(d)與(b)中濃度數據時間序列相對應的Allan偏差圖,在25s平均後,7ppm的探測極限(LOG)可轉化為4.5×10-5的吸收噪聲。

 

總之,研究人員展示了一種新型的中紅外空氣懸浮式Ta2O5脊形波導傳感器,它利用了自由空間光束的獨特特性,可用於片上光譜分析,檢測痕量氣體。目前的波導設計對於大多數氣體的檢測極限(LOD)可以達到百萬分之幾以下的濃度水平,同時保持傳感器的小尺寸和低樣本量。在空氣中的倏逝場限制因子為107%,不僅與自由空間光束匹配,而且在單位長度的光學相互作用方面優於自由空間光束。此外,可以忽略不計的刻面反射會產生平坦的光譜背景和低吸光度噪聲,最終會與自由空間光譜學相抗衡。該傳感器在2.566mm處用僅2cm長的波導測量了7ppm的乙炔檢測下限,驗證了傳感器的性能。雖然片上傳感器可能無法超越高端自由空間TDLAS系統的千米路徑長度和萬億分之一的探測極限,但傳感器小型化將促進傳感器在過程控制、氣候和空間研究中的部署,並可能開啟一系列雷射吸收光譜仍然無法實現的新應用。例如,在微生物學或有機體研究中,傳感器在網絡中的組織或代謝過程的現場監測。在後一種情況下,前所未有的小樣本體積與TDLAS檢測方法固有的高靈敏度和高特異性相結合,將首次能夠在原位、細胞水平上量化代謝氣體的釋放。換言之,片上傳感器具有著極其重要的研究意義以及十分廣闊的應用前景。

該研究成果以"Extraordinary evanescent field confinement waveguide sensor for mid infrared trace gas spectroscopy"為題在線發表在Light: Science & Applications

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ISSN 2689-9620

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《Light:Science & Applications》

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☞ 本文編輯:袁境澤

☞ 本文來源:中科院長春光機所 Light學術出版中心 

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