何良年|面向可持續發展的二氧化碳化學

2020-12-14 騰訊網

編者按：面向可持續發展的二氧化碳化學(I)

何良年，南開大學教授, 英國皇家化學會士(FRSC)。從事綠色化學、二氧化碳資源化利用、生物質高值化等領域的研究工作。在二氧化碳化學及可再生碳基能源化學領域取得了系列創新成果, 編著了《二氧化碳化學》與《綠色化學基本原理》, 推動了二氧化碳化學領域的發展。

有效利用資源、保護環境、發展綠色化學已成為大勢所趨。二氧化碳過度排放是全球變暖、極端天氣和荒漠化等全球環境變化的主要誘導因素。將CO2定向轉化為有價值的化學品、能源與材料, 也可一定程度上緩解環境問題, 並減緩人類對化石能源的依賴。將豐富、價廉、可再生的CO2「變廢為寶、高值化利用」, 以部分替代化石原料, 滿足可持續發展需求。當今世界正處於能源供給從過度依賴化石能源向基於太陽燃料轉型的過渡時期, 利用太陽能以及可再生電能將CO2還原為生產碳氫燃料, 已經成為本領域有巨大應用潛力及挑戰的熱點課題。總之, 面向可持續發展的二氧化碳化學研究具有重要學術價值和廣闊的應用前景。

與石化工業相比, 現有CO2基的化工產品種類還不多, 尤其是對映選擇性催化反應少; CO2熱力學上的低能態, 能量是其轉化利用的基礎。CO2的惰性決定了活化是進行CO2轉化反應前提, 而活化的關鍵取決於高效催化體系。關鍵科學問題源於CO2活化反應機理還不明確, 難以進行催化劑的理性設計。因此, 需探討催化作用機制, 形成催化劑設計新方法; 突破CO2還原產物精準調控問題, 以實現CO2定向轉化。最引人注目的是光電催化還原CO2領域, 通過光及可再生電催化還原, 以克服轉化中的能源問題, 開闢利用太陽能光解水制氫與轉化CO2相結合的新途徑, 即可再生能源儲存和CO2 轉化的可持續發展模式。此外, 將CO2轉化為大宗化學品甲醇、甲酸、一氧化碳和苯酚以及高附加值產品如丙烯酸酯、雜環化合物等, 有利於提高經濟性。從有害試劑替代及原子經濟性來看, 作為替代化石資源的合成方法, 基於CO2的合成路線具有低碳、環境友好的巨大應用潛力。

我國在二氧化碳化學領域的研究與開發隊伍規模大, 所取得的成就處於國際先進水平, 圍繞二氧化碳化學與資源化利用領域的基礎、應用和前沿問題, 在與CO2轉化反應相關的活化機理、高活性催化劑設計開發、轉化新方法、新反應、新途徑與新策略、光、電催化方法、CO2製備化學品/能源產品/聚合物等方面都取得了突破。因此, 以「面向可持續發展的二氧化碳化學」為主題的中國化學會首屆二氧化碳資源化利用大會, 於2019 年11 月8~10 日在南開大學成功召開。在中國化學會綠色化學專業委員會及韓布興院士支持下, 組織基於本次大會成果的「面向可持續發展的二氧化碳化學」專題, 以展現我國學者在該領域的研究成果, 促進學術交流, 發揮我國在有機化學、精準合成、催化材料、綠色介質及高分子合成等研究領域的學科優勢, 推動二氧化碳化學研究。本專題側重於收錄二氧化碳化學與資源化利用領域, 包括二氧化碳化學原理與應用(催化活化與催化劑設計)、二氧化碳定向轉化的新反應/新途徑/新方法、光電催化方法、CO2製備化學品/CO2基聚合物以及捕集與分離等方面所取得的最新研究成果與進展評述; 並分析與探討CO2領域的科學問題與技術難題、所面臨的機遇、挑戰和未來發展方向。

本專題共收錄17 篇論文, 分兩期刊出。本期包含1 篇進展、4 篇評述和3 篇研究論文。孫建敏課題組圍繞CO2與鄰氨基苯腈羧環化合成喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮反應, 系統綜述了不同類型催化劑設計、製備方法及催化性能等研究進展, 分析了所存在的關鍵科學問題, 並對適用於CO2轉化反應的催化材料進行了展望。魯統部課題組對電催化CO2還原製備C2產物進展作了簡要評述, 闡明催化劑晶面、尺寸、形貌、擔載密度、表面原子氧化態等對C2產物催化活性和選擇性的影響。李康康、於海、劉恢等人針對如何提高酮基催化劑在CO2電還原為C2+的效率以及產物難以定向調控的共性科學問題, 從催化劑本徵特性、催化環境與電解裝置等方面進行了分析與總結。韓寶航課題組介紹了多孔聚咔唑的製備方法及其在CO2吸附與催化轉化等方面的應用, 分析了材料結構與性能的關係, 總結歸納了高性能聚合物所需的關鍵因素。劉寧課題組綜述了基於羥基、羧基、氨基、多氫鍵給體和特殊氫鍵給體促進的CO2與環氧化物的環加成反應的研究進展, 以期為高效有機催化劑的設計合成提供一種新思路。呂小兵課題組以手性2,3-丁二醇為起始原料, 通過迭代合成方法, 採用三光氣為羰化試劑, 製備全同和間同結構的CO2/順式-2,3-環氧丁烷交替共聚物(聚碳酸-2,3-丁烯酯)的四聚體和八聚體, 並用13C核磁共振譜精確分析其微結構。王萬輝、包明等人利用廉價金屬銅鹽和N,N,N',N'-四甲基乙二胺、N,N'-二甲基乙二胺、乙二胺、聯嘧啶等配體原位生成金屬配合物, 並用於催化硼氫化鈉還原CO2製備甲醇, 提出了可能的催化機理. 宋清文、張侃等人設計熱力學有利的CO2、炔丙醇和甲醇的三組分串聯反應, 成功製備碳酸二甲酯和α-羥基酮, 使用廉價鋅與有機鹼的協同催化體系, 對該串聯反應進行了系統研究。

值此專題出版之際, 對所有作者、審稿人以及《科學通報》編輯部的大力支持和幫助表示誠摯感謝! 希望本專題能引起更多關注, 激發年輕學者興趣, 拋磚引玉, 旨在推動CO2資源化研究與應用及相關學科的進一步發展, 提升我國在CO2化學理論研究和新技術研發的競爭力和國際地位.

* 以下為專刊文章目次，歡迎關注！（點擊文末「閱讀原文」可獲取完整文章）

編者按

面向可持續發展的二氧化碳化學

何良年

進展

CO2催化轉化合成喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮及其衍生物研究進展

劉猛帥, 平冉, 孫建敏

評述

銅基催化劑電還原CO2為多碳產物的提升策略

向開松, 劉雨程, 於海, 劉恢, 李康康

氫鍵給體促進有機催化的CO2與環氧化物的環加成反應

劉寧, 陳飛, 陶晟

多孔聚咔唑用於二氧化碳捕獲與催化轉化

王天雄, 韓寶航

電催化二氧化碳還原合成二碳產物

張超, 魯統部

論文

CO2/順式-2,3-環氧丁烷交替共聚物的立體寡聚物合成及微結構分析

羅婧, 孫星宇, 王霞弟, 周輝, 呂小兵

多組分串聯策略固定CO2制碳酸二甲酯和α-羥基酮

張乾霞, 劉平, 張侃, 韓麗華, 宋清文

Cu配合物催化硼氫化鈉還原CO2製備甲醇

王萬輝, 劉平, 邱立春, 王加升, 包明

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