PRL:百萬大氣壓以下截獲Tc超過100K的氫基超導體

2021-12-23 知社學術圈

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藉助高壓技術，在新型硫氫化物H3S、鑭氫化物LaH10及碳質硫氫化物等體系上分別實現了創紀錄的200K、250K及288K的超導轉變溫度，因此富氫化物被認為是室溫超導體的最佳候選體系之一，形成了一類新的超導材料——氫基超導體，已成為物理、材料等諸多領域的研究熱點。但是這些材料出現優異超導特性所需要的壓力大多在百萬大氣壓以上，甚至在200萬大氣壓以上，如此高的壓力大大限制了此類超導體的深入研究和應用研究。因此，如何在較溫和的壓力條件下獲得氫基高溫超導材料或者將超導相穩定至較低壓力，是該領域重要且亟待解決的關鍵科學問題。

近日，寧波大學崔田教授、吉林大學黃曉麗教授等人，與俄羅斯Skolkovo科學技術研究院Artem R. Oganov課題組合作，在高壓超導氫化物研究方面又取得突破性進展。研究成果以「High-Temperature Superconducting Phases in Cerium Superhydride with a Tc up to 115 K below a Pressure of 1 Megabar」為題，於2021年9月9日發表在Physical Review Letters上。

課題組在前期合成P63/mmc-CeH9基礎上（Nat.Commu. 2019, 10, 3461），克服了超高壓下極小樣品電學測量的難題，首次在百萬大氣壓以下獲得了超導轉變溫度高達115K的高溫超導鈰氫化合物Fm-3m-CeH10，這是在較低壓力下尋找高溫超導氫化物的第一次成功嘗試。此項工作對二元及多元超導氫化物的研究有著重要的參考意義，為溫和條件下製備氫基超導體邁出了重要一步。

圖一：原位高壓電學測量實驗概述圖。

課題組針對Ce-H體系開展了系統的超導電性零電阻實驗研究。原位高壓電學測量發現了兩個超導相，這兩個超導相的Tc均隨外磁場的增加而減小，進一步證明了這兩個超導相的存在。高壓下原位同步輻射XRD測量幫助我們確定了兩個超導相的晶體結構分別是：立方的Fm-3m-CeH10 (SC-I phase)和六角的P63/mmc-CeH9(SC-II phase)。另外，該工作首次合成了與高溫超導相LaH10同構，具有H32籠子的Fm-3m-CeH10。

 

圖二：高壓及強磁場條件下Ce-H樣品的電學測量結果。(a)雷射加熱後，#H1和#H4的樣品腔照片，(b)不同壓力下，超導轉變過程中典型樣品的電阻隨溫度的變化，(c)、(d)樣品#H1和#H2的超導轉變過程中R-T曲線隨外加磁場的變化，插圖為利用WHH和GL方程擬合出的上臨界磁場。

 

為了研究Ce-H體系的同位素效應，合成了氘代的P63/mmc-CeD9。同步輻射XRD精修結果確認了在117GPa合成出了較純的P63/mmc-CeD9。原位電學測量發現在120GPa時，P63/mmc-CeD9的Tc為58K，由此得到同位素係數約為0.49。此外，外加磁場實驗擬合出的上臨界磁場約為15-20T，這些都與BCS理論符合較好。

 

圖三：CeD9樣品的高壓實驗研究。(a)#S2樣品的XRD隨壓力的變化，(b)117GPa，#S2樣品XRD的Le Bail精修結果，(c)120GPa，#D2樣品的Tc隨外加磁場的變化，(d)利用WHH和GL方程擬合得到120GPa時#D2樣品的上臨界磁場，插圖為樣品腔照片。

 

進一步分析兩個超導相的Tc隨壓力的變化趨勢。實驗結果顯示：95GPa時，Fm-3m-CeH10相的Tc高達115K，但隨著壓力的增加近線性地降低；P63/mmc-CeH9相的Tc隨著壓力呈現dome-like的趨勢，在130GPa時Tc最高，約為100K。理論計算表明超導轉變溫度的降低與電聲耦合的減弱有關，Fm-3m-CeH10相的λ從100GPa時的2.0降低到200GPa時的0.8。在100GPa附近，我們認為hcp-CeH9相Tc的增加主要是由於低對稱性C2/c逐漸轉變為高對稱性P63/mmc結構導致的。實驗測得P63/mmc-CeH9的Tc比理論值偏高10-20K，推測此類氫化物中可能存在超導的各向異性。

圖四：Fm-3m-CeH10和P63/mmc-CeH9的超導參數隨壓力的變化。(a)、(c)分別是實驗測量得到的Fm-3m-CeH10和P63/mmc-CeH9的Tc隨壓力的變化，(b)、(d)分別為前人及本文理論計算得出的Fm-3m-CeH10和P63/mmc-CeH9的Tc、電聲耦合常數λ以及對數平均聲子頻率ωlog隨壓力的變化。

 

該研究成果的第一作者為吉林大學陳吳昊博士，通訊作者為寧波大學崔田教授、吉林大學黃曉麗教授。該工作得到了國家自然基金委項目、國家重點研發計劃項目、上海光源同步輻射BL15U1線站及北京同步輻射裝置4W2高壓站的大力支持。

 

論文連結：

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.117001

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