面對德國積極擴軍備戰的局勢，張伯倫採取了綏靖政策
1937年5月28日，70歲的鮑德溫首相因年老體弱而辭職，張伯倫終於登上了英國權力的最高峰。
此時，張伯倫所面臨的國際環境十分不妙。希特勒上臺之後，納粹德國積極擴軍備戰，公開撕毀凡爾賽條約，在「統一日耳曼民族」和「爭取生存空間」的旗號下，迅速走上戰爭道路，德國在歐洲的崛起已成不可阻擋之勢。與此同時，法西斯義大利也於1935年發動了侵略衣索比亞的戰爭，並夥同法西斯德國一起武裝幹涉西班牙內戰。德、意法西斯的迅速崛起，給歐洲大陸造成劇烈動蕩，嚴重威脅著歐洲的和平，也使歐洲老牌強國英國的自身生存及其殖民利益受到巨大挑戰，面對這種狀況，英國統治集團內部在對外政策上發生了嚴重分歧和鬥爭。以保守黨政治家溫斯頓·斯潘塞·邱吉爾為首的強硬派認為，德國的目標是企圖控制整個歐洲，英德矛盾不可調和，大戰一觸即發，必須加強戰備以拒敵於國門之外；在外交上要聯合法、美，並調整和蘇聯的關係，共同對付德、意法西斯的擴張。而以張伯倫為首的綏靖派則認為，英國缺乏足夠的力量從正面對抗德、意法西斯，對德國採取強硬政策，會使戰火燃遍全歐洲，並引火燒身給英國帶來莫大的災難，因此力主推行妥協、姑息的綏靖政策。
68歲的張伯倫當上首相之後，深為自己登上權力的最高峰而沾沾自喜。他這個年紀，「已到了大多數人開始退休的年齡」，而張伯倫自詡說由於「生活節制有度」，雖至高齡但依然「呼吸不喘，四肢不顫」，因此還想有所作為。他喜不自禁地給妹妹希爾達寫信說：「你一定想知道我就職時有什麼感想。按理說，父親和奧斯汀本應在我之前出任首相，但由於命運的捉弄，他們不得不在天生抱負和個人原則之間進行選擇。今天，我不費吹灰之力獲選，那是因為我是唯一可供選擇的人物。」然而，知弟莫如兄，他的同父異母哥哥奧斯汀卻對他的當選不以為然。當他從捷克斯洛伐克和奧地利訪問歸來時，張伯倫為他設宴接風，當過外交大臣的哥哥當著外交大臣艾登的面給張伯倫大潑冷水，說：「尼維爾，你必須記住，你對外交事務一竅不通。」弄的張伯倫哭笑不得。
但張伯倫並不買哥哥的帳，他上臺之後，一直獨攬外交大權，把與他意見不一，主張對德強硬的外交大臣艾登擱置一邊。張伯倫公開申明，作為首相，他擁有與外國使節討論外交問題的當然權力。因此，入主唐寧街10號不到兩個月，他就撇開艾登單獨約見義大利駐英國大使格蘭迪，並在會談之後寫信給墨索裡尼，表示願意在承認義大利佔領衣索比亞的前提下改善英意關係，而艾登則主張把承認義大利在衣索比亞的地位作為和義大利全面解決地中海問題的一個籌碼。
張伯倫長著一副瘦小的身材、扁窄的削肩、寬亮的前額和堅挺的下顎。他那小腦袋曾被勞合·喬治首相稱為「錯誤的形狀」，但濃密的眉毛下面有一雙閃亮的棕色眼睛，炯炯有神，頭髮、鬍子又密又黑，顯得精力旺盛而又充滿自信，富有活力。他的確太自信了。他自信對歐洲形勢乃至世界形勢了如指掌，他也自信找到了對付德國法西斯、解決歐洲問題的靈丹妙藥——這就是與他的名字緊密聯繫在一起的「綏靖政策」。
張伯倫推行綏靖政策，一個陰險的、不可告人的動機，就是以鄰為壑，「禍水東引」，企圖把德國侵略的矛頭引向社會主義的蘇聯。張伯倫在1939年3月26日的日記中說：「我們必須承認對蘇聯抱有最深刻的不信任感，我一點也不相信它有維持有效進攻的能力，即使它有誠意這樣做的話。而且我也不相信它的動機與我們的自由概念有任何共同之處。它的動機無非是唯恐天下不亂而已這種對蘇聯「赤化的疑懼」和意識形態上的敵視，使張伯倫認為蘇聯與德國一樣，部是英國的敵人。既然如此，「禍水東引」，讓德國去進攻蘇聯，二者互相殘殺，以致兩敗俱傷，才正中張伯倫的如意算盤，從而使英國坐收漁翁之利，繼續稱霸歐洲，真可謂「機關算盡太聰明」。
在英國內閣中，張伯倫與外交大臣艾登的矛盾已到了不可調和的地步。艾登堅決主張對德強硬，積極備戰。但張伯倫卻不以然，他認為希特勒的擴張是有限的，是「民族主義的，而不是統治歐洲」，只要滿足德國「統一德意志民族」和為德國尋找「經濟出路」的要求，就可以與希特勒達成妥協，從而使英國免遭戰火。因而，張伯倫不願意全力重整軍備，而是主張通過外交活動謀求歐洲的緩和。1937年11月11日，艾登到首相府申訴自己的意見，對英國備戰遲緩表示不滿。張伯倫不耐煩地打斷他的話說：「回去吃一片阿斯匹林吧！」諷刺艾登應該回家睡覺了。此後，兩人的矛盾越鬧越大。張伯倫決心解除艾登的外交大臣職務，為推行其綏靖政策掃清障礙，遂公開在內閣表示：「現在，不是艾登辭職就是我自己辭職。」不久，艾登被迫辭職，並向下院聲明：自己的外交主張與首相有嚴重分歧，「我不相信，如果讓外國有一個我們屈服於不斷的壓力之下的印象，就能對歐洲的局勢緩和有所推動」。邱吉爾指出，艾登外相辭職是新政策代替舊政策的一個裡程碑，新政策是向法西斯屈服以企圖「保持和平」，這無異於緣木求魚。
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