JACS:CO2還原和HER,必有一戰!

2021-02-08 催化計


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一氧化碳（CO）作為合成氣一部分，由於可用於一系列增值化學品合成，是一種具有極高經濟效益的C1化學品。電化學CO2還原為CO具有重要意義，然而，要實現經濟的電化學CO2還原為CO，同時實現高法拉第效率和高能源效率至關重要。考慮到酸性電解質在電化學CO2還原中的優勢，在低pH的電解液中實現高CO生成的法拉第效率具有重要意義。


近日，荷蘭萊頓大學Marc T. M. Koper報導了弱酸性條件下在金電極上的電化學CO2還原。



本文要點


要點1. 研究人員採用差分電化學質譜法（DEMS）量化生成的H2和CO量以及消耗的CO2量。


要點2. 研究了CO2分壓（0.1-0.5 bar）和質子濃度（1-0.25 mM）對CO生成法拉第效率的影響。研究發現，增加前者可提高CO2還原速率，抑制質子還原放析氫氫，使CO生成法拉第效率接近100%。由於電極表面的所有質子都被用於水的形成（CO2 + 2H+ + 2e- → CO + H2O），因此析氫受到CO2還原的抑制。同時，在緩慢的傳質下，就沒有質子用於析氫。


要點3. 在此基礎上，研究人員提出了抑制質子還原析氫的酸性CO2電解槽的一般設計原則：CO/OH−的生成速率必須足夠高，以匹配/補償質子向電極表面的傳質。

 


Christoph J. Bondue, et al, Suppression of Hydrogen Evolution in Acidic Electrolytes by Electrochemical CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc, 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c10397

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c10397


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