研究報導一種氧化還原反應的Pd-Pt催化劑

2021-01-08 科學網

研究報導一種氧化還原反應的Pd-Pt催化劑

作者：

小柯機器人

發布時間：2021/1/7 13:22:10

中國科學技術大學曾傑團隊報導了一種氧化還原反應的Pd-Pt催化劑。 相關研究成果於2021年1月1日發表在國際頂尖學術期刊《美國化學會志》。

空心框架結構在催化領域有著特殊的意義，因為它們只由脊狀結構和內部空心組成，使得活性位點的可接近性達到最大程度。

該文中，研究人員製備了Pd–Pt空心框架結構，該結構通過主體對角線連接組成雙殼立方體結構，作為氧還原反應（ORR）的有效催化劑其靈感來自於靈感來自立方體的4D類似物，表示為tesseract。蝕刻過程包括選擇性地去除鈀原子，然後重新排列剩餘的鈀和鉑原子。蝕刻法製備Pd-Pt納米立方體的成功之處在於初始Pd-Pt納米立方體中Pd/Pt比值的選擇。以不同比例的Pd–Pt納米立方體為模板，分別得到Pd–Pt八足結構、四維超立方體結構、納米框架結構。

在ORR過程中，Pd-Pt納米晶中，Pd-Pt結構四維超立方體的質量活度最高，為1.86A mg–1Pt。基於該機理，由於刻面效應和組分效應，Pd-Pt結構四維超立方體的高活性來源於最佳的氧吸附能。

附：英文原文

Title: Pd–Pt Tesseracts for the Oxygen Reduction Reaction

Author: Sheng Chen, Jiankang Zhao, Hongyang Su, Hongliang Li, Huili Wang, Zhenpeng Hu, Jun Bao, Jie Zeng

Issue&Volume: January 1, 2021

Abstract: Hollow frame structures are of special interest in the realm of catalysis since they hold only ridges and hollow interiors, enabling the accessibility of active sites to the most extent. Herein, we prepared Pd–Pt hollow frame structures composed of double-shell cubes linked by body diagonals as an efficient catalyst toward the oxygen reduction reaction (ORR), inspired by the 4D analogue of a cube, denoted as a tesseract. The etching process involves the selective removal of Pd atoms and the subsequent rearrangement of the remaining Pd and Pt atoms. The successful preparation of Pd–Pt tesseracts via etching lies in the selection of Pd/Pt ratio in the initial Pd–Pt nanocubes. With various ratios of Pd–Pt nanocubes as templates, we obtained Pd–Pt octapods, tesseracts, and nanoframes, respectively. During the ORR, Pd–Pt tesseracts exhibited the highest mass activity of 1.86 A mg–1Pt among these Pd–Pt nanocrystals. On the basis of mechanistic studies, the high activity of Pd–Pt tesseracts derived from the optimal oxygen adsorption energy due to the facet effect and composition effect.

DOI: 10.1021/jacs.0c12282

Source: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12282

 

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