西安交大研發電化學調控IrO2表面電子結構用於高性能制氫催化劑

2020-12-16 小材科研

電解水被認為是一種可持續的、極具發展前景的產H2策略。通常，電解水通過兩個半反應進行：析氧反應（OER）和析氫反應（HER）。實際應用中HER和OER催化劑的有效耦合是非常必要的。儘管已報導了許多耦合催化劑，但仍有一些關鍵問題需要進一步解決：

1）陽極和陰極的催化劑通常在成分上存在很大差異，使製備過程複雜，且由於在電解水過程中可能發生催化劑溶解、再沉積反應，會引起陰極和陽極催化劑相互幹擾；

2）大部分非貴金屬催化劑只能在鹼性或中性電解液中使用，在酸性條件下則不穩定，因此缺乏廣泛的溶劑適應性。IrO2是少數能在酸性電解液中高效且穩定的電解水催化劑，但由於其氫吸附自由能（ΔGH*）過大，幾乎不被用作析氫反應，因此無法構建基於IrO2全解水電解槽。

針對上述問題，西安交通大學理學院楊生春團隊提出通過循環伏安法（CV）調控金屬氧化物電子結構使其適用於HER的新策略（J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 2090），即通過電化學CV循環，使金屬氧化物中的金屬陽離子被（部分）還原，引起金屬位點上電子密度增大，形成氧空位，進而優化了析氫反應的動力學過程，大大加速析氫反應。同時，CV循環可使對電極上少量的的金屬Pt會發生溶解，並遷移沉積在金屬氧化物表面，這種微量Pt的沉積為活性物質的吸附/解吸附提供了良好的界面，可極大地提高IrO2在酸性、中性、鹼性電解液甚至天然海水中的HER催化性能，使構建全IrO2基的電解池成為可能。這項工作表明原位電化學調控催化劑的表面電子結構為高效且穩定的電解水催化劑設計開闢了新途徑，為電解水制氫的工業化應用提供了新策略。

電化學CV處理及痕量Pt沉積後Pt與IrO2界面電荷差分圖（a-d），總態密度(e)和三種催化劑表面的氫吸附自由能變化(f)

該工作以題目「Electrochemically Modifying the Electronic Structure of IrO2Nanoparticles for Overall Electrochemical Water Splitting with Extensive Adaptability」發表在《Advanced Energy Materials》（IF：24.884）上。本文的第一作者和通訊作者分別是理學院博士生李璐，和楊生春教授。西安交通大學是該論文第一署名單位，Thermo Fisher Scientific公司的楊光高級工程師完成了該論文的部分電鏡表徵和高分辨能譜工作。

Pt-IrO2@CC// IrO2@CC與商用催化劑全解水性能的比較

該工作得到國家自然科學基金，國家自然科學基金-國家電網公司聯合重點項目，中央高校基本科研業務費和博士後基金，西安交通大學-全通新能源汽車聯合項目的支持。同時，該項研究中材料結構的表徵分析工作得到了西安交通大學大型儀器設備共享實驗中心，賈春林科學家工作室以及理學院張曉晶、王力群工程師的支持。

來源：西安交大新聞網

論文連結：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202001600

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