具有詹森型(J51)非核鋯-氧代羧酸簇合物的二維異質金屬有機骨架

2021-01-08 科學網

具有詹森型（J51）非核鋯-氧代羧酸簇合物的二維異質金屬有機骨架

作者：

小柯機器人

發布時間：2021/1/7 13:35:38

2021年1月4日出版的《美國化學會志》發表了科學家的一項最新研究成果。來自上海交通大學的Yong Cui小組提出了高特異性配位驅動自組裝具有前所未有的詹森型（J51）非核鋯-氧代羧酸簇合物二維異質金屬有機骨架。

在這項工作中，藉助於預先合成的基於三核二茂鋯的三腳架金屬吡啶配體的高度特異性配伍驅動的簇合物重排過程，研究人員首次實現了結合了前所未有的詹森型（J51）非核鋯-氧代羧酸簇合物的兩種二維異金屬MOF的製備，如單晶X射線晶體學所明確指出的。生成的兩個帶電框架具有依賴於陰離子的3,6-c kgd（JMOF-1）和3,12-c 3,12L4（JMOF-2）網，它們由八面體和六邊形稜柱形Zr9分子構件（MBB）分別形成。

此外，JMOF-2顯示了從CO2 和 C2H4中純化乙炔的希望，在298 K和1 bar下，分別具有12和8的IAST選擇性，和引人注目的高達2.4 g g–1的碘捕獲能力。

據介紹，對新型和獨特的多核金屬-氧代羧酸鹽合成物的追求形成了具有令人著迷特性的高度連接和穩定的金屬有機骨架（MOF）的持續繁榮。

附：英文原文

Title: Highly Specific Coordination-Driven Self-Assembly of 2D Heterometallic Metal–Organic Frameworks with Unprecedented Johnson-type (J51) Nonanuclear Zr-Oxocarboxylate Clusters

Author: Wei Gong, Hadi Arman, Zhijie Chen, Yi Xie, Florencia A. Son, Hui Cui, Xinfa Chen, Yanshu Shi, Yan Liu, Banglin Chen, Omar K. Farha, Yong Cui

Issue&Volume: January 4, 2021

Abstract: The quest for new and unique polynuclear metal-oxocarboxylate clusters has led to a continual boom of highly connected and robust metal–organic frameworks (MOFs) with intriguing properties. In this work, by virtue of a highly specific coordination-driven cluster rearrangement process of a presynthesized trinuclear zirconocene-based tripodal metallo-pyridine ligand, we realized the preparation of the first two 2D heterometallic MOFs incorporating unprecedented Johnson-type (J51) nonanuclear Zr-oxocarboxylate clusters, as unambiguously uncovered by single-crystal X-ray crystallography. The resultant two charged frameworks feature counteranion-dependent 3,6-c kgd (JMOF-1) and 3,12-c 3,12L4 (JMOF-2) nets that are formed by octahedral and hexagonal prismatic Zr9 molecular building blocks (MBBs), respectively. In addition, JMOF-2 shows promise for the purification of acetylene from CO2 and C2H4, with IAST selectivities of about 12 and 8, respectively, at 298 K and 1 bar, as well as remarkable iodine capture capacity of up to 2.4 g g–1.

DOI: 10.1021/jacs.0c11881

Source: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11881

 

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