錳摻雜Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶激發態動力學研究取得進展

2020-12-14 光明網

　　Cs4PbX6（X = Cl、Br、I）零維鈣鈦礦納米晶具有優異光學性能，在LED照明顯示、雷射和光電探測器等技術領域受到廣泛關注。但由於絕緣體本質，Cs4PbX6零維鈣鈦礦本徵在可見波段不發光，限制了作為發光材料的應用範圍。錳離子摻雜是調控鈣鈦礦納米晶光、電、磁性能的一種有效手段。Mn2+在介質材料中的光學性能主要取決於其局域態的電子結構和激發態動力學。目前，製備Mn2+摻雜Cs4PbX6零維鈣鈦礦納米晶純相併揭示Mn2+發光中心的激發態動力學仍是該領域的一個技術難題。

　　近期，中國科學院功能納米結構設計與組裝/福建省納米材料重點實驗室陳學元團隊採用改進的熱注射法首次合成出單分散、形貌粒徑均一的Mn2+摻雜Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶純相。該團隊通過變溫高分辨穩態/瞬態螢光光譜、變溫電子順磁共振波譜等測試手段，揭示了Mn2+在Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶中顯著不同於其在CsPbCl3三維鈣鈦礦量子點中的發光特點和激發態動力學。Cs4PbCl6零維鈣鈦礦的結構限域作用導致其較大的激子結合能和較強的電-聲子相互作用，引起Mn2+在617 nm的長螢光壽命（26.2 ms，遠長於 CsPbCl3:Mn2+的1~2 ms）和較高的粉末螢光量子產率（25.8%，遠高於CsPbCl3:Mn2+的~0.1%）。研究還觀測到，隨溫度降低晶格收縮導致的Mn2+發光由慢衰減（τ2: 30.4 ms, 300 K）向快衰減（τ1: 1.47 ms, 10 K）轉變的反常螢光動力學過程。

　　該研究為Mn2+摻雜Cs4PbCl6納米晶的激發態動力學基礎研究提供了新發現，為零維鈣鈦礦納米晶的性能優化及其在光電領域的應用提供了新思路。相關成果發表於《先進科學》，第一作者為中科院福建物質結構研究所/中北大學聯培碩士研究生張文，通訊作者為研究員鄭偉、陳學元。研究得到中科院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金和中科院青促會等支持。　

Mn2+摻雜Cs4PbCl6零維鈣鈦礦納米晶：透射電鏡照片（背景）、晶體結構示意圖、粉末發光照片、發射光譜和螢光衰減曲線

　　a：不同溫度下Cs4PbCl6:23.6 mol% Mn2+納米晶Mn2+的螢光衰減曲線。b：a中陰影部分放大圖。c：Mn2+的螢光快衰減(τ1)、慢衰減 (τ2)和平均壽命(τave)隨溫度變化關係。d：不同溫度下Cs4PbCl6:23.6 mol% Mn2+

[ 責編：戰釗 ]

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