物理學家利用原子振蕩來控制表面結構相變

江蘇雷射聯盟導讀：飛秒雷射的目標是用短的閃光來記錄和控制化學反應。使用連續的雷射脈衝，原子鍵可以精確激發並根據需要斷開。到目前為止，已針對選定的分子證明了這一點。哥廷根大學和馬克斯·普朗克生物物理化學研究所的研究人員現已成功地將這一原理轉化為固體，從而控制了其表面的晶體結構。結果已發表在Nature上。

許多科學學科都希望對物質進行主動光學控制，全光磁開關就是突出的例子，光誘導的固體亞穩態或異質相以及化學反應的相干控制。通常，這些方法動態地將系統引向遠離平衡的狀態或反應產物。在固體中，金屬到絕緣體的過渡是光學操縱的重要目標，可提供電子和晶格性質的超快速變化。然而，相干性對這種轉換的效率和閾值的影響仍然是一個很大程度上未解決的問題。在該研究中，亞救人呀展示了在準一維固態表面系統中金屬—絕緣體結構相變的相干控制。一種飛秒雙脈衝激發方案用於將系統從絕緣狀態切換為亞穩態金屬狀態，並通過超快低能電子衍射監測相應的結構變化。

飛秒化學需要探索理解和控制超快速反應途徑。為此，反應物的電子態和振動態的相干性用於影響複雜的，通常為多維的能量格局中的躍遷。由結構模態控制的相變的典型情況是由Peierls不穩定性給出的，其中金屬到絕緣體的轉變與聲子軟化和靜態周期性晶格畸變有關。在這種躍遷的光泵浦中，經常觀察到周期性晶格畸變的相干振蕩，稱為振幅模式或振幅，特別是接近其閾值。

圖1. 矽上原子銦線的超快LEED設置和結構相變

研究人員報導了通過特定聲子模的振幅一維Peierls絕緣體中相變的相干控制。圖1所示是採用雙脈衝激發方案，通過超快低能電子衍射監測結構轉變。觀察所得結構作為雙脈衝分離的函數，證明了剪切和旋轉聲子模式在飛秒時間尺度上的重要性。ULEED和瞬態反射率測量的比較表明，這些聲子在控制躍遷中起著不同的作用，並指出躍遷態沿模式坐標的位置。

由Jan Gerrit Horstmann和Claus Ropers教授領導的小組將銦的極薄層蒸發到矽晶體上，然後將晶體冷卻至-220攝氏度。儘管銦原子在室溫下在表面上形成導電金屬鏈，但在如此低的溫度下，銦原子自發地重排成電絕緣的六邊形。該過程稱為金屬和絕緣兩相之間的過渡，可以通過雷射脈衝進行切換。在他們的實驗中，研究人員隨後用兩個短雷射脈衝照亮了冷表面，隨後立即使用電子束觀察了銦原子的排列。他們發現，雷射脈衝的節奏對表面轉換為金屬狀態的效率有很大影響。

正如第一作者Jan Gerrit Horstmann解釋的那樣，這種效應可以用原子在表面上的振蕩來解釋。為了從一種狀態進入另一種狀態，原子必須朝不同的方向移動，從而克服了某種 就像過山車一樣，單個雷射脈衝還不足以使原子來回擺動，但是像搖擺運動一樣，在適當的時間產生第二個脈衝可以為行星提供足夠的能量 系統，使過渡成為可能。在他們的實驗中，物理學家觀察到原子的幾次振蕩，這些振蕩以非常不同的方式影響轉化。