近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心及化學與材料科學學院的曾傑教授團隊和國家同步輻射實驗室鮑駿教授團隊合作，通過精準的氧化刻蝕，調控鈀鉑合金的形貌和組分，設計並構築出了超立方體框架結構催化劑，其在氫氧燃料電池陰極反應中表現出高活性和高穩定性。研究成果以「Pd-Pt Tesseracts for the Oxygen Reduction Reaction」為題發表在《美國化學會志》上。
燃料電池是一種化學電池，它利用物質發生化學反應時釋出的能量，直接將其變換為電能。也是繼火電、水電、核電之後的第四種發電裝置，是當今世界各科技強國都十分重視的高新技術開發領域。電池陰極的氧還原反應的鉑基催化劑活性和穩定性較低，制約了電池的輸出功率和充放電循環次數，從而增加了整個燃料電池的成本。因此，高活性、高穩定性的陰極催化劑的製備成為該領域研究的熱點與難點。空心框架結構以其高比表面、高活性位點佔比等優點成為最有潛力的催化劑製備策略之一。該研究團隊受三維立方體向四維超立方體演變的啟發，將鈀鉑均勻合金立方體進行氧化刻蝕，通過精準調控鈀原子的去除和餘下鈀原子與鉑原子的重排，得到鈀鉑合金超立方體框架結構（圖1）。此外，通過調節初始立方體中鈀、鉑兩種元素的比例，還可以得到八足體和立方框架結構。
圖1.立方體向超立方體的演變
在氫氧燃料電池陰極催化測試中，立方框架結構、超立方體結構和八足體結構的單位質量活性分別達到了商用鉑碳催化劑的4.1倍，11.6倍和8.3倍（圖2）。此外，超立方體結構催化劑還表現出了最高的本徵活性（2.09安培每平方釐米）和優異的性能穩定性。密度泛函理論計算表明超立方體表面晶面的氧吸附能最接近於理論最優值，這一趨勢與實際測試的氧還原活性順序相一致。這種新的超立方體框架催化劑設計理念為今後相關電催化劑的設計提供了新的思路。
該項研究得到了國家重點研發計劃、國家傑出青年科學基金、中科院前沿科學重點研究項目等資助。
圖2.幾種鈀鉑框架結構催化劑和
商用鉑碳催化劑的單位質量活性對比
來源：中國科學技術大學 中國科學技術大學校友會 文章來源：科大新聞網 編輯：桂思奇 審核：袁陳 許秀嬋