突破溫度、時間限制!長春所人員在新型半導體雷射器研發上獲進展

2021-01-09 江蘇雷射產業創新聯盟

江蘇雷射聯盟導讀：

由中國科學院長春應用化學研究所和日本九州大學的科研人員組成的國際研究小組在製作新型半導體雷射器的研發上取得進展，為下一步半導體雷射器更穩定工作提供重要支撐。該成果9月2日在《Nature》期刊上發表。

由於雷射具有高度均勻的發光特性，因此被廣泛用於從製造、研究到通訊和娛樂等各種領域。雷射通常通過將輸入能量(一般是光或電)轉換為雷射的材料進行分類，常見材料包括無機和有機半導體，還有氣體和晶體。

用半導體材料作為工作物質的雷射器稱為半導體雷射器。由中國科學院長春應用化學研究所秦川江研究員和日本九州大學Chihaya Adachi教授領導的國際研究團隊開發了一種有機-無機滷化鉛準二維（2D）鈣鈦礦的低成本半導體材料，並將其作為工作物質來製作半導體雷射器。但此前該類雷射器需在苛刻的低溫環境下才能持續工作。如何讓鈣鈦礦半導體雷射器在室溫下輸出更穩定，成為該研發領域的重要課題。

鈣鈦礦增益介質廣泛，包括有機-無機和純無機三維（3D）鈣鈦礦、準2D鈣鈦礦和2D鈣鈦礦。與3D鈣鈦礦相比，準2D鈣鈦礦具有更好的穩定性和更高的激子結合能，顯示出優異的性能，是更好的發射體和增益介質，適用於發光二極體和雷射應用。然而，即使在低溫下，準2D鈣鈦礦的連續波激射仍未實現，而導致鈣鈦礦激射死亡現象 （指的是雷射在連續光泵浦模式下工作一小段時間就突然停止的現象）的內在機制仍不清楚。

帶有有機半導體的連續波電泵浦雷射器的實現主要受到在高載流子密度下三重態累積引起的光和激子損耗的阻礙。解決這些基本損失問題的一種方法是使用三重態猝滅劑來抑制三重態吸收損失，並通過單重態-三重態激子湮滅（singlet–triplet exciton annihilation,STA）抑制單重態猝滅。

該國際研究團隊2019年11月11日於Nature發表的"Triplet management for efficient perovskite light-emitting diodes"一文中證明了在準2D鈣鈦礦中的三重態激子的壽命接只有近1μs。雖然通常以正電荷和負電荷來考慮光電子設備中的能量，但相反的電荷也可以聚集在一起，並在釋放能量之前暫時形成一種稱為激子的高能態。激子經常出現在有機半導體中，由於量子力學的考慮，激子通常分為兩類，即單重態和三重態，三重態幾乎不可能發光。因此，長壽命單重態-三重態激子(STA)的積累可能是雷射死亡現象的內在來源。

該國際研究團隊2019年11月11日於Nature發表的"Triplet management for efficient perovskite light-emitting diodes"

本文主要研究人員，來自中國科學院長春應用化學研究所的秦川江研究員表示三重態不發光，它們傾向於與發光的單重態相互作用，因為單重態和三重態之間的能隙非常小，大約等於室溫下的熱能，它們之間會發生快速的系統間交叉和反向系統間交叉，從而導致兩者在不發光的情況下失去能量。因此，如果在鈣鈦礦中存在三重態，我們可能需要把它們排除在外，這樣它們就不會干擾激射。

為了證明這一點，研究人員在鈣鈦礦中加入了一個有機層，在低能量狀態下保持三重態。因為激子希望移動到更低的能量，所以長壽命的三重態激子從鈣鈦礦的發光部分轉移到有機層，從而減少了損耗，並允許在恆定的光激發下持續發射雷射而不會中斷。另外，研究人員發現，由於氧氣會破壞三重態，他們只需將鈣鈦礦層放在空氣中，也可以獲得連續的雷射發射，這進一步證實了由三重態引起的損失是造成雷射死亡的一種可能原因。

研究人員成功的在室溫條件下實現了穩定的連續光泵浦的綠色準二維鈣鈦礦雷射器件

該國際研究團隊歷時五年，終於證明了三重態在這類鈣鈦礦激射過程中的關鍵作用，並在室溫環境下演示了一個多小時穩定、連續的雷射發射，最終克服了迄今為止阻止如此長時間運行的現象。這些新發現將為低成本和易於製造的基於鈣鈦礦的新型電動雷射器的未來發展鋪平道路。

鈣鈦礦雷射器陣列

滷化鈣鈦礦半導體材料由於其出色的性能而在納米光子學中，特別是在微型雷射器中顯示出巨大的潛力。該研究成果除了製造鈣鈦礦雷射器降低成本外，未來還有望在光通信、光信息處理、光儲存、照明和顯示等領域得到廣泛應用。

參考文獻：

1. Qin, C. et al. Triplet management for efficient perovskite light-emitting diodes. Nat. Photon. 14, 70–75 (2020).

2. Fujiwara, K. et al. Excitation dynamics in layered lead halide perovskite crystal slabs and microcavities. ACS Photonics 7, 845–852 (2020).

本文來源：nature.com/articles/s41586-020-2621-1

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