【非貴金屬】化學研究所胡勁松、江文杰ACS Catal.: 分子工程設計的強金屬氧化物-載體相互作用可實現高效穩定的CO2還原

2021-02-22 能源電催化材料

近日，化學研究所胡勁松、江文杰在國際知名學術期刊ACS Catalysis ( IF 12.350 )發表了關於使用分子工程設計的強金屬氧化物-支持相互作用以實現高效、穩定的CO2電還原的新進展，題為「分子工程設計的強金屬氧化物-支持相互作用可實現高效，穩定的CO2電解還原」。

全文連結：https://doi.org/10.1021/acscatal.0c03831。

金屬與金屬氧化物載體之間普遍存在較強的金屬−載體相互作用，由於其能夠提高催化劑的活性和穩定性，在多相催化中引起了廣泛的關注。因此，金屬氧化物與碳載體之間的強相互作用可以顯著提高電催化CO2還原反應(CO2RR)的性能。


中國科學院胡勁松、江文杰設計了一種分子工程策略來開發物理性質相似的未摻雜、N摻雜、S摻雜和N，S共摻雜的多孔炭載體(分別記為C、NC、SC和NSC)。這些載體可以承載高密度的SnO2納米粒子(超過60wt%)，尺寸較小約3.5 nm，分布良好，為了解金屬氧化物−載體相互作用（SMOSI）及其對電催化性能的影響提供了一個很好的平臺。

系統的實驗和理論研究發現，SnO2納米粒子與碳載體之間的SMOSI大小順序為SnO2/NSC>SnO2/NC>SnO2/SC>SnO2/C。這樣的SMOSI能使碳載體向SnO2納米粒子有效轉移電子，增強CO2·−關鍵反應中間體的吸附，從而促進CO2RR。SnO2/NSC具有最強的SMOSI，顯著提高了CO2還原為甲酸的選擇性和活性，在H電池中的法拉第效率高達94.4%，部分電流密度高達56.0 mA·cm−2，表現出優於大多數錫基催化劑的性能。

值得注意的是，SMOSI可以同時確保活性中心的安全，從而顯著提高其催化耐久性，使其成為開發各種應用的高效和穩定催化劑的一種有前途的策略。

圖1.（a）雜原子摻雜碳負載的SnO2納米粒子的示意圖合成。（b）SnO2/C，SnO2/SC，SnO2/NC和SnO2/NSC的X射線衍射（XRD）圖和（c）X射線光電子能譜（XPS）定量信息。（d）SnO2/C，（e）SnO2/SC，（f）SnO2/NC和（g）SnO2/NSC的高解析度透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像。圓圈標記了SnO2 NP，插圖中的晶格條紋取自其中。（h）SnO2 NPs的尺寸直方圖。

圖2. (A)C、SC、NC和NSC的FEHCOOH。(B)FeHCOOH和(C)SnO2/C、SnO2/SC、SnO2/NC和SnO2/NSC的jHCOOH。(D)SnO2/NSC與最新錫基催化劑的CO2RR活性比較。(E)SnO2/NSC和SnO2/C在−1.15V下穩定44 h。

圖3.（a）在N2鼓泡的0.1 M NaOH中進行氧化LSV掃描，以及（b）SnO2 / C，SnO2 / NC，SnO2 / SC和SnO2 / NSC的奈奎斯特圖。（c）SMOSI增強SnO2 / NSC的CO2RR性能的圖示。（d）計算的Sn10 / SG，Sn10 / SG和Sn10 / NSG模型的Gads。

此成果發表在在國際知名學術期刊ACS Catalysis ( IF 12.350 )上，Yuan, L., Jiang, W., Liu, X. et al.Molecularly Engineered Strong Metal Oxide-Support Interaction Enables Highly Efficient and Stable CO2 Electroreduction. ACS Catal. 10, 13227−13235 (2020)

DOI：10.1021/acscatal.0c03831

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