等離激元光催化劑界面納腔電荷聚集現象
近日，中科院大連化物所院士李燦、研究員範峰滔團隊利用自主研製的空間分辨的表面光電壓顯微鏡，研究了二聚體金顆粒催化劑（Au/TiO2）的光生電荷分離及過程中電荷的空間分布，首次發現了二聚體金顆粒和半導體光催化劑界面納腔的電荷聚集現象，揭示了催化劑反應位點上電荷濃度對多空穴參與的水氧化反應的影響。該發現借鑑了自然光合作用中捕光蛋白和活性中心的工作機制，為人工光合成體系的設計和理解提供了新思路。相關研究成果發表於《國家科學評論》。
在自然光合作用中，PS II放氧活性中心周圍分布著成千上百個捕光蛋白，其作用是通過增加光吸收通量為反應活性中心源源不斷地供給電荷。研究人員通過光催化劑二氧化鈦界面構築金納米顆粒二聚體來模擬自然光合作用的上述機制；利用空間分辨的表面光電壓顯微鏡研究了二聚體金顆粒Au/TiO2催化劑體系中等離激元光生電荷的空間分布和電荷濃度，發現在二聚體金顆粒和TiO2催化劑構成的納腔處有高濃度的空穴聚集；通過精確調控二聚體的分離間距，揭示了耦合強度對散射光譜和電荷濃度的非線性增強機制。此外，科研人員還結合理論模擬，分析了催化活性位點電荷濃度與局域電磁場強度的定量關係。相比於單個金顆粒Au/TiO2催化劑，二聚體金顆粒Au/TiO2催化劑的水氧化活性可以實現近一個數量級的提升。該工作在單顆粒水平上觀察到等離激元光催化劑表面電荷分布的「熱點」，並為催化活性位點的光生電荷調控提供了新思路。
範峰滔介紹研究團隊長期致力於太陽能光催化、光電催化、電催化以及催化光譜表徵的前沿科學研究，取得了系列成果。特別在光生電荷分離等關鍵科學問題上突破性地發現異相結電荷分離機制晶面間光生電荷分離效應、高對稱性半導體單晶的光生電荷分離策略，並自主研製了光生電荷成像表徵新技術，在國際上最早將其應用到微納尺度光催化材料電荷分離的成像研究中。
相關論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa151
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