微酸性電解水在水產養殖中的應用現狀和應用設計

1浙江大學生物系統工程與食品科學學院，農業部設施農業裝備與信息化重點實驗室，杭州310058；2杭州暢蕭科技有限公司，杭州310030
通訊作者：葉章穎，副教授，博導，主要從事電解水工程化應用技術與裝備的研究，Email：[e-mail]

摘要:微酸性電解水作為一種新型機能水，具有殺菌效率高、安全無害的特點，本文介紹並總結了微酸性電解水的基礎知識、殺菌機理，水產養殖中殺菌、安全性以及對水質改善等方面的應用與研究，並通過電解水功能與特點設計了微酸性電解水在海水和淡水循環水養殖系統中的應用方式、問題與困難以及未來研究工作的重點。

關鍵詞：微酸性電解水、水產養殖、殺菌、氨氮、有機物

0引言

微酸性電解水是近年來研製的一種新型機能水，通過直流電解稀鹽酸溶液或食鹽溶液產生，具有廣譜抑菌活性、高效、安全無害、環境友好等特點，可現場生產，操作簡單且生產成本低。已有研究表明，電解水對於食源性致病菌沙門氏菌、副溶血性弧菌、大腸桿菌等病原菌具有良好的殺菌效果[1,&nbsp2]。目前，微酸性電解水在醫療衛生領域的應用研究在日本已有大量報導，在食品加工、農產品保鮮、植物病害防治等領域也取得一定的研究成果。作為一種新型消毒劑，微酸性電解水直接用於水產養殖的消毒殺菌還很少，本文將其在水產中已有的應用進行總結，並對其在循環水養殖系統中的應用方式進行設計同時提出相關的未來研究工作重點。

1&nbsp微酸性氧化電位水的基礎及殺菌機理

1.1微酸性電解水基礎介紹

酸性氧化電位水及其電解儀器於20世紀80年代首先在日本研製成功，採用有隔膜的電解槽電解稀食鹽溶液，陽極室產生低pH值（<2.7）、高氧化還原電位和含有有效氯的酸性電解水，研究表明其對各種細菌、病毒具有高效殺菌作用[3-6]。但其應用存在主要問題是電解水具有強酸性，對金屬腐蝕性大，有效氯不穩定、還原速度快，不利於存儲且設備和生產成本高，影響其推廣應用。因此近年來新起的微酸性電解水(pH&nbsp5.0-6.5，ORP&nbsp500-800mv,&nbsp有效氯（ACC）&nbsp10-30ppm)[7,&nbsp8]因其無腐蝕性、殺菌效率高、運輸儲存方便等受到廣泛關注。微酸性電解水在生產過程中除了生成具有殺菌效果的有效氯外，不再產生氧或臭氧以及生成氯的高次氧化物如，溶解氧、臭氧和氯氧化物等副產物濃度較低；微酸性電解水無味或略帶氯臭，pH接近中性，對人體無危害。

1.2&nbsp殺菌機理

目前，酸性電解水的殺菌效果已得到廣泛的認可，有關酸性電解水的殺菌作用機理，初認為是由於其pH值及ORP值超出了微生物生長的最適範圍，使微生物的細胞膜發生電位改變，導致膜通透性增強，細胞內容物溢出，從而達到殺滅微生物的作用，並且殺菌效果與ORP值成正比[9]。Liao等認為高ORP值能影響並損害大腸桿菌的GSSG/2GSH的氧化還原狀態，破環細胞外膜和內膜[10]。後來唐文偉[11]研究發現Na2SO4、NaNO3電解水的滅菌能力遠低於酸性電解水，pH為2.50的H3PO4、HCl溶液的滅菌效果都很差，他認為電解水的高效殺菌作用是以ACC為主導、低pH值及高ORP值為重要促進的三者協同作用的結果，其中ACC起了關鍵的作用。近年來研究人員對這一問題進行了較多研究，提出了幾種解釋，主要有上述的ORP學說、有效氯學說、活性氧學說、自由基學說等。例如高新昊[12]等認為強酸性電解水的殺菌主要成分是次氯酸，當有效氯濃度達到一定值，其存在形式HClO或ClO-則是決定電解水殺菌強弱的關鍵。楊敏[13]認為電解水殺菌過程中，活性氧和有效氯的協同消毒起了重要作用；同時，電鏡試驗結果表明，酸性電解水中的羥自由基也在消毒中發揮了重要作用。1998年有效氯學說被確立為酸性電解水殺滅病原微生物的主要學說。電解水的殺菌機理比較複雜，到目前為止還沒有統一解釋，需進一步證實研究。

2&nbsp酸性氧化電位水在水產養殖中的應用

2.1&nbsp水產養殖中養殖水體殺菌

表1總結了電解海水對於鰻弧菌，副溶血性弧菌等的殺滅效果。謝軍等[14]發現更換池塘用水是實現採用酸性電解水對池塘進行噴灑消毒，可以顯著降低潛在的病原微生物數量，然後再更換新水，對於提高水產品的產量、質量和養殖水環境的質量都具有顯著的作用。Jorquera等[15]對電解海水用於扇貝孵化場的作用進行了研究，結果表明，相比經高壓蒸汽或紫外處理過的海水，電解海水有較高的微藻生長率，具有低水平的電解海水就能起到消毒作用。Yeh等[16]利用有效氯濃度分別為0.5mg/L和1mg/L的電解水對臺灣鮑魚、白蝦、虎蝦和巨型石斑魚養殖中常見的六種致病菌進行殺菌實驗，結果發現有效氯濃度越高殺菌效率越高，且在1min內能達到100%的殺菌效果。

2.2酸性電解水安全性

Kasai等人研究電解海水作用於牡蠣時牡蠣的生存狀況，結果表明，牡蠣在含有效氯&nbsp0.2&nbspmg/L的海水中48&nbsp小時不會出現死亡，而且這段期間牡蠣鰓沒有產生病變，鰓組織周圍纖毛運動也不會受到損害[17]。同時有學者對電解海水的安全性也做了研究，表明含有效氯1.0mg/L的電解海水具有很好的殺菌作用，電解後海水中的有機溴化物90%為三溴甲烷，其含量遠低於日本和美國對飲用水中溴化物含量的限量標準，同時回復突變試驗表明電解海水不具有致突變性[18]。已有的研究都表明電解海水能高效安全的應用於養殖水體的淨化殺菌中。

2.3電解水對於養殖水體的處理

&nbsp在水產養殖中利用電解水氧化降解水中氨氮和亞硝酸鹽的相關研究較少。但電化學在工業廢水氨氮去除方面的研究屢現報導[19,&nbsp20]，這些研究主要集中在電極選擇[21]、電流密度[22]、氯濃度[23]和初始的氨氮和亞硝酸鹽濃度[16]，在這些研究中氨氮能夠被一步氧化反硝化成氮氣，實現完全的降解。但養殖廢水不同於工業廢水的是其氨氮濃度低，直接利用電化學降解氨氮效率低，因而Gendel等[24]首先利用沸石富集養殖水體中低濃度氨氮，再利用鹽溶液進行解形成高濃度氨氮溶液並實現沸石再生利用，最後富含氨氮的溶液通過電化學氧化方法將氨氮直接氧化成氮氣，這個過程中酸鹼和鹽消耗少，且氨氮吸附、再生和電解設備所佔體積以及養殖水體循環率均低於傳統循環水系統的要求；但此工藝存在一些限制：①沸石只能用在淡水系統，海水中陽離子會佔據並降低沸石的離子交換容量；同樣因為陽離子的影響本工藝也不能用於零交換率的循環水養殖系統中；②沸石在此工藝中只能富集氨氮離子作用單一，且對有機物和顆粒物的預處理要求高，增加工藝複雜性和相應成本。

&nbsp針對以上研究中電解水在滅菌、對養殖生物的生長促進以及對養殖水質改善等方面的作用，為了有效利用電解水必須合理地設計電解水在循環水養殖系統中的應用方式並發現並解決可能存在的問題。




3.電解水在循環水養殖系統中的應用設計

&nbsp目前循環水養殖系統較多地使用紫外燈和臭氧對養殖水體進行殺菌，這兩種工藝具有不同的殺菌效果。紫外殺菌設備結構簡單、成本低[25]，但紫外殺菌效果受水體中顆粒物、水層厚度、流速等影響[26]，且使用過程中容易有顆粒物覆蓋在紫外燈照射表面影響殺菌能力；而臭氧具有殺菌速度快、殺菌率高等優點，但存在殘餘臭氧問題，為了利用臭氧殺菌工藝並及時去除殘餘往往將臭氧用於海水循環水養殖系統中，並將臭氧投加到蛋白分離器中實現殺菌去除顆粒物的同時降低水體臭氧殘餘量，另一方面臭氧易與海水中溴離子反應生成具有致癌性的溴酸鹽，這也是臭氧應用中面臨的最大問題[27,&nbsp28]。電解水通過具有氧化活性的有效氯和其他物質發揮殺菌作用，具有殺菌迅速、殺菌率高的優點，電解水可由稀鹽酸或鹽溶液製得而相應地呈現弱酸性或具有鹽度，在應用設計時需要針對具體的應用環境（淡水或海水）區別對待。
3.1海水循環水養殖系統的應用
&nbsp海水循環水養殖系統中因海水存在大量的鹽，因而在海水環境中使用電解水時不需要外界供給原料，可直接利用海水生產電解水，根據製得的電解水有效氯濃度設計合理的混合比例實現對養殖水體的消毒和部分氨氮的氧化降解；但電解水利用產生的殘餘氯可能在循環水系統中存留時間長，對循環水養殖系統中生物膜有影響，因而需要設置殘餘氯去除的工藝，殘餘氯去除主要有活性炭吸附或曝氣兩種方法，海水離子會降低活性炭吸附容量和使用壽命，因而曝氣去氯更加適合海水應用環境，電解水的利用在海水循環水養殖系統中的應用方式如下圖1所示：




3.2淡水循環水養殖系統的應用
&nbsp淡水體系不存在酸鹼緩衝體系和鹽，因而電解水工藝在淡水循環水養殖系統應用時需要外界提供電解水生產原料的酸或鹽溶液.（1）用酸做原料時，如果將電解水與直接與水體混合則可能存在兩個問題①電解水成弱酸性，在循環水養殖系統中通過循環過程會積累起較多的酸性物質對系統的穩定性造成衝擊，需要在系統中增加pH緩衝與調節工藝；②殘餘氯的問題，目前淡水開放環境下有效氯的衰減速率和衰減動力學尚屬未知，且在淡水環境下無論活性炭吸附法或曝氣去氯法均會增加工藝複雜性和成本，因而在不能有效解決電解水殘餘問題之前電解水不適合進行混合消毒應用。更合適的應用是「富集與電解水氧化再生」工藝，如Gendel利用電化學對富集後的氨氮實現一步氧化反硝化去除，且電解水與養殖水體之間無直接接觸避免了殘餘氯問題。但Gendel的複合工藝存在以下幾個限制①使用沸石通過離子交換富集氨氮，對水體有機物和顆粒物去除的預處理要求高，增加預處理要求與難度；②沸石吸附具有離子選擇性、對水體中鹽度有要求（當鹽分含量高時沸石離子交換容量降低）因而不適用用在零交換率的循環水養殖系統中，且在非零交換率系統中還會出現鹽度上升的現象。因此在設計應用時進行如下優化工作：①將沸石換成活性炭，活性炭對有機物和無機離子均有吸附能力，應用活性炭的必要條件是電解水可以將有機物和氨氮完全降解實現活性炭的再生，此方面的可行性已經得到You研究證實[29]；②「活性炭與電解水氧化再生」工藝的物理化學工藝功能趨於單一，保留生物處理（小型）單元可以起到緩衝並穩定水質、為循環水系統提供健康穩定的微生物群落與結構的作用。工藝流程設計如下：




（2）用鹽作為原材料，此時活性炭不適合再作富集材料，可用沸石為氨氮富集材料，其設計則與Gendel的設計相似，唯一的區別是循環水系統中仍設有生物濾器，工藝流程也如圖2所示。

4.電解水應用於循環水養殖系統中未來研究工作重點

&nbsp電解水已經被證實可以有效地去除病原菌並能夠一步反硝化去除循環水系統中的氨氮，構成對養殖過程中的疾病預防與控制以及養殖系統氮外排量控制的保證；但電解水應用帶來的殘餘氯容易造成循環水系統pH和生物膜功能的波動，因而未來需要在如下方面進行重點研究工作：
4.1合適殺菌效果的電解水濃度研究

&nbsp對循環水養殖系統流動水體進行殺菌需要考慮合適的ACC濃度、殘餘氯、電解水pH等，不同濃度的電解水其殺菌效率有所不同，需要通過研究發現滿足殺菌要求的ACC濃度；電解水殺菌後的殘餘氯對生物膜的危害以及酸性電解水投加對循環水體酸鹼度的改變則是電解水在RAS中應用時需要考慮的問題；這些要求決定了電解水作殺菌劑時的需要選擇合適的使用濃度既滿足殺菌的要求又能儘量降低殘餘氯產生量和pH的變化。

4.2電解水在開放環境下的衰減速率

&nbsp電解水的使用伴隨著殘餘氯問題，電解水有效氯在密封條件下能夠保存較長時間，但開放環境下有效氯自身衰減速率仍屬未知，而有效氯自身衰減速率的不同決定著電解水在循環水養殖系統中應用可行性以及殘餘氯的去除工藝的選擇與設計。與電解水類似的是臭氧在循環水養殖系統中應用時的殘餘問題，但臭氧本身不穩定易在水體中衰減，因而常利用蛋白分離器的強曝氣去除殘餘臭氧[26]。電解水衰減速率的快慢對循環養殖水體中殘餘氯的濃度有著最直接的影響，因此需要準確研究電解水在不同環境下的衰減速率。

4.3電解水對水體汙染物的去除能力

&nbsp電解水對養殖廢水中氨氮、有機物等具有完全降解作用，但缺乏較全面的動力學研究。不同汙染物水平下電解水有效氯濃度要求以及電解水作用方式均需要通過條件實驗進行確定，構成電解水汙染物去除動力學參數體系。同時還需要研究活性炭在反覆吸附-解吸過程中的吸附容量和結構穩定性變化，為氨氮的電化學去除和活性炭的連續富集與再生應用做基礎研究。




參考文獻
&nbsp[1].&nbsp沈曉盛,&nbsp于慧娟,唐鳥林.氧化電解水對水產食品中病原菌的抑菌效果比較.&nbsp食品與發酵工業[J],&nbsp2010(03):&nbsp51-54.
&nbsp[2].Issa-Zacharia,&nbspA.,&nbspKamitani,&nbspY.,&nbspTiisekwa,&nbspA.,&nbspMorita,&nbspK.,&nbspIwasaki,&nbspK.&nbspIn&nbspvitro&nbspinactivation&nbspof&nbspEscherichia&nbspcoli,&nbspStaphylococcus&nbspaureus&nbspand&nbspSalmonella&nbspspp.&nbspusing&nbspslightly&nbspacidic&nbspelectrolyzed&nbspwater.Journal&nbspof&nbspBioscience&nbspand&nbspBioengineering&nbsp[J],&nbsp2010.&nbsp110(3):&nbsp308-313.
&nbsp[3].&nbspHricova,&nbspD.,&nbspStephan,&nbspR.,Zweifel,&nbspC.&nbspElectrolyzed&nbspwater&nbspand&nbspits&nbspapplication&nbspin&nbspthe&nbspfood&nbspindustry.Journal&nbspof&nbspFood&nbspProtection[J],&nbsp2008.&nbsp71(9):&nbsp1934-1947.
&nbsp[4].&nbspHuang,&nbspY&nbspR.,&nbspHung,&nbspY.C.,Hsu,&nbspS.Y,Huang,&nbspY.W.,Hwang,&nbspD&nbspF.&nbspApplication&nbspof&nbspelectrolyzed&nbspwater&nbspin&nbspthe&nbspfood&nbspindustry.&nbspFood&nbspControl[J],&nbsp2008.&nbsp19(4):&nbsp329-345.
&nbsp[5].&nbspAl-Haq,&nbspM.M.,&nbspSugiyama,&nbspJ.,&nbspIsobe,&nbspS.&nbspApplications&nbspof&nbspelectrolyzed&nbspwater&nbspin&nbspagriculture&nbsp&&nbspfood&nbspindustries.&nbspFood&nbspScience&nbspand&nbspTechnology&nbspResearch[J],&nbsp2005.&nbsp11(2):&nbsp135-150.
&nbsp[6].&nbspXie,&nbspJun,&nbspSun,&nbspXiaohong,&nbspPan,&nbspYingjie,&nbspZhao,&nbspYong.&nbspAcidic&nbspelectrolyzed&nbspwater&nbspand&nbspits&nbspapplication&nbspin&nbspthe&nbspfood&nbspindustry.&nbspScience&nbsp&&nbspTechnology&nbspof&nbspFood&nbspIndustry[J],&nbsp2010.&nbsp31:&nbsp366.
&nbsp[7].&nbsp王春芳,於勇,和勁松,朱松明.酸性電解水殺菌技術在農業中的應用.&nbsp農業工程[J],&nbsp2012(09):&nbsp33-37.
&nbsp[8].&nbsp梁永婭,餘曉青,Kurahashi,&nbspM.,丁林賢.微酸性電解水的研究與應用展望.&nbsp科技創新導報[J],&nbsp2012(34):&nbsp27-28+30.
&nbsp[9].&nbsp孫薇,&nbsp任清明,李東力.酸性氧化電位水殺菌機理及應用研究進展.&nbsp中國消毒學雜誌[J],&nbsp2004(04):&nbsp98-100.
[10].&nbspLiao,&nbspL.B.,&nbspChen,&nbspW.M.,&nbspXiao,&nbspX.M.&nbspThe&nbspgeneration&nbspand&nbspinactivation&nbspmechanism&nbspof&nbspoxidation-reduction&nbsppotential&nbspof&nbspelectrolyzed&nbspoxidizing&nbspwater.&nbspJournal&nbspof&nbspFood&nbspEngineering[J],&nbsp2007.&nbsp78(4):&nbsp1326-1332.
[11].&nbsp唐文偉,歐陽婷,曾新平,陳偉東,周婧菲,倪亞明.酸性氧化電位水的殺菌機理研究進展.&nbsp中國消毒學雜誌[J],&nbsp2009(01):&nbsp71-73.
[12].&nbsp高新昊,劉兆輝,李曉林,江麗華.強酸性電解水的殺菌機理與應用.&nbsp中國農學通報[J],&nbsp2008(07):&nbsp393-399.
[13].&nbsp楊敏.酸性氧化電位水消毒機制及製備工藝研究,&nbsp2006,&nbsp中國人民解放軍軍事醫學科學院[J].&nbsp88.
[14].&nbsp謝軍,孫曉紅,潘迎捷,趙勇.酸性電解水在水產品安全中的應用.&nbsp漁業現代化[J],&nbsp2010(02):&nbsp55-58.
[15].&nbspJorquera,&nbspM.A.,Valencia,&nbspG.,&nbspEguchi,&nbspM.,&nbspKatayose,&nbspM.,&nbspRiquelme,&nbspC.&nbspDisinfection&nbspof&nbspseawater&nbspfor&nbsphatchery&nbspaquaculture&nbspsystems&nbspusing&nbspelectrolytic&nbspwater&nbsptreatment.&nbspAquaculture[J],&nbsp2002.&nbsp207(3-4):&nbsp213-224.
[16].&nbspYeh,&nbspS.P.,&nbspHsia,&nbspL.F.,&nbspLiu,&nbspC.H.&nbspUsage&nbspof&nbspelectrolytic&nbspwater&nbspsystem&nbspin&nbspthe&nbspgiant&nbspfreshwater&nbspprawn,&nbspMacrobrachium&nbsprosenbergii&nbsp(de&nbspMan)&nbsplarval&nbsphatchery&nbspsystem.&nbspAquaculture&nbspResearch[J],&nbsp2013.&nbsp44(5):&nbsp713-727.
[17].&nbspKasai,&nbspH.,&nbspKawana,&nbspK.,&nbspLabaiden,&nbspM.,&nbspNamba,&nbspK.,&nbspYoshimizu,&nbspM.Elimination&nbspof&nbspEscherichia&nbspcoli&nbspfrom&nbspoysters&nbspusing&nbspelectrolyzed&nbspseawater.&nbspAquaculture[J],&nbsp2011.&nbsp319(3-4):&nbsp315-318.
[18].&nbspKatayose,&nbspM.,&nbspYoshida,&nbspK.,&nbspAchiwa,&nbspN.,&nbspEguchi,&nbspM.&nbspSafety&nbspof&nbspelectrolyzed&nbspseawater&nbspfor&nbspuse&nbspin&nbspaquaculture.&nbspAquaculture[J],&nbsp2007.&nbsp264(1-4):&nbsp119-129.
[19].&nbspLin,&nbspS.H.,&nbspWu&nbspC.L.&nbspELECTROCHEMICAL&nbspNITRITE&nbspAND&nbspAMMONIA&nbspREMOVAL&nbspFROM&nbspAQUEOUS-SOLUTION.&nbspJournal&nbspof&nbspenvironmental&nbspscience&nbspand&nbsphealth.&nbspPart&nbspA,&nbspEnvironmental&nbspscience&nbspand&nbspengineering&nbsp&&nbsptoxic&nbspand&nbsphazardous&nbspsubstance&nbspcontrol&nbsp[J],&nbsp1995.&nbsp30(7):&nbsp1445-1456.
[20].&nbspLin,&nbspS.H.,Wu,&nbspC.L.&nbspElectrochemical&nbspremoval&nbspof&nbspnitrite&nbspand&nbspammonia&nbspfor&nbspaquaculture.&nbspWATER&nbspRESEARCH[J],&nbsp1996.&nbsp30(3):&nbsp715-721.
[21].&nbspLi,&nbspL.,&nbspHuang,&nbspY.X.,&nbspLiu,&nbspY.,&nbspLi,&nbspY.Y.&nbspElectrolytic&nbspremoval&nbspof&nbspammonia&nbspfrom&nbspaqueous&nbspphase&nbspby&nbspPt/Ti&nbspanode.&nbspWater&nbspScience&nbspand&nbspTechnology&nbsp[J],&nbsp2013.&nbsp67(11):&nbsp2451-2457.
[22].Wang,&nbspC.R.,&nbspChang,&nbspS.,&nbspYe,&nbspM.,&nbspRen,&nbspQ.Y.&nbspCurrent&nbspEfficiency&nbspand&nbspEnergy&nbspConsumption&nbspof&nbspElectrochemical&nbspOxidation&nbspfor&nbspAmmonia&nbspRemoval&nbspfrom&nbspCoking&nbspWastewater&nbspusing&nbspBoron-doped&nbspDiamond&nbspElectrodes.&nbsp2013,&nbspTRANS&nbspTECH&nbspPUBLICATIONS&nbspLTD:&nbspSTAFA-ZURICH[J].&nbsp1327-1332.
[23].&nbspGendel,&nbspY.,&nbspLahav,O.Revealing&nbspthe&nbspmechanism&nbspof&nbspindirect&nbspammonia&nbspelectrooxidation.&nbspElectrochimica&nbspActa&nbsp[J],&nbsp2012.&nbsp63:&nbsp209-219.
[24].&nbspGendel,&nbspY.,&nbspLahav,&nbspO.&nbspA&nbspnovel&nbspapproach&nbspfor&nbspammonia&nbspremoval&nbspfrom&nbspfresh-water&nbsprecirculated&nbspaquaculture&nbspsystems,&nbspcomprising&nbspion&nbspexchange&nbspand&nbspelectrochemical&nbspregeneration.&nbspAquacultural&nbspEngineering[J],&nbsp2013.&nbsp52:&nbsp27-38.
[25].&nbsp陳健,章志強,吳惠明,韓閩毅,王友良,楊蘇琴,馬平.現代紫外C水消毒技術在水產養殖中的應用.&nbsp中國水產[J],&nbsp2002(05):&nbsp81-83.
[26].&nbsp閆巖,酈和生,任志峰,李博偉.循環水紫外殺菌效果評價及影響因素研究.&nbsp工業水處理[J],&nbsp2012(01):&nbsp47-50.
[27].&nbsp陳淑吟,&nbsp孫國銘,吉紅九.臭氧水處理在水產養殖中的應用研究.&nbsp水產養殖[J],&nbsp2001(02):&nbsp28-30.
[28].&nbsp哈曉翔,鄧君明.臭氧在水產養殖水處理中的應用.&nbsp畜禽業[J],&nbsp2002(06):&nbsp41-42.
[29].&nbspYou,&nbspX.Y.,&nbspChai,&nbspL.Y.,&nbspWang,&nbspY.Y.,&nbspSu,&nbspY.R.,Zhao,&nbspN.,&nbspShu,Y.D.&nbspRegeneration&nbspof&nbspactivated&nbspcarbon&nbspadsorbed&nbspEDTA&nbspby&nbspelectrochemical&nbspmethod.&nbspTransactions&nbspof&nbspNonferrous&nbspMetals&nbspSociety&nbspof&nbspChina&nbsp[J],&nbsp2013.&nbsp23(3):&nbsp855-860.
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