物理所高次諧波光譜中的全量子軌道映射研究獲進展

2020-12-14 中國科學院

　　原子內部電子動力學行為的演化是物理、化學、生物以及材料等學科研究中最基本的過程。精密測量電子的動力學特性，實現對其物理性質的理解，進而控制原子內電子的動力學行為是人們追求的重要科學目標之一。具有阿秒（10-18秒）時間分辨的高次諧波由於光子能量高(10eV~keV量級)、脈寬短(亞飛秒~幾十阿秒)等特點，使得它在物理、化學和生物等領域有著廣泛的應用。通過其與物質的相互作用，人們不僅可以研究原子、分子和固體中的超快動力學過程，而且還可以對納米尺度的物質進行時間分辨的衍射成像。此外高次諧波也是自由電子雷射裝置、具有時間分辨的極短波長角電子能譜儀等科學裝置中理想的種子脈衝及光源。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）光物理重點實驗室魏志義研究員領導的研究組近年一直致力於阿秒雷射高次諧波產生的研究，他們不僅觀察到了高次諧波光譜中的複雜結構【Opt. Express 19, 17408 (2011)】，並且首次在國內測量到了單個阿秒雷射脈衝 【Chin. Phys. Lett., 30(9), 093201 (2013), Opt. Express 21, 17498 (2013)】。

　　高次諧波的產生是一種超快超強雷射場驅動下的極端非線性現象，可以看作是電子波包和母核的碰撞過程。在強雷射場作用下，物質中基態電子波包被電離出母核到自由態後先得到加速，隨著雷射場的反向振蕩，電子波包被拉回和母核碰撞，從而釋放出高次諧波。根據自由態的電子在雷射場中運動的時間，電子的運動可分為長軌道和短軌道，由於長短軌道的相位匹配條件不一樣，在以往的實驗中不能同時獲得長短軌道產生的高次諧波。最近，該研究組的博士研究生葉蓬在滕浩副研究員、賀新奎副研究員及魏志義研究員的指導下，利用他們自己組建的阿秒雷射裝置，實現了電子波包在自由態的各條量子軌道上的直接定位，獲得了全量子軌道分辨的高次諧波譜，研究結果發表在近期出版的《物理評論快報》【Phy Rev Lett, 113, 073601 (2014)】上。他們的研究結果表明，使用短於2個光振蕩周期的驅動雷射脈衝，通過調節驅動雷射的空間相位分布和原子偶極相位的空間分布，可以令不同量子軌道產生的高次諧波在光譜中完全分開。圖1為他們獲得的長短軌道對應的高次諧波隨驅動雷射場載波包絡相位CEP的調節變化而變化的實驗結果，其中A、B、C對應驅動雷射場的不同半周期激發出的高次諧波輻射分布角，所對應的長短軌道隨發散角而分開，這樣就形成了一個高次諧波譜到量子軌道的全映射圖，通過該圖也可以找到不同軌道對應的高次諧波光譜。這樣通過改變驅動雷射的CEP，就實現了利用雷射場對長短軌道的控制。圖2為長短軌道高次諧波譜的理論模擬與實驗結果對比圖。

　　由於驅動雷射的時空分布、電子波包的時空演化和物質內部的結構信息通過碰撞過程被傳遞到高次諧波中，高次諧波的光譜也直接映射了電子的量子軌道信息，因此該研究結果對於深入了解高次諧波光譜所反映的物理圖像，促進其在阿秒物理、原子分子物理和凝聚態物理等學科中的應用都有著重要意義。

　　該工作得到國家重大研究計劃（量子調控）項目、自然科學基金項目和中科院科研裝備項目的支持。

    論文信息：P. Ye, X.-K. He, H. Teng*, M.-J. Zhan, S.-Y. Zhong, W. Zhang, L.-F. Wang, and Z.-Y. Wei*. Full Quantum Trajectories Resolved High-Order Harmonic Generation. Phys. Rev. Lett. 113, 073601 (2014).

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圖1. 全量子軌道分辨高次諧波空間分布隨不同載波包絡相位變化的關係

圖2. 理論模擬與實驗測量結果比較圖，（a）理論模擬，（b）實驗測量

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