具有超高儲能性能的無疲勞Aurivillius相鐵電薄膜

2020-12-23 騰訊網

介電電容器在電子和電力系統中扮演著重要的角色，例如混合動力電動汽車，醫療除顫器，以及用於控制和存儲電荷和電能的電網。介質電容器已經成為電子和電氣系統的關鍵技術。為了滿足高度集成、緊湊和小型化電子和電氣系統不斷增長的需求，人們做出了大量努力來提高介電電容器的能量密度。雖然鐵電陶瓷和電容器薄膜的研製取得了很大進展，但在提高鐵電材料的能量密度的同時，防止極化疲勞的研究卻很少。

Aurivillius相鐵電化合物是層狀鉍氧化物，由(Bi2O2)2+層和鈣鈦礦(An 1BnO3n +1)2 -層組成，具有獨特的優點，包括無鉛和無疲勞。然而，在探索高能量密度介質電容器的Aurivillius相鐵電體方面只有少數例子。這顯然是由於以電容性能來評價時因其固有的局限性，如較低的極化，較高的矯頑場強，大的滯後，對應的低能量密度，高損失，和較差的能量效率導致的。

在本研究中，寧波大學潘仲彬博士報導了一種具有優異的電容性能和優異的穩定性的Bi3.25La0.75Ti3O12‐BiFeO3 (BLT‐BFO)Aurivillius相鐵電材料【Bi3.25La0.75Ti3O12‐BiFeO3 (BLT‐BFO)】，其充放電周期超過107次，溫度範圍在 60 ~ 200℃，這是鐵電材料記錄的最佳電容性能之一。使用BFO對BLT薄膜進行改性，克服了Aurivillius相鐵電化合物的限制，改善極化、減少鐵電滯後、降低高能量密度電容器的漏電流。鑑於這種Aurivillius相鐵電無鉛、無疲勞的特性，這項工作為電能存儲應用領域開發高性能環保鐵電材料開闢了一條新途徑。該項研究以「Fatigue-Free Aurivillius Phase Ferroelectric Thin Films with Ultrahigh Energy Storage Performance」為題發表在國際著名期刊《Advanced Energy Materials》上。

圖1-a) BLT‐xBTO薄膜的XRD剖面圖和b)衍射峰在2×≈30°的放大XRD圖譜。c) BLT‐0.08BFO薄膜的橫截面掃描電鏡圖像。d、e) BLT和e) BLT‐0.08BFO薄膜的高解析度TEM圖像。f) e)所示黃色方框區域的放大圖像，以說明BLT‐0.08BFO薄膜的晶格條紋和納米疇。

論文利用BiFeO3 (BFO)對 Bi3.25La0.75Ti3O12 (BLT)的成分進行了修飾，通過調整晶格中的化學壓力來優化極化和鐵電滯後。此外，BFO的引入降低了漏電流，顯著提高了擊穿強度。其最大儲能密度高達113 J/cm3，其轉化效率為80.4%；並且該材料具有寬的使用溫度範圍-60-200 °C及優異的耐疲勞特性。由此產生的BLT‐BFO具有最先進的電容性能，同時保持了Aurivillius相鐵電的優異的疲勞耐久性和熱穩定性，達到了多層陶瓷電容器的X9R標準。

圖2-在2600 kV cm 1以下的BLT‐0.08BFO薄膜進行a)室溫循環疲勞試驗、b)不同溫度（2kHz和c)在室溫下不同頻率的可恢復的能量密度(Ureco)穩定性和充放電效率(η)

綜上所述，論文報導提出了一種有效的組合工程方法，使無鉛鐵電合金BLT在當前鐵電陶瓷和薄膜中獲得了最好的綜合電容儲能性能，同時充分利用鐵電鐵電合金獨特的無疲勞特性。BFO加入BLT改變了BLT晶格的化學壓力，顯著增強了自發極化和能量存儲能力。同時引入的BFO產生納米級疇和更多晶界，並引入Fe2+和Fe3+離子作為電荷陷阱，降低鐵電滯後和傳導損耗，提高了能量效率和放電能量密度。由於BFO改性BLT薄膜的漏電流密度降低，擊穿強度也得到了提高。BFO引入的所有這些特性完全解決了Aurivillius相鐵電用於高能量密度電容器的關鍵限制。這項工作為Aurivillius相鐵電的合理設計提供了一個無可比擬的範例，並為設計用於儲能和轉換的完全不同級別的鐵電提供了新的機會。

論文連結：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202001536

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