進展 | 二維CDW材料的量子隱含態及超快結構動力學研究取得進展

2021-02-20 中科院物理所

在低維關聯體系中，晶格、電荷、自旋和軌道自由度的耦合可以產生豐富的物理性能和結構現象，包括電荷/軌道序、高溫超導、龐磁電阻等。近年來，藉助超快脈衝雷射，誘發超導瞬態和量子隱含態（Quantum hidden state）的研究已經成為凝聚態物理中的一個新的研究熱點。在熱力學相圖中，這種量子隱含態是不存在的，在一些非平衡條件下可以誘導產生。在電荷密度波（CDW）體系1T-TaS2中，Stojchevska等人指出量子隱含態來源於飛秒雷射誘導的非平衡量子相變，晶格的超快響應和電荷密度波的重構是隱含態形成的基礎（Science 344, 177(2014))。另一方面，由於在信息技術領域有重要應用前景，量子隱含態的超快轉變特性引起了光電子產業界的極大關注。


最近，中科院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心先進材料與結構分析實驗室李建奇研究小組，利用自行研製的4D超快電鏡，針對多個體系的結構動力學，超快相變和量子隱含態進行了研究，取得了重要進展：（1）博士生孫開和博士後孫帥帥等在低溫下確定了1T-TaS2-xSex的量子隱含態結構 (Sci. Adv. 4, eaas9660 (2018); Phys. Rev. B 92, 224303 (2015) )；（2）博士生張明、李中文和尉琳琳針對多個低維體系超快動力學進行了分析，發展了超快時間分辨電鏡實驗分析技術，為深入研究瞬態結構，電子和聲子誘導的超快相變奠定了基礎。(Nanscale 10, 7465 (2018); Phys. Rev. B 96, 174203 (2017)；Struct. Dyn. 4, 044012 (2017) )。


在飛秒雷射誘導下, 1T-TaS2發生超快量子轉變進入量子隱含態，低溫電阻測量顯示絕緣態轉變為金屬態，並且在低溫下具有非常穩定的物理性能。該量子態的形成機理以及關聯CDW結構的動力學演化過程，已經成為該研究方向的一個關鍵問題。在此研究過程中，李建奇團隊利用超快電子顯微鏡和雷射原位電輸運測量裝置，開展了一系列研究工作。首先，在低溫下確定了1T-TaS2-xSex系統的量子隱含態存在範圍為0≤x≤0.8，其低溫下的熱力學態為Mott絕緣體。針對超導組分TaSSe (x=1)的研究表明, 雖然飛秒雷射可以引起豐富的CDW瞬態結構變化，但是並沒有發現穩定的超導隱含態。


原位低溫微結構分析表明，在單脈衝飛秒雷射激發下，處於公度CDW態的1T-TaS2-xSex（x=0, 0.5）樣品，可以發生明顯的CDW相變，這一現象和電阻轉變結果一致。脈衝雷射驅動CDW態轉化到了一個新型結構態，這種結構在熱力學相圖中不存在，即為量子隱含態（Quantum hidden state）。藉助原位雷射激發，系統地分析了隱含態的形成規律。低能量的飛秒雷射，可以誘導公度CDW態（qC）轉變為新的無公度CDW結構，並表現出明顯的空間反常調製結構，量子隱含態的CDW波矢量變為qH = (1-δ)qC，其中δ為光摻雜濃度，也是隱含態的載流子濃度，實驗值為1/9，與理論計算值一致。在高能量雷射驅動下，隱含態的電子結構可以發生進一步的轉變，其CDW波矢量產生了2°的旋轉，形成了一個取向反常的調製結構。這表明，量子隱含態的形成具有多步量子相變的特徵。研究人員基於以上實驗結果提出了一個雙勢阱自由能模型，很好的解釋了隱含態的CDW調製結構和疇結構的形成與演化。另一方面，物性測量實驗表明，飛秒雷射誘發隱含量子態的局域結構和電阻率變化，依賴於入射雷射功率密度和溫度，例如，在T=4K低溫條件下的1T-TaS1.5Se0.5樣品，光致的量子相變可以使電阻率發生95%的下降。量子隱含態的形成伴隨著劇烈的電阻變化，具有發展為高速快閃記憶體器件的潛力。


該研究結果最近發表在Science Advances (Sci. Adv. 4, eaas9660 (2018))。


文章連結：

http://advances.sciencemag.org/content/4/7/eaas9660


近幾年，中科院物理所李建奇研究組一直致力於高端超快電子顯微鏡研發和超快結構動力學研究，發展出了自己的核心技術，成功研製出了國內首臺超快電子顯微鏡和場發射超快電鏡。申請了多項國內外授權專利（國際專利號：PCT/CN2014/076846/US9,558,909B2;中國專利：ZL201410007910.2）。同時，為了滿足對生命科學中重大結構問題的研究需求，該團隊與中科院生物物理所展開合作，開始了世界上首臺冷凍超快電子顯微鏡的研製工作。另外，該團隊積極推動國際超快研究合作，圍繞磁結構雷射調控和自旋超快動力學與德國於利希電鏡研究中心合作，取得了初步成果(Phys. Rev. Lett. 120, 167204 (2018) )。


上述研究工作得到國家自然科學基金項目(11474323,11774391)，973項目(2015CB921304)、國家重點研發計劃(2016YFA0300303, 2017YFA0504703, 2017YFA0302904)，中國科學院前沿科學重點研究計劃先導B培育項目(XDB07020000)和中國科學院重大科研儀器研製項目(ZDKYYQ20170002)的支持。


量子隱含態，結構動力學以及4D超快電鏡研究進展論文連接：
Science Advances (Sci. Adv. 4, eaas9660 (2018)):
http://advances.sciencemag.org/content/4/7/eaas9660
Nanscale ((Nanscale 10, 7465 (2018)) : http://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2018/nr/c8nr00432c
PRB (Phys. Rev. B 96, 174203 (2017)) :
https://journals.aps.org/prb/pdf/10.1103/PhysRevB.96.174203
Structural Dynamics (Struct. Dyn. 4, 044012 (2017)) :
https://aca.scitation.org/doi/pdf/10.1063/1.4979643
PRL (Phys. Rev. Lett. 120, 167204 (2018) ):
https://journals.aps.org/prl/pdf/10.1103/PhysRevLett.120.167204

圖1. 超快電子顯微鏡和雷射原位電輸運測量裝置，結構表徵與物性測量共用同一光源。

圖2. 低溫下1T-TaS2在不同光激發條件下的電子衍射圖，展示了其超快光誘導的結構演化過程。


圖3. 1T-TaS2-xSex體系中公度CDW和兩種光致隱含CDW的六角形極子排布示意圖，以及對應的電子衍射模擬圖。


圖4. 1T-TaS2-xSex (x=0,0.5)本徵的電阻率的曲線以及在低溫下不同功率密度的光誘導絕緣體金屬相變。


圖5. 1T -TaSe 2的時間分辨超快電子衍射圖，展示了其在超快光激發條件下皮秒尺度內的CDW調製結構演化過程。


編輯：loulou

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