作者：趙昆，魏志義（中科院物理所光物理重點實驗室）
光是最重要的物理現象之一，一個閃光過程，可以描述為一個光脈衝。對於相干光，由於其所包含的各光譜成分（不同顏色的光）具有相干性，各成分的相位差是固定的，因此可以實現脈衝的調製和壓縮，從而獲得持續時間極短的相干光脈衝，突破機械和電子快門的限制，成為創造極限物理時間尺度的真實載體。
1960年，美國休斯飛機公司下屬休斯實驗室的物理學家梅曼（Theodore Harold "Ted" Maiman，1927– 2007）搭建了世界上第一個相干光源—一臺閃光燈泵浦的紅寶石（摻鉻的三氧化二鋁晶體）雷射器，輸出波長是694.3納米。這是一臺最簡單的平行平面腔單頻（單色）雷射，脈衝寬度在微秒量級。這臺雷射器的重要性在於它是一種基於完全不同物理過程的嶄新光源，其相干性是愛迪生的鎢絲燈泡所不具備的。儘管在剛出現時，雷射被稱為「尋找應用的工具」（a solution looking for a problem），但不久就變得無處不在了，從科研、工業和軍事到通訊、娛樂和藝術，以及我們的日常生活—在你的影碟機裡就有至少一臺雷射器、超市收款臺掃商品條碼的機器也是雷射。
雷射剛剛出現，人們就迫不及待地要把脈衝做短，一方面是對超快現象研究的興趣，另一方面則是對高峰值功率的追求—在平均功率相同的條件下，脈衝越短對應峰值功率越高。70年代人們把雷射脈衝寬度做到了皮秒量級。到80年代隨著鈦寶石做為一種雷射介質、以及克爾透鏡鎖模和啁啾脈衝放大等技術的出現，人們不僅獲得了飛秒級的雷射脈衝，並可以將脈衝能量有效放大。到現在，鈦寶石振蕩器可以獲得脈寬小於5飛秒的輸出，而放大器則可以輸出能量超過330焦耳，壓縮後脈寬21飛秒，從而峰值功率超過10拍瓦（拍瓦=1015瓦特）的脈衝（2017年上海光機所）。相比之下，三峽水電站的總裝機容量（最大輸出功率）是2240萬千瓦（2.24×1010瓦）。
這樣的超短雷射脈衝就為我們提供了一種可以對微觀世界裡的粒子進行觀察的閃光燈。如果我們利用探測器記錄對應於一系列雷射脈衝中每個脈衝的微觀狀態或粒子運動的一系列現象，比如光譜、吸收、螢光、粒子動量或能量等，就相當於給它們拍了一系列高速攝影的照片。我們可以通過這些照片觀察微觀狀態變化或粒子運動，從而研究微觀世界現象。從時間尺度上講，晶體中晶格的振動、化學反應、或是分子的轉動對應於皮秒或更長時間，可以用皮秒雷射脈衝來觀測；化學鍵或小分子的振動則發生在飛秒量級；而更快的電子運動，就需要阿秒脈衝才能分辨。基於脈衝雷射的現代超快光學就是沿著這條軌跡發展起來的。
圖1：微觀運動的時間尺度。
我們在日常生活中接觸到的物理（和化學）現象，除去引力（重力）作用，絕大多數都是基於電磁相互作用。比如固體中的電聲子散射、等離激元、超導相變；原子分子中的電子躍遷和電離；化學和生物反應中化學鍵的斷裂和形成；尤其是光與物質的相互作用，例如光電效應、各種吸收和輻射、包括雷射本身；等等。這些現象的終極物理基礎都是帶電粒子的相互作用及其運動。電子是常見的帶電粒子中質量最小的，比質子或原子核要小三個數量級，因此在物理過程中電子的響應速度要比原子分子和晶格結構快得多；這也是為什麼電子運動和電子關聯是多電子體系中最基礎最核心的物理過程。我們在皮秒或飛秒尺度下觀察到的晶格和分子運動其實發生在電子的運動之後，是電子運動的結果。就好像我們看到城樓上旗幡招展，以為是幡在動，其實是風在動。電子就是吹動旗幡的風，是電磁相互作用中首先響應，並推動其它運動的原因。例如，在雙原子分子的分解過程中，首先是外層電子吸收光子後躍遷到不穩定的高能量狀態；然後這一躍遷促使分子中的兩個原子向相反方向運動最終分離。因此，要想真正透徹地了解這些物理現象，就必須研究電子的超快運動。
但是電子運動的時間尺度是比飛秒還快的阿秒量級。現有最快的飛秒脈衝（大約0.5到1.5飛秒），其光譜已經覆蓋從紅外到紫外波段。由於從紅外到可見再到紫外各個光波段的產生、傳播、色散及其補償的特性、方法和技術都有很大區別，以此光譜為中心進一步展寬以求獲得短至0.1飛秒（100阿秒）左右的相干光脈衝從技術上講是幾乎不可能的。從另一個角度看，中心波長在可見到近紅外波段的光周期在1至3飛秒左右，0.1飛秒的脈衝就意味著一個十分之一周期的脈衝，這也幾乎是不可能實現的。唯一的辦法是將整個光譜向短波方向移動到深紫外甚至X射線波段。
圖2：典型高次諧波光譜
這其實也不容易，波長越短對應光子能量就越高，常見的原子內電子或振動能級已經不能做為雷射的躍遷能級而滿足要求了，同時例如等離子體或擺動器中的高能電子做為光放大介質又存在難度高、價格更高的問題。因此解決方案仍然要依靠現有的超快雷射。隨著雷射脈衝能量的提高，再經過光學聚焦，焦點處的功率密度，也就是電場強度就逐漸提高到可以和原子內部束縛電子的庫侖場相比擬了。在這種條件下，電子就可以掙脫原子核的束縛進入自由態，就是電離了。在雷射剛剛問世不久的1963年，美國俄亥俄州立大學的E. K. Damon和R. G. Tomlinson以及聯合飛行器實驗室的R. G. Meyerand, Jr.和A. F. Haught就分別利用紅寶石雷射器進行了氣體電離的實驗。1965年蘇聯科學院列別捷夫物理研究所的L. V. Keldysh提出了隧穿電離的理論。隧穿是說電子好像穿過隧道一樣從原子裡跑出來。1979年法國賽克勒中心的P. Agostini等人觀察到了閾上電離現象。閾上電離是指電離出來的電子的能量相當於幾倍至幾十倍雷射光子的能量。這些工作，隨著雷射器的發展，發展出了強場電離這一領域，專門研究原子分子在強雷射場中電離的各種現象。到1988年，法國原子和表面物理研究所的M. Ferray和A. L'Huillier等人觀察到強雷射照射原子時產生的高次諧波光譜，就是梳齒形狀的一系列尖峰，每個尖峰裡的光子能量是雷射光子能量的幾倍、甚至幾十倍；相鄰尖峰之間的差別通常是兩個雷射光子能量。這在雷射中被稱為高次諧波。最常用的鈦寶石飛秒雷射的波長是800納米，光波振蕩的周期為2.67飛秒，對應的光子能量是1.55電子伏特（electron volt—eV，能量單位）；其65次諧波的光子能量是100電子伏特，波長12.4納米，已經接近紫外光（10—400納米）的最短波長，稱為極紫外波段（XUV），對應的光波振蕩周期只有41阿秒，正是產生阿秒脈衝的理想波段！
圖3：阿秒脈衝產生的三步模型。（A）原子的庫侖場和其中的電子；（B）在強雷射場作用下發生隧穿電離，電子離開原子；（C）脫離原子的電子在強雷射場中加速，獲得能量；（D）電子回到原子中，在雷射場中獲得的能量以一個極紫外光子的形式釋放出來。
其實早在1987年，蘇聯科學院約費物理技術研究所的M. Yu. Kuchiev就已經提出了原子外層電子在雷射場中電離後的二次散射的兩步模型來解釋閾上電離產生的光電子為什麼能量那麼高。1993年，美國勞倫斯˙利弗莫爾和布魯克海文國家實驗室的K. J. Schafer，B. Yang，L. I. DiMauro和K. C. Kulander也提出了多次散射的兩步模型，就是初始電離和電子在雷射場中的加速。由於雷射場是交變電場，當電場方向改變時，電子就有可能飛回到被電離的原子（離子）附近。，據此他們一併解釋了閾上電離和高次諧波。同年稍晚，加拿大國家研究委員會的P. B. Corkum詳細闡述了強場電離的半經典三步模型，頭兩步仍然是電離和電子在雷射場中的加速，由於雷射場的加速效應，電子帶有很高能量。而根據第三步的不同解釋了緊密相關的三種現象。一種是雙電子電離，就是第一個電離出來的電子回到離子附近時又撞出了第二個電子。第二種是彈性散射，其實就是閾上電離，電離出來的電子並沒有和離子再次發生能量交換，順便解釋了高能量的閾上電離。第三種是電子與離子複合成原子，而電子攜帶的能量變成一個光子釋放出來，這就是高次諧波光子！當我們用飛秒雷射轟擊惰性氣體，這樣的電離—加速—與離子複合的三步過程在雷射的每半個光周期中發生一次，大量參與反應的原子輻射出的高次諧波光子就形成一個光脈衝。由於飛秒雷射的半個光周期是一個到幾個飛秒，而且極紫外波段的光譜可以支持超短脈衝，因此所產生的高次諧波光脈衝就到了亞飛秒或者說阿秒時間尺度。通常使用的飛秒雷射脈衝包含幾個到幾十個光周期，就會產生幾個到幾十個阿秒脈衝。當我們觀測光譜時，這一串阿秒脈衝發生光譜幹涉現象，就形成了梳齒形狀的高次諧波光譜。三步模型對這一系列物理現象，尤其是高次諧波的解釋，勾畫出了一個完整直觀的物理圖像，成為高次諧波和阿秒光學的原始理論基礎。由於孤立阿秒脈衝（每個雷射脈衝只產生一個阿秒脈衝而非高次諧波對應的一串脈衝）對於超快測量的重要性，Corkum和N. H. Burnett，M. Y. Ivanov於次年又提出了從高次諧波的阿秒脈衝串中提取出一個孤立阿秒光脈衝的理論和方法。自此，阿秒光學的大幕就拉開了！
圖4：阿秒脈衝的脈衝寬度隨年度的變化，43阿秒是最短相干光脈衝的最新世界紀錄。
應該說在二十世紀的最後幾年人們已經明確高次諧波就是一串阿秒脈衝，但是真正在實驗中測量脈衝寬度，從而確認阿秒結果，則是幾年後的二十一世紀了。2001年法國賽克勒中心和高等國立技術研究中心聯合荷蘭原子分子物理研究所的H. G. Muller等人首先利用40飛秒的鈦寶石雷射轟擊氬氣產生13到19階的高次諧波，測量了單脈衝寬度為250阿秒的脈衝串。同年，奧地利維也納技術大學F. Krausz的小組與Corkum及德國比勒菲爾德大學合作，利用鈦寶石雷射經非線性壓縮器輸出的7飛秒雷射脈衝在氖氣中產生高次諧波並選出光子能量90電子伏特左右（波長約14納米）的一段光譜，測量結果顯示這是一個大約600阿秒的脈衝。2004年Krausz小組又利用5飛秒的驅動雷射結合阿秒條紋相機測量了脈寬為250阿秒的孤立脈衝。這幾個實驗終於突破了飛秒的界限，把人們在超短雷射脈衝和超快光學研究領域的能力推進到了阿秒量級。
2006年義大利超快超強光學國家實驗室的M. Nisoli的小組將脈寬進一步縮短到了130阿秒。2008年，已經搬到德國馬普量子光學所和慕尼黑大學的Krausz小組獲得了80阿秒的孤立脈衝。2012年美國中佛羅裡達大學常增虎教授的小組獲得了67阿秒的孤立脈衝，中心光子能量90電子伏特，全光譜覆蓋了55到130電子伏特（波長22到9.5納米）。2013年，我國中科院物理所魏志義研究員的小組使用3.8飛秒的驅動脈衝獲得了160阿秒的孤立脈衝，是國內阿秒脈衝的唯一實驗結果。
在67阿秒的結果保持了長達5年之久的世界紀錄後，2017年7月由中國科學院物理研究所在西安主辦的第六屆國際阿秒物理會議上，美國常增虎教授和瑞士蘇黎世聯邦理工學院的H. J. Wörner的研究小組才分別報導了更短的脈衝。在此後常教授小組於8月份發表了正式論文，他們使用脈寬12飛秒、中心波長1.7微米的紅外雷射作驅動光源獲得了53阿秒的孤立脈衝，中心光子能量為170電子伏特（波長7.3納米），刷新了自己保持的前世界記錄，並且第一次將阿秒脈衝的光子能量提高到100電子伏特以上。2個月後在瑞士小組發表的論文中，他們使用與常教授研究組類似的驅動光源，只是脈衝能量比較低，因此產生的阿秒脈衝中心能量只有100電子伏特，但是其光譜形狀較好，脈寬僅僅43阿秒，成為最新的相干光脈衝世界紀錄！
阿秒是目前人類掌握的最短時間尺度，一阿秒之於一秒相當於一秒之於宇宙壽命。目前在實驗室能夠實現的阿秒脈衝在100阿秒量級，如果進一步推進到10阿秒，就應該能夠完全勝任對電子超快運動的研究了。對於基於電磁相互作用的物理現象，10阿秒大概可以被當成一個終極的超快時間指標了！
相干光脈衝從飛秒進步到阿秒，不單是時間尺度的簡單進步，更重要的是將人們研究物質結構的能力，從原子分子運動推進到了原子內部，可以對電子運動和關聯行為進行探測，從而引發了基礎物理研究的重大革命。精密測量電子的運動，實現對其物理性質的理解，進而控制原子內電子的動力學行為是人們追求的重要科學目標之一。有了阿秒脈衝，我們就能測量甚至操縱單個微觀粒子，進而對微觀世界，也就是一個被量子力學主宰的世界，進行更基礎更具有原理性的觀察和描述。
例如，我們可以用阿秒脈衝去跟蹤化學反應中的電子，去了解甚至操控反應的進程。也可以仔細觀察光電池和納米結構中的電子，尋找更高效的太陽能電池和更結實的納米纖維。或者用阿秒雷射度量超導體中的電子對，去尋找揭開超導秘密的鑰匙。如果我們有一把阿秒雷射「鑷子」，那麼儲存和操作量子計算機中的電子和光子就可能夢想成真。而類似的一把「鑷子」也可以用來分析DNA和蛋白質的結構和行為，或是把藥物放進生病的細胞，那麼癌症和其他的疑難雜症就有可能被治癒。阿秒光學會逐漸拓展到阿秒物理學、阿秒化學、阿秒電子學等等。
但是，在阿秒光學中最大的問題之一是阿秒脈衝的能量非常低。通常實驗室中使用的飛秒雷射脈衝中有大約一萬萬億(1016)個光子，但是所產生的阿秒脈衝只有大約一千萬個（107）光子。這樣的脈衝不僅無法產生非線性光學效應或者激發哪怕是雙光子電離這樣的最低階的多光子過程，即使是在屬於線性光學範疇的光譜或光電子測量的實驗中也面臨積分時間長、信噪比低的問題。
基於阿秒光學的發展前景和高能量阿秒脈衝的重要性，我國科技部、自然科學基金委員會和中國科學院都投入了重點資金開展研究工作。科技部今年啟動的國家重點研發計劃《超短脈衝、單頻及中紅外雷射材料與器件關鍵技術》項目中就包括課題《高通量阿秒雷射裝置及先進驅動源關鍵技術研究》，目的是研究和探索獲得高能量阿秒脈衝的理論和技術方法，同時帶動國內廣泛開展阿秒光學的前沿研究和推動阿秒光學在各個科研領域的廣泛應用。這些研究的開展不僅能使我們有機會對阿秒脈衝的產生過程有更深入的理解，更高的脈衝能量也可以推動阿秒脈衝成為功能更多樣化、應用領域更廣泛的超快光源！
編輯：loulou
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