納米級磁成像可以提供有關材料系統的長度尺度、不均勻性和相互作用的微觀信息。因此，它是探測二維材料中對局部環境敏感的超導性、莫特絕緣態和磁有序態等現象的有力工具。
近年來，掃描磁探針已發展成為一種強大的納米級磁成像技術，其被廣泛用於成像磁化模式、自旋結構和電流分布，具有高空間解析度和高靈敏度。這些局部探針為二維材料長度尺度、不均勻性和相互作用提供了重要的探測方式，而這些關鍵信息在輸運、磁化、磁化率或熱容的整體測量中通常是不存在的。利用這些技術對最近發現的二維材料中的關聯態進行成像，可以提供二維材料有序參數的空間變化、疇的存在和缺陷的作用等有關量子相位的關鍵局部信息。由於二維系統中的關聯態對無序和非均勻性極為敏感，在這樣一個敏感的環境中，使用特徵尺寸小於無序長度尺度的探測器進行局部測量對理解二維材料系統至關重要。
近期，由來自瑞士巴塞爾大學和ETH的科學家在國際著名期刊Nature Reviews Physics上以Nanoscale magnetic field imaging for 二維 materials為題發表綜述文章，系統分析了最有希望用於二維材料研究的三種弱磁場成像技術：磁力顯微鏡（MFM）、掃描超導量子幹涉器件顯微鏡（SSM）和掃描氮空位中心顯微鏡（SNVM），比較了這些技術的成像能力以及它們所需的操作條件，並評估了它們對不同類型的源在磁化和電流密度方面的適用性。最後，文章重點分析了改進每種技術的前景，並展望了其在快速增長的二維材料領域的潛在影響。
圖1.磁力顯微鏡、掃描超導量子幹涉器件顯微鏡和掃描氮空位顯微鏡的示意圖。
磁成像技術提供了通過光學或電子成像無法獲得的材料特性的寶貴信息。磁成像技術可以揭示材料磁化模式、自旋結構和電流分布。與輸運、磁化、磁化率或熱容的整體測量不同，提供有關長度尺度、不均勻性和相互作用的微觀信息。在過去的幾十年中，磁成像技術的發展一直受到磁存儲和信息處理應用的持續推動。
隨著納米級磁成像的實質性改進與工程二維材料的出現，物理學界和材料學界獲得了凝聚態相關態物理新見解的絕佳機會。二維材料所提供的前所未有的對材料的控制能力，使我們有機會檢驗超導性、磁性和其他相關現象的理論。然而，這種控制帶來了材料對無序和不均勻性的敏感性。在這樣一個脆弱的環境中，局部測量—使用特徵尺寸小於無序長度尺度的傳感器—對於理解系統至關重要。而納米級磁成像技術可用於成像磁化配置和電荷傳輸，提供有關量子相位的關鍵局部信息，包括有序參數的空間變化、疇的存在和缺陷的作用。
許多掃描探針顯微鏡（SPM）技術已經成為研究二維系統的重要工具。這些包括原子力顯微鏡、掃描單電子電晶體、掃描柵極顯微鏡、掃描微波阻抗顯微鏡、掃描隧道顯微鏡和掃描近場光學顯微鏡。掃描探針顯微鏡可以實現無創地繪製細微磁場模式。掃描超導量子幹涉器件（SQUID）顯微鏡已用於繪製魔角扭曲雙層石墨烯中的超導電流和磁化，或單層石墨烯中的量子霍爾邊緣通道。掃描氮空位（NV）中心顯微鏡已用於成像鉻基範德華磁體中的層依賴磁化，以及石墨烯和WTe2中的流體動力學電子流。
圖2.不同磁成像技術的靈敏度和解析度的比較。
磁化與電流成像
繪製磁化模式對於研究磁疇、反鐵磁性、磁skyrmion相和自旋霍爾效應非常重要。對磁化直接敏感的測量包括基於同步加速器的X射線技術、中子衍射和電子極化技術。然而，由於二維材料系統的總磁矩很小，這些技術通常不夠靈敏。特別敏感的技術，如磁光顯微鏡和自旋極化掃描隧道顯微鏡，已被用於揭示分別通過分子束外延生長的CrI3薄片和CrBr3薄膜中的層依賴磁性。然而，磁光技術的空間解析度僅限於微米級，幹涉效應會使薄樣品中的磁信號變得模糊。此外，自旋極化掃描隧道顯微鏡需要原子清潔的導電錶面，這通常只能通過熱退火獲得。由於許多磁性範德華材料在高溫下易揮發，因此這一步驟有時是不可能的。通過X射線光電發射電子顯微鏡的磁圓二色性進行的磁成像最近已應用於範德華磁鐵Fe3GeTe2。
這裡，我們考慮能夠映射磁雜散場的技術，因為它們適用於比直接磁化成像更廣泛的現象。雜散場不僅由磁化模式產生，而且由電流分布產生。傳輸成像可用於顯示局部無序、體效應和邊緣效應、電子引導和透鏡效應、拓撲電流、粘性電子流、微觀邁斯納電流以及超導渦旋的流動和釘扎。繪製磁場的常用方法包括使用細磁粉，如苦味顯微鏡、洛倫茲顯微鏡、電子全息術和許多掃描探針顯微鏡技術所示。由於其高空間解析度和高磁場靈敏度的組合，最適用於二維系統的是磁力顯微鏡、掃描超導量子幹涉器件顯微鏡和掃描氮空位中心顯微鏡（圖1）。
一般來說，磁場圖不能重建成源電流或磁化分布圖。然而，在某些邊界條件下，可以唯一地確定源。特別地，對於諸如二維材料、圖案化電路、薄膜或半導體電子和空穴氣體等二維結構，單個磁場分量的空間圖可用於完全重建源電流或平面外磁化分布。因為一些最有趣和難以捉摸的效應是在小於1的長度尺度上觀察到的µm，且電流小於1 µA或幾 µB的磁化強度納米-2、需要具有納米級空間解析度和對小於1 µT的場靈敏度的技術。
在掃描探針顯微鏡中，通過最小化傳感器尺寸及其與樣本的距離來實現高空間解析度。通過最大化感興趣的磁信號的信噪比和測量的基本噪聲，可獲得高靈敏度。如圖2所示，在評估不同技術對磁對比度的敏感性時，文章重點考慮兩個理想的磁場源：磁偶極矩和電流線，這允許我們評估和比較每種技術對樣品中磁化和電流密度的敏感性。
圖3. 磁場來源。
在二維材料系統中的應用
儘管缺乏對二維材料的常規磁力顯微鏡研究，研究人員正開始使用高靈敏度磁力顯微鏡探針，通過磁場或磁場梯度圖可視化二維系統中的相關狀態，最終可以在電流密度或磁化對比度中重建。這種圖像對於測量流動電流的空間局部化（如邊緣狀態）以及確定長度尺度（如磁疇尺寸和相干長度）特別有用。通過觀察魔角扭曲雙層石墨烯和WeT2中的電流，可以幫助揭示這種超導性的起源以及它是否具有拓撲性。納米線磁力顯微鏡也有助於為二維磁體甚至二維半導體單層MoS2中的磁性提供直接證據。光學光譜提供了單層MoS2中高場自旋極化狀態的證據；然而，通過直接測量磁場來確認其存在尚不可能。納米線磁力顯微鏡的高靈敏度和在高場強條件下工作的能力使其在這方面的研究很有希望。
磁力顯微鏡還可以通過測量保持恆定振幅所需的功率來繪製樣品中的耗散。這種對比度映射了針尖和樣品之間的能量轉移，並為納米級磁性結構提供了極好的對比度。由於能量耗散在拓撲保護的破壞中起著核心作用，它可能為二維範德華材料中強關聯態的空間研究提供重要的對比。耗散對比度已用於觀察超導和體結構相變，以及局域態密度。二維材料工程允許通過施加柵極電壓來製造各種不同物理相的器件。通過磁力顯微鏡進行的局部耗散測量可能是製作這些狀態之間轉換的空間地圖的重要工具。
圖4. 二維系統上磁場的掃描探針顯微鏡測量。
總結與展望
提高磁力顯微鏡靈敏度需要更強的磁頭或具有更好力靈敏度的傳感器。通過使用優化的納米線傳感器，可以獲得高達一個數量級的力靈敏度。磁力顯微鏡懸臂最近已實現彈簧常數為數百mN M-1和機械質量因數高於106，這樣可以使得其靈敏度比傳統傳感器高近100倍。然而，一般來說，就像在納米線磁力顯微鏡上所做的工作一樣，提高機械傳感器的靈敏度是通過減小其尺寸來實現的。提高磁場靈敏度的另一個途徑是增加磁矩和磁力顯微鏡磁頭的尺寸。然而，這種增益是以降低空間解析度和增加探頭的微擾效應為代價的，現在探頭在樣品上產生更大的雜散場。
磁力顯微鏡的空間解析度可以通過使用儘可能鋒利的磁頭來提高。在傳統磁力顯微鏡的背景下，在這一領域已經做了大量的工作，實現了低至10%納米的空間解析度。這項工作可以推廣到高力敏納米線磁力顯微鏡。然而，較小的磁頭減小了磁矩，因此對磁場剖面的敏感性較差。一般來說，為了保持高靈敏度，尖端尺寸的減小應伴隨傳感器尺寸的減小。
掃描超導量子幹涉器件顯微鏡場靈敏度的改善可能來自超導量子幹涉器件電感的降低。鑑於在最先進的設備中，這一數量主要取決於動態電感，因此優化用於製造設備的超導材料可能是一項富有成效的追求。掃描超導量子幹涉器件顯微鏡探針特徵尺寸的進一步減小很難想像。超導量子幹涉器件尖端探針的直徑剛剛低於50 納米。進一步減小該尺寸將使器件尺寸與沉積的超導薄膜的厚度相似，從而使製造所基於的許多過程複雜化。利用聚焦氦離子束，在YBCO中製備了特徵尺寸僅為幾納米的超導量子幹涉器件，這增加了更小一個數量級且可能在液氮溫度下工作的器件的可能性。然而，在這些設備能夠集成到掃描探針上之前，還有大量的工作要做。
為了減少掃描氮空位中心顯微鏡的特徵長度尺度，許多研究人員致力於通過同時減少氮空位中心的注入深度並保持其相干特性的方法來實現。然而，到目前為止，大多數研究報導的開關距離仍在50到100納米之間，最佳磁場靈敏度為100 nT•Hz-1/2，未來研究人員仍然需要大量工作來降低這兩個績效指標。
參考文獻：
Marchiori, E., Ceccarelli, L., Rossi, N. et al. Nanoscale magnetic field imaging for 2D materials. Nat Rev Phys (2021). https://doi.org/10.1038/s42254-021-00380-9
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