發展石墨烯功能分離膜,使其具有高效過濾與分離液相中不同分子和離子的能力對於一系列環境工程應用極其重要。功能分離膜的設計原理包括空間位阻效應、靜電相互作用和化學相互作用。由氧化石墨烯(GO)微片堆疊而成的層狀薄膜可將以上三種分離原理集於一身,在功能分離膜的製備與應用領域極具優勢。例如,GO表面電離含氧官能團與離子產生靜電相互作用,實現不同價態離子的選擇性過濾和分離。然而,根據離散電荷系統庫倫定律,如果不考慮納米毛細管的尺寸效應、化學相互作用、離子水合殼層的靜電屏蔽及反離子靜電阻力,GO膜對一價、二價和三價離子的滲透選擇度之比為6:3:2。這一比例過小,無法實現對不同價態離子的有效分離。
清華大學朱宏偉教授課題組與日本材料科學研究所的馬仁志博士合作,設計了一種由帶負電的GO和帶正電的氫氧化物納米片構成的分離膜,實現了受電荷調控的選擇性離子傳輸。所得到的全納米片異質組裝複合薄膜具有一系列優點,例如,製備方法簡單、強度高、大面積、可獨立存在、柔性、半透明。複合薄膜的層間距對溼度變化不敏感,保證了其液相傳質應用過程中的結構穩定性。濃度梯度驅動離子跨膜傳輸實驗表明,不同價態的金屬陽離子可嚴格根據其電荷數被有效分離,不受陰陽離子種類的影響。單價與三價金屬陽離子的相對選擇比高達30,顯著優於其他參照膜材料(如GO膜、氫氧化物納米片膜及其二者的體相分層膜),表明GO與氫氧化物納米片分子尺度異質自組裝的協同效應在電荷驅動離子過濾與分離過程中發揮了主導作用。GO/氫氧化物納米片複合薄膜的這一優異性能使其在汙水處理與再利用、化工精煉、仿生選擇性離子輸運等領域具有應用潛力。
朱宏偉教授課題組自2013年以來在石墨烯功能滲透膜的製備及傳質特性研究領域取得了一系列進展,研究了GO分離膜的選擇傳質特性及其產生機制(ACS Nano, 2014, 8, 850, ACS Nano, 2013, 7, 428),探索了GO膜在過濾與分離領域的多元化應用(Adv. Mater., 2016, 28, 2287),發展了基於GO與氧化鈦納米片異質複合層狀薄膜並實現了高效水脫鹽應用(NPG Asia Mater., 2015, 7, e162),本工作中所發展的GO與氫氧化物納米片超晶格異質複合薄膜並實現高選擇性電荷驅動離子傳輸與分離是上述系列研究工作後的又一進展。
這一研究成果發表於《NPG Asia Materials》。
http://www.nature.com/am/journal/v8/n4/full/am201638a.html
原文標題:Highly selective charge-guided ion transport through a hybrid membrane consisting of anionic graphene oxide and cationic hydroxide nanosheets superlattice units
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