河南大學：鋰氧氣電池領域取得重要進展

2020-10-07 材料material


近期，河南大學趙勇課題組在鋰氧氣電池領域取得新進展，相關成果以「Greatly Promoted Oxygen Reduction Reaction Activity of Solid Catalysts by Regulating the Stability of Superoxide in Metal-O2 Batteries」為題，以全文形式在國際學術期刊《中國科學：材料》（Science China Materials, 2020, DOI: s40843-020-1519-9,影響因子=6.098）上發表。


論文連結：

https://engine.scichina.com/publisher/scp/journal/SCMs/doi/10.1007/s40843-020-1519-9?slug=abstract


非質子鋰氧氣電池因其超高理論能量密度（3500 Wh kg-1）而受到全世界的廣泛關注。在電池正極側的氧氣還原反應（ORR）過程中，氧氣在固體催化劑表面得電子後，生成吸附態的超氧化鋰（LiO2）中間產物。非穩態的LiO2一方面會經歧化或電還原反應生成膜狀且絕緣的過氧化鋰(Li2O2)，而造成電化學氧還原反應提前終止；另一方面，LiO2也會與固態催化劑（如碳材料）、電解液等發生副反應，進而鈍化電極導致放電終止及較差的循環壽命。如何調控LiO2的穩定以保證ORR在固態催化劑表面持續高效的進行，是鋰氧氣電池領域的一項重大挑戰（Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2921）。


圖(a)：分子添加劑-LiO2吸附能越高越有利於提高電池容量；(b)：分子添加劑-LiO2吸附能越高越有利於抑制LiO2引發的副反應


在前期工作中，團隊提出了「仿生酶-輔酶協同氧還原催化反應」的研究思路。通過在電解液中加入能夠捕獲超氧化物的蒽醌分子，抑制正極表面緻密過氧化鋰膜的生成，促進固態催化劑表面氧還原反應過程（J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.8b13568）。在該研究工作中，通過在蒽醌分子骨架上引入不同的供吸電子基團，實現了對放電中間產物LiO2穩定性的可控調控。


研究發現，含吸電子基團的1,4-二氟蒽醌（DFAQ）對LiO2的吸附強度最高，可以最大程度地穩定LiO2，從而大幅提高表面ORR的反應速率和穩定性。這一結果證明蒽醌助催化劑對LiO2吸附能的強弱對ORR的活性/穩定性具有重要影響。該研究工作不僅為調節鋰氧氣電池放電中間產物LiO2的穩定性提供了新的技術手段，還有助於進一步理解非質子溶劑體系下氧還原反應機制（Sci. China Mater., 2020, DOI: s40843-020-1519-9）。


特種功能材料實驗室王華碩士、劉亮亮博士為論文共同第一作者，張鵬博士和趙勇博士為論文通訊作者。本工作得到了中組部、國家自然科學基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學的大力支持。


本文來自「河南大學」。

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