▲第一作者:Ning Li, Xiangdong Guo;通訊作者:Xiaoxia Yang, Qing Dai, Peng Gao
第一單位:國家納米中心
DOI:10.1038/s41563-020-0763-z
在二維範德華材料(如六方氮化硼(h-BN))中的雙曲聲子極化子(hyperbolic phonon polaritons, HPhPs)可被用來限制和操縱深亞波長納米級的光。使其在諸如亞衍射成像,表面增強紅外光譜,納米雷射,集成光路等領域有重要的應用。在單層六方氮化硼(h-BN)中的HPhPs被認為具有超高的限制效應。同時單層h-BN內的餘輝帶(Reststrahlen band, RS)會在Γ點消失,這與多層h-BN中的餘輝帶的性質截然不同。然而,由於光-極化子波矢間較大的錯配度和襯底的影響,目前對於單層h-BN中的原始HPhPs的定量測量仍很難實現。同時相應的理論模擬計算在計算單層h-BN的光學性質時也常出現問題。因此直接在懸浮的h-BN中測量HPhPs,並揭示其內秉性質非常重要。
在該工作中,作者主要利用掃描透射電子顯微鏡(STEM)中的單色電子能量損失譜(EELS,能量解析度約為7.5 meV)來測量懸浮的單層h-BN和10nm厚的h-BN中的HPhPs。其中10nm厚的h-BN薄片幾乎覆蓋整個上RS波段。極化子的色散可直接從EELS譜中得到,從而可確定h-BN片中的表面HPhP模。作者還發現,單層h-BN中的聲子極化子表現出較高的限制性(自由空間中光波長是其限制波長的487倍以上)和超低的群速度(低至約10-5c)。並且該工作在實驗上證實了當單層h-BN中的RS消失時,存在高質量的HPhPs。
● 圖一 在寬動量範圍內測量h-BN的振動光譜
(a) 掃描透射電子顯微鏡中的電子能量損失光譜的示意圖。從上到下:電子束(灰色圓錐體)聚焦在h-BN樣品(橙色薄片)上,獲得的h-BN衍射平面由黃色,淺綠色和藍色六邊形給出,分別對應於一階到三階BZ。紅色箭頭表示h-BN倒數空間中的Γ–M–Γ和Γ–K–M–K–Γ方向;光譜儀簡化為彎管,並且EELS光譜儀顯示在EELS檢測器上。
(b) h-BN薄片的原子分辨的高角度環形暗場(HAADF)圖像,展示了h-BN的高質量水平和在60 kV(高於1.07Å)下的高空間解析度。比例尺:0.5 nm。
(c) 動量空間中從Γ到M的h-BN薄片的聲子色散曲線,色標顯示的EELS強度為任意單位。灰色曲線為通過密度泛函理論計算得到的聲子色散曲線。
● 圖二 10nm厚的h-BN薄片的EELS。
(a)在h-BN薄片的內部(Sample,品紅色虛線)和外部(Aloof,青色虛線)兩個位置獲取的EELS光譜。插圖為10 nm厚的懸浮h-BN納米片的示意圖。電子束(黑色箭頭)垂直入射到h-BN平面上,並激發沿樣品傳播的聲子極化子。
(b)和(c)分別為在h-BN薄片上不同位置獲取EELS數據,其中(b)為實驗數據,(c)為模擬數據。品紅色和青色分別用於區分樣品內部和外部獲得的光譜。紫色,紅色和棕色虛線分別顯示SM0-S(低q),SM0-S(高q)和LO模式。左峰和中心峰之間的差異在a的插圖中示意性地顯示。
(d)由圖(b)計算出的h-BN的色散關係,色標顯示的EELS強度為任意單位。綠線是有限元法(FEM)模擬。分散型近場光學方法(s-SNOM)的典型波矢量檢測範圍由紫色虛線矩形表示。三個白色虛線表示h-BN的TO,LO和SO聲子能量。
● 圖3 單層h-BN的EELS譜
(a) 沿垂直於樣品邊緣的線獲取的EELS光譜。 左上插圖為半無限單層h-BN中的波導模式的示意圖。 黑色箭頭表示電子束。 波導模式以半圓形波陣面從電子束的位置擴散開來。 M0和SM0模由紅色和紫色箭頭表示。 右上方的插圖為所測量的單層h-BN樣品的原子級分辨的HAADF圖像,其中亮點為N和暗點B,並在圖中標出。 比例尺:0.5 nm。
(b) 與(a)相對應的單層h-BN薄片的模擬EELS光譜。 品紅色和青色分別用於區分樣品內部和外部獲得的光譜。
● 圖四 單層h-BN中的超慢群速度
(a) 聲子極化子在具有不同厚度的h-BN薄片中的擴散。 帶有誤差線的點表示實驗數據,實線對應FEM模擬曲線。 單層h-BN的紅色方塊是從未卷積的模擬光譜中的M0模式中提取的。 帶有誤差線的紅色圓圈是從圖3a中的HPhPs提取的。 誤差線是EELS實驗數據的提取偏差。
(b) 計算的基模群速度(即,半無限單層和厚度為116 nm的h-BN薄膜的M0;具有天線結構的10nm厚度的h-BN的SM0-S ),是由等式νg=∂ω/∂q從(a)中的極化子色散獲得的。y軸上的誤差線與(a)中的誤差線相同。x軸方向的誤差線是通過使用誤差傳播規則從y軸方向計算所得。
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https://www.nature.com/articles/s41563-020-0763-z