瑞士PSI/ETH團隊:核廢物深地質處置庫中銫化學吸附的不確定性和敏感性分析

2021-01-16 AG期刊

在可預見的未來,核能很可能會是人類能源需求的終極解決方案。確保核廢料的地質封存技術和工程設施的安全性、穩定性因此變成了關係人類命運的研究課題。但是,在當前對科研成果的impact和significance的評判體系下,這些研究門檻高,周期長,追隨者寥寥,citation寡淡,因此很多「熱門」甚至「旗艦」期刊都逐漸淡化甚至放棄了這一個領域。


但是,Applied Geochemistry始終珍視這一個關乎「國之重器」的領域,就算在impact factor的百米衝刺中被拖累,也要繼承好34年以來幾代地化學者積累的品牌,步履穩健地跑馬拉松。我們的副主編中有德國卡爾斯魯厄理工學院、瑞士保羅謝爾研究所、芬蘭赫爾辛基大學的資深專家,甚至有在英國經營環境諮詢公司的工業界領袖和政府高級顧問,堅守著AG期刊在核廢料地質封存領域的旗手地位。AG期刊就要有這樣的擔當,一如既往低調地傳承關係全人類福祉的知識。


Applied Geochemistry期刊編委會

全體中國學者

第一作者:Ali Ayoub

通訊作者:Wilfried Pfingsten

通訊單位:保羅謝爾研究所(Paul Scherrer Institute)廢物管理實驗室

論文DOI:

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2020.104607

Wilfried Pfingsten

瑞士保羅謝爾研究所(PSI)

廢物管理實驗室高級研究員

Ali Ayoub

蘇黎世聯邦理工學院

(ETH,Zürich)的在讀博士研究生

Luca Podofillini

瑞士保羅謝爾研究所(PSI)

能源系統分析實驗室的研究員

Giovanni Sansavini

蘇黎世聯邦理工學院

能源與過程工程研究所教授

 

作者/團隊簡介


通訊作者:Wilfried Pfingsten

Wilfried Pfingsten,現為瑞士保羅謝爾研究所(PSI)廢物管理實驗室高級研究員。1990年於德國漢諾瓦大學土木工程與測量學院獲博士學位,1991年起供職於PSI。主要研究興趣包括:(i)流動和反應運輸模型;(ii)在多孔介質和壓裂介質中耦合地球化學過程(吸附競爭,平衡與動力學礦物反應,氧化還原反應等)的建模。

實驗室網站:https://www.psi.ch/en/les


第一作者:Ali Ayoub

Ali Ayoub,現為蘇黎世聯邦理工學院(ETH,Zürich)的在讀博士研究生。Mr. A. Ayoub主要研究興趣為以核安全為核心的一般風險科學評估和概率分析。


共同作者:Luca Podofillini

Luca Podofillini,現為瑞士保羅謝爾研究所(PSI)能源系統分析實驗室的研究員。2004年於米蘭理工大學核工程專業獲博士學位。他的研究致力於開發工業系統中人類績效的定量模型,重點是決策中的錯誤,動態安全評估,模擬緊急情況下的數據收集。


共同作者:Giovanni Sansavini

Giovanni Sansavini,現為蘇黎世聯邦理工學院能源與過程工程研究所教授,是可靠性與風險工程實驗室負責人。主要研究興趣包括:(i)開發高保真,有效的模型以量化電力系統級聯故障的風險; (ii)對相互依存的電力和天然氣網絡進行建模,並對在可再生能源基礎設施中安全運行的風險進行量化;(iii)定義,衡量和工程化能源基礎設施的彈性;(iv)建模和評估網絡相互依存關係對能源系統的影響;(v)了解水能關係對電能轉換的影響並通過智能水資源管理減輕其影響。目前已發表學術論文近130餘篇,累積引用達1500餘次。

課題組網站: https://rre.ethz.ch/


 

成果簡介


近日,瑞士保羅謝爾研究所(Paul ScherrerInstitute, PSI) 的Wilfried 團隊和蘇黎世聯邦理工學院(Eidgenössische Technische Hochschule Zürich, ETHZürich)的Giovanni團隊合作,在地學知名期刊Applied Geochemistry上發表了題為:「Uncertainty and sensitivity analysis of thechemistry of cesium sorption in deep geological repositories」的研究論文。該工作聚焦於核廢物深地質處置庫附近關鍵核素銫的環境遷移過程,對用於銫反應輸運的化學吸附模型中參數的不確定性和敏感性進行了系統的分析研究,旨在預測處置庫附近銫的遷移,探究影響銫吸附化學的重要參數並量化其影響和相互作用。

 

全文速覽


吸附是導致放射性核素或重金屬滯留在核廢物深地質處置庫中的最重要過程。本文作者基於Morris和Sobol方法,對用於銫反應輸運的化學吸附模型中參數的不確定性和敏感性進行了系統地分析研究。以核廢物深地質處置庫附近銫在黏土中的遷移為例,本文作者首先探討了特定位點的平衡吸附反應常數和粘土孔隙水陽離子的濃度的影響。研究結果表明,Type 2和FES位點上的平衡吸附反應常數是除表面陽離子的濃度外對銫輸運影響最重要的不確定參數。其次,為找出導致特定位點處最大銫濃度的模型參數組合,本文作者構建了分類樹。最後,基於MCOTAC反應輸運模型,本研究還給出了全新的銫吸附等溫線及kd值不確定度範圍。這些結果可用於大規模處置庫性能評估中,為銫傳輸參數的估算提供依據。此外,本研究所提出的方法可用於任何複雜的反應輸運問題的參數不確定性分析,並可用於分析任何感興趣的放射性核素。

 

主要圖表

計算幾何模型

圖1.放射性核素從核廢物儲存罐輸運到核廢料處置庫周圍的近場的簡化模型。對於x=0m處,存在假定的濃度恆定邊界;對於x=1.3 m,存在假定的「自由流出」邊界,故Cs擴散不受「自由流出」邊界位置的影響。

 

Morris 分析

圖2.在銫濃度為10-3mol/L的上邊界條件下,存貯罐破損500年(a),1000年(b)和2000年(c)後,12個不確定性輸入參數的Morris分析基本效果。其中μ+(紅點)和σ(藍點)分別為量化的Morris參數。


不確定度傳遞

圖3. 在銫濃度為10-3mol/L的上邊界條件下,x=0.15m (a) 和x=0.52m (b)的銫穿透曲線。


Sobol 分析

圖4. 在銫濃度為10-3 mol/L的上邊界條件下,存貯罐破損500年,1000年和2000年後,各影響參數的總Sobol指數。

 

分類樹

圖5. 在銫濃度為10-3 mol/L的上邊界條件下的分類樹。

 

銫吸附等溫線及Kd值

圖6.通過反應輸運模型計算得到的銫吸附等溫線(左),及其相應的Kd值(右)。

 

AG期刊本期志願者簡介:

馮繽,博士,2020年6月於畢業於復旦大學放射醫學研究所,獲理學博士學位,現為筑波大學同位素和環境動力學研究中心博士後,主要從事輻射防護與環境放射化學研究。研究興趣包括:(1)放射性核素的被動累積式監測方法開發;(2)放射性核素的環境遷移行為與示蹤應用;(3)放射性核素的劑量評估與輻射影響評價。目前已在ES&T,AE,JER等相關學術期刊發表學術論文近十篇,三次在海內外學術會議上獲優秀口頭報告獎。


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