浙農林師生研發應用汙水處理的新材料

2020-11-23 科技世界網

中國教育在線浙江站訊(記者 白菁潔 通訊員 陳勝偉)一直以來,相關領域的研究人員都十分希望精確控制氧化石墨烯中的含氧基團類型—去除環氧、保留羥基,從而顯著提升氧化石墨烯膜的親水性、導電性、滲透性和穩定性、質子傳導率等性能。然而,這種選擇性的還原對於傳統還原方法來說,此前一直是巨大的挑戰。

近日,浙江農林大學陳亮教授團隊過實驗和理論結合,利用改進電子束輻照還原方法,實現了在氧化石墨烯中對環氧基團的精確去除、同時保留了大量羥基。他們製備得到的石墨烯膜展示了出色的親水性、超高滲透性能和穩定性能。該成果以《Selective reduction of epoxy groups in graphene oxide membrane for ultrahigh water permeation》(《通過選擇性還原環氧基團來獲得具有超高水通量的氧化石墨烯膜》)為題,在線發表發布在2020年10月的國際著名學術期刊《Carbon》(《碳》)(TOP期刊,影響因子8.821) https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.076),為選擇性去除基團類型以及石墨烯膜在汙水處理等應用提供了重要的理論和實驗基礎。

由於氧化石墨烯高效的離子和分子篩能力,被認為是一種理想的水處理膜材料。然而,目前對氧化石墨烯膜的研究表明,當篩選離子或分子的截留率足夠大時,水的滲透速率通常較低。因此,製備高滲透性能且高截留率的氧化石墨烯膜一直是難題和研究熱門。

氧化石墨烯片層中,環氧(C-O-C)和羥基(C-OH)是兩種主要的含氧基團,其含量接近,並隨機分布在氧化石墨烯片層表面。研究表明,羥基(C-OH)對氫鍵的形成有重要作用,可以促進水分子在氧化石墨烯膜中的滲透,而環氧基團(C-O-C)對形成氫鍵的貢獻相對較小,對水分子和溶質在通道內的傳輸形成阻力,不利於水分子和溶質的滲透。研究認為,如果能在保留羥基的同時,最大程度地減少環氧基團,有望極大改善膜的滲透性及其他性能。但是傳統的還原方法,比如熱還原和化學還原法,能同時大幅度降低環氧和羥基,但均無法實現精確選擇性還原某一類基團的目的。

在該研究中,陳亮教授團隊通過理論計算分析,發現利用氫自由基(H•)和環氧基團反應,能產生新的羥基基團,這使得去除環氧、保留羥基成為可能。研究團隊進一步通過改進電子束輻照的實驗方法,形成以氫自由基(H•)為主的輻照環境,成功實現了環氧基團的選擇性還原。製備得到的還原氧化石墨烯,在含氧量顯著下降的同時具有極好的親水性。更重要的是,製備的石墨烯膜在截留有機汙染物和重金屬廢液時,展示出超高滲透性能和截留穩定性能。

「我們通過選擇性還原製備的氧化石墨烯膜,在對汙水中甲基藍、副品紅、羅丹明B等常見的有機染料和鐵離子、鉛離子、銅離子等過渡金屬離子進行有效地截留的同時,並獲得了92.7到267.1Lm-2h-1bar1的超高水通量。相比於普通的氧化石墨烯膜,所獲得的水通量提升了高達兩個數量級。該研究在氧化石墨烯膜低通量的難題方面取得的結果,將大大擴展氧化石墨烯膜在汙水處理中的應用。」團隊負責人陳亮教授說。

據介紹,該研究由浙江農林大學光學工程碩士研究生伊若冰、夏新明、楊如傑、喻日勝以及生物物理碩士研究生代芳芳共同完成,伊若冰為論文的第一作者;陳亮教授、徐晶教授和上海大學吳明紅教授為本文的共同通訊作者,浙江農林大學為第一發表單位。該論文還得到了國家自然科學基金委、浙江省自然科學基金委、浙江農林大學校科研發展基金,上海同步輻射光源BL01B線站的資助和支持。









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