進展|化學壓力提高稀磁半導體居裡溫度

2021-01-11 網易

　　稀磁半導體兼具半導體材料和磁性材料的雙重特性，是破解後摩爾時代難題的候選材料之一。美國國家科學研究委員會(National Research Council)早在1991年就指出稀磁半導體在信息通訊、處理和存儲等方面有著廣泛的應用前景。2005年《Science》創刊125周年之際發布的125個重大科學問題，其中就包括「能否得到室溫鐵磁性半導體」。(Ga,Mn)As為代表的III-V體系，是稀磁半導體中最廣泛研究的材料。但是在這些材料中，(Ga3+,Mn2+)的異價摻雜同時引入自旋和電荷， Mn的含量難以有效提高，既阻礙了材料居裡溫度的提升，也難以進行同質PN結的構建。自旋和電荷「捆綁」摻雜成為制約(Ga,Mn)As等III-V體系進一步發展並走向實用化的主要瓶頸。

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心靳常青領導的研究團隊於2011年發現了電荷與自旋摻雜分離的新型稀磁半導體Li(Zn,Mn)As， Li(Zn,Mn)As中通過(Zn2+,Mn2+)等價磁性元素替代引入自旋，非磁性元素Li的過量摻雜引入電荷，從而實現了電荷與自旋摻雜機制的分離[Nature Communications 2, 422(2011)]。沿著這一材料設計思路，他們進一步將材料體系拓展到層狀結構，發現了居裡溫度高達230K的(Ba,K)(Zn,Mn)2As2（簡稱BZA）稀磁半導體，刷新了該類稀磁半導體中可控居裡溫度的最高記錄 [Nature Communications 4, 1442(2013)、Chinese Science Bulletin 59, 2524(2014)]。他們接著生長了BZA單晶，並與李永慶課題組合作，製備了基於BZA單晶的安德烈夫結[Scientific Reports 7, 14473 (2017)]。為了探索提升BZA居裡溫度的有效途徑，他們運用中子配分函數技術（PDF）研究了BZA的局域磁結構，發現材料內最近鄰的Mn離子在室溫下仍然存在短程鐵磁序，這一結果表明極有可能通過材料工藝優化在BZA上實現室溫鐵磁性[Physical Review B 94, 94102 (2016)]。壓力可以改變稀磁半導體的能帶寬度，從而改變載流子特性、增強鐵磁交換作用，進而調節材料的居裡溫度。他們利用金剛石壓砧結合X射線磁圓二色（XMCD）等譜學技術，證實了物理外壓對BZA鐵磁性的有效調控，研究結果進一步表明在不引起晶格畸變的前提下壓縮晶胞體積，將能進一步提升BZA居裡溫度[Physical Review B 95, 94412 (2017)]。

　　化學壓力，即利用等價態的不同尺寸離子對材料進行摻雜，在不引入電荷摻雜的前提下，引發材料晶胞體積的改變。與物理外壓一樣，化學壓力也能夠有效調控材料的物理性能，這對於各向同性的化合物尤其適用。靳常青團隊的鄧正副研究員和研究生於爽近期利用同價的Sr、Ca離子替換，在他們之前發現的具有良好各向同性壓縮特性的新型稀磁半導體(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2[Journal of Applied Physics 120, 83902 (2016)]中進行化學壓力調控，成功研製了(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的稀磁半導體新材料。相比於(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2，(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的鐵磁性得到了有效增強。圖1為(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2和(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2的晶體結構，他們結構相同，同屬六方晶系。相比於(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2，(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的晶胞體積減小了6%，這表明小尺寸的Ca替換大尺寸的Sr確實引入了化學壓力。圖2為(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的磁化率隨溫度變化曲線，其最高居裡溫度相對於(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2上升了50%左右。並且，(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的飽和磁矩達到3μB/Mn，是(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2的3倍。這些結果表明化學壓力在(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2-(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2體系中起到了至關重要的作用，並且有效增強了鐵磁關聯並提高了居裡溫度。圖3是2K和300K時(Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的霍爾電阻，居裡溫度以下表現出顯著的反常霍爾效應，這證明材料的本徵鐵磁性。本工作的能帶計算部分和南京理工大學李志教授合作完成。

　　這項工作闡明了通過化學壓力優化稀磁半導體材料性能的前景，相關結果發表在近期APL Materials 7, 101119(2019)上。本項目獲得了科技部（項目號2017YFB0405703、2018YFA03057001）和國家自然科學基金委（項目號11534016）的資助。

　　文章連結：https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.5120719

　　

　　圖1. (Ca,Na)(Cd,Mn)2As2和(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2的晶體結構，空間群P-3m1

　　

　　圖2. (Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的磁化率隨溫度變化曲線，插圖順磁部分的為居裡外斯擬合

　　

　　圖3. (Ca,Na)(Cd,Mn)2As2的霍爾電阻，插圖為2K時反常霍爾效應的局部放大圖

　　編輯：Dannis

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