國際環境領域權威期刊發表大連理工大學環境學院科研成果

2020-11-28 澎湃新聞

國際環境領域權威期刊發表大連理工大學環境學院科研成果

2020-06-04 09:41 來源：澎湃新聞·澎湃號·政務

日前，我校環境學院謝宏彬教授團隊在國際環境領域權威期刊《Environmental Science & Technology》上發表了題為「Formation of Low-Volatile Products and Unexpected High Formaldehyde Yield from the Atmospheric Oxidation of Methylsiloxanes」（甲基矽氧烷大氣轉化導致低揮發性物種及高產率甲醛的形成）的研究論文(DOI: 10.1021/acs.est.0c01090)。該研究發現一種新的過氧自由基自氧化機制，闡明甲基矽氧烷大氣轉化會生成甲醛，增加其釋放的環境風險。該研究不僅拓展了對大氣過氧自由基化學的理解，還為甲基矽氧烷環境行為模擬和風險評估提供了重要的基礎數據。

隨著對工業和機動車排放的化石燃料相關的揮發性有機化合物(VOCs)監管越來越嚴格，揮發性化學產品(VCPs)和它的大氣轉化機制在量化空氣品質方面變得越來越重要。揮發性甲基矽氧烷(VMS)是一類重要的VCPs和高產量化學品。利用量子化學計算和動力學模型，研究了決定VMS大氣化學的關鍵中間體，VMS過氧自由基的大氣轉化機制。分別選取來源於六甲基二矽氧烷和六甲基環三矽氧烷的L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·作為代表性的模型體系。結果表明，在低NO/HO2條件下，L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·遵循一種新的Si-C-O重排驅動的自氧化機制，導致低揮發性矽醇和大量甲醛的形成。在高NO/HO2條件下，L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·與NO/HO2反應生成有機硝酸鹽、氫過氧化物和烷氧基自由基。烷氧基自由基進一步經過Si-C-O重排反應生成甲酸酯類化合物。預測的產物和以前實驗檢測到的產物一致，確認提出的過氧自由基和烷氧自由基的Si-C-O重排機制的可靠性。值得指出的是，以前的研究檢測到甲醛的生成，但是如此高產率甲醛的形成是超出預期的，轉化導致的甲醛會對室內甲醛汙染起著不可忽視的作用，影響VMS釋放的環境風險。

本研究表明，無論在低或高NO濃度下，Si-C-O重排都是L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·反應的關鍵機制。特別是，L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·轉化展現了一種新的Si-C-O重排驅動的自氧化機制，並伴隨著甲醛的釋放。Si-C-O重排主要是由於Si原子的獨特性，導致Si-C鍵較弱且Si-C鍵的極性高於相應的C-C鍵。因此，可以合理地提出其他VMS相關的RO2的反應機理與L2-RSiCH2O2·和D3-RSiCH2O2·類似。更重要的是：甲醛的生成會增加室內甲醛的濃度，增加了VMS釋放的環境風險。以室內甲醛8小時參考暴露極限(RELs)為標準，考慮兩種VMS，在室內條件下，8小時可生成7 ppb的甲醛，佔27%的RELs。該研究闡明VMS大氣轉化所導致的環境風險，為它的環境行為模擬和風險評估提供了重要的基礎數據。此外，其他大氣有機汙染物中會存在類似的比C-C鍵更弱且更具極性的X-C鍵(X = P, As)，可能也會存在類似於Si-C-O重排的新穎的大氣轉化機制。因此，有必要對此類有機汙染物的大氣轉化進行更多的研究，以探索它們的大氣歸趨，進一步加深目前對RO2化學的理解。

該研究得到了國家自然科學基金、遼寧省興遼計劃拔尖人才項目、中央高校基本科研業務費的資助。

謝宏彬教授，大連理工大學環境學院博士生導師。2008年博士畢業於吉林大學，之後先後在在美國匹茲堡大學和加州大學歐文分校做博士後研究。2012年開始在大連理工大學工作。主要從事環境計算化學研究，使用計算化學手段研究化學轉化機制和動力學，主要為新型材料設計和大氣汙染二次汙染源解析提供理論支撐。近年來在國際期刊發表SCI收錄論文70餘篇，其中包括環境領域權威期刊ES&T及Atom. Chem. Phys. 8篇（第一作者或通訊作者），承擔國家自然科學基金4項。獲得遼寧省興遼計劃拔尖人才和大連市科技之星榮譽稱號。

文章連結: https://doi.org/10.1021/acs.est.0c01090 

新聞來源：大工新聞網

編輯：周詩佳

作者：胥吉萍

校對：徐一丹

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