在建立之初，提洛同盟的目標就是抵抗波斯的入侵，而該抵抗主力是雅典，因此該同盟一開始就具有嚴重的雅典帝國傾向。其主要表現為幾個方面：
（1）盟邦每年要繳納固定的盟費
在提洛同盟中，其擁有統一的財政體系，這就要求每個盟邦定期繳納盟費來充實完善這個體系。每個盟邦要繳納的盟費依其當年的財政收入而定，富裕的大城邦繳納的盟費比收入有限的小城邦繳納的要多，若某一城邦當年有盈餘收入，則需上繳更多盟費，這些盟費統一收繳到提洛島，後遷至雅典衛城的神廟內（帕忒嫩神廟）。為了方便收取盟費，提洛同盟被分為五個稅區，每個稅區都有一名盟費監察員和兩位助手共同監督準時、足額繳納盟費。如果出現沒有按時上交盟費的情況，該城邦將會被處以罰金，該懲罰方式通過雅典的軍事力量保證強制執行。
一開始盟費收繳用於供養同盟的海軍和步兵，但是自從盟費統一收繳到雅典，雅典陪審法庭成為該盟費管理者後，這些資金便不再用於供養軍隊，而是被用於雅典自身的海軍和陸軍建設，城市大規模興建。這些擅自挪用公共資金的做法遭到一致反對，但雅典無視其他盟友的意見，引起眾多盟邦的不滿。到公元427年，雅典為了增加軍費開支，擅自將盟費的數額增加一倍。
（2）雅典在同盟內部推行支持民主制度的政策
雅典在同盟內部大力推行支持民主的政策，包括為工商業階級和中等公民提供有利條件，方便其發展事業；加強民主制度尤其是公民大會的作用。同時雅典以支持民主政策為由幹預其他城邦的內政，薩摩斯島事件就是很好的佐證。薩摩斯在提洛同盟中享有特殊地位，無需繳納盟費，擁有自己的海軍，並且實行寡頭統治，一開始雅典對其較為容忍，但是當時機成熟後，伯裡克利開始幹涉其內政，武力推翻了薩摩斯的寡頭統治，並建立起民主制度，雖然該幹涉激起薩摩斯人的起義，但被雅典鎮壓，薩摩斯的城牆被推倒，居民被強迫繳納大筆贖金，寡頭財產被沒收，本人被處死或流放。雅典通過促進同盟內部的民主制度發展的方式，抑制當地寡頭的發展，對所有成員實行統一管理，確立以其為核心的統治權威。
（3）政治、經濟、文化、法律等事務都須到雅典辦理
在同盟內部，雅典建立統一的度量衡和貨幣單位，而這一切當然是以雅典的制度為基礎。因此，各類政治，經濟，文化，法律等各類事務需到雅典辦理。例如，實際上一切貿易事項都需都須經過雅典的同意方能暢通無阻的進行。雅典藉此政策，首先大量吸引外來客商聚集雅典，進行各種事務的辦理，促進雅典發展。更重要的是，該政策使各盟邦的經濟捆綁在一起，成為不可分割的統一經濟體，因此雅典可以以此作為掣制其他盟邦的手段，以維護其統治地位。
（4）審判權交給雅典的陪審法庭
希波戰爭後，波斯侵略者被趕走，城邦的經濟，城邦之間的貿易開始迅速發展，政治與文化開始活躍，產生各種複雜的社會關係，並衍生出一系列的糾紛，這些糾紛的處理自然是交給雅典的陪審法庭。雅典陪審法庭擁有10個陪審庭，加上雅典的民主性，使得案件審判結果較為合理與公正，這大大提升雅典民主政治的威信。同時，對案件的審理可以給雅典提供一定的機會打壓反對者，維護支持者，使得雅典能進一步確立其核心地位。
以上方式使得雅典在提洛同盟內部處於統治與核心地位，其他盟邦必須對雅典言聽計從。這引發部分盟邦的不滿，一些勢力較大的盟邦試圖退盟，舉行反對雅典統治的起義，但是這些起義無一不被鎮壓，城牆被夷為平地，財產被全部沒收，領導人被處死，城中居民被要求繳納大量戰爭賠款。雅典以此殺雞儆猴，恐嚇其他城邦。長期處於這種不平等政策下，其他城邦自然會不滿，起義會愈發激烈，鎮壓也會愈發殘酷，到最後同盟已經失去開始的目標與意義，自然而然會走向滅亡。