公元前478年，希臘、愛琴諸島和小亞細亞的一些城邦形成新的同盟，同盟金庫設在提洛島。它的目的原是為繼續對付波斯聯合作戰，後成為雅典稱霸工具。前454年同盟金庫遷到雅典。公元前404年，由於在伯羅奔尼撒戰爭中戰敗，雅典被迫解散提洛同盟。
一、提洛同盟的成立
公元前480年，第二次希波戰爭爆發，波斯大軍突破溫泉關後，雅典所在的阿提卡地區已無險可守。雅典人眼見波斯大軍兵臨城下，但希臘聯軍還沒有集結完畢，於是雅典執政官提米斯託克利（Themistocles，前525～前460）果斷放棄雅典城，將所有人民和財產轉移到船上，自始掀開了雅典人的海上徵途。雖然波斯人攻入雅典，並燒毀了空城，但雅典真正的力量已經在海上積聚了起來。當年秋天，雅典海軍在薩拉米斯（Salamis）海戰中擊敗了波斯海軍，切斷了波斯陸軍的補給，迫使他們退回馬其頓與色雷斯一帶。
薩拉米斯海戰後，雅典海軍名聲大噪，借著這股銳氣，他們乘勝追擊，於第二年攻入小亞細亞，波斯見大勢已去，無奈和希臘諸城邦籤訂了合約，第二次希波戰爭結束。嘗到了海軍的甜頭，雅典以「為了準備下一次波斯進犯」為名，聯合小亞細亞和愛琴海諸島城邦，結成軍事同盟。因盟金庫曾設在提洛島上的阿波羅神廟，故稱「提洛同盟」，也稱「第一次雅典海上同盟」。入盟各邦可以保持原有的政體，同盟事務由在提洛島召開的同盟會議決定，按入盟城邦實力大小各出一定數量的艦船、兵員和盟金。
二、提洛同盟性質的演變
公元前479年希波戰爭結束後，雅典同盟的性質逐漸發生變化。下列事件可以說明雅典帝國是怎樣形成的：公元前476年，雅典人從波斯人手中奪取斯特裡夢河畔的愛昂（Eion），把城中的居民變為奴隸；接著，攻下愛琴海的斯基洛斯島，把包括多洛皮亞人在內的居民變為奴隸；公元前472年，徵服卡利斯圖，強迫其人盟。公元前468年攸裡梅敦河戰役以後，雅典已然成為東地中海地區的海上強國，綜合國力大為提升。此後，雄心勃勃的雅典人便肆無忌憚地推行霸權主義政策，公然奴役它的同盟者——公元前466年，納克索斯脫離同盟，經過圍攻，納克索斯人不得不歸順於雅典；公元前465年，雅典派軍圍困暴動的塔索斯人，在被圍困的第三年，塔索斯交出戰艦，放棄大陸上的領土，繳納盟金；公元前457年，雅典與埃吉那發生大規模海戰，兩年後，埃吉那投降，拆毀城牆，承諾繳納盟金。這期間，雅典的主要軍事目標由打擊波斯人，轉變為制服提洛同盟各國，雅典與提洛同盟諸邦之間的同盟關係逐漸走向敵對關係，雅典同盟也隨之逐漸演變為雅典帝國。
公元前467年以後，在很大程度上受雅典人支配的提洛同盟盟金不再主要用於抗擊波斯勢力，而被雅典人主要用於以下五個方面：一是繼續大力擴充雅典海軍；二是控制和奴役提洛同盟成員國；三是發動新的攻勢，謀求佔領更多的波斯領土；四是與斯巴達及其同盟者作戰，企圖稱雄全希臘；五是購買糧食，養活部分人居城市的雅典公民。這些行動的主要目的是為了增強雅典的綜合實力，與提洛同盟抗擊波斯侵略的宗旨是格格不入的。
公元前453年，雅典藉故將同盟金庫由提洛島遷至雅典衛城，此舉令雅典一勞永逸地擺脫了同盟議會的控制，不受約束的使用盟金，這標誌著雅典同盟徹底蛻變成為雅典帝國。
三、雅典對提洛同盟成員的控制
在公元前430年雅典公民大會上，雅典將軍伯裡克利發表演說，明確指出，「假如在危難時刻你們當中確實有人曾認為放棄帝國是一種正直的行為，那麼，如今放棄這個帝國已經是不可能的了，坦率地說，因為你們維持帝國靠的是一種暴政」。伯裡克利作為雅典極盛時期的政治領袖，一語道出了雅典統治帝國所遵從的武力統治原則，歷史事實亦確實如此。
雅典的武力統治原則從其對各反叛屬邦的武力鎮壓中也可見一斑，如公元前446年武力鎮壓優波亞島諸邦的反叛，公元前440～公元前439年武力鎮壓薩摩斯的反叛，公元前432年武力鎮壓波提狄亞的反叛，公元前428～公元前427年武力鎮壓列斯堡的反叛，公元前412年武力鎮壓開俄斯、米利都的反叛等等。隨著雅典實力的日益壯大，屈服於雅典強大的武力之下便成為各屬邦無法避免的必然選擇。
公元前426～公元前425年，各屬邦每年繳納的盟金額已由最初的460塔連特、戰前的年均600塔連特，猛增至1300～1500塔連特。為保證各地盟金安全如數地運抵雅典，當政者採取了嚴密的防範措施，克萊尼阿斯法令的頒布實施正說明了這一點。在盟金的徵收、運送、核定三個環節中，雅典都予以嚴密監控，盟金數目短缺，亦或是運送過程中出現差錯，其相關負責人都要受到相應懲罰。
伯裡克利就曾對雅典挪用屬邦盟金髮表過這樣一番言論，「雅典並不欠各盟邦的錢財，因為，雅典替他們打仗，趕走了波斯人，而各城邦沒出一匹馬、一條船、一支重甲兵，只出了些錢罷了，這筆錢已經不屬於出錢的人，而是屬於取用的人了，因為我們已付過取用的代價」。可見，雅典已在心理上和行動上將這些提供金錢的原提洛同盟諸邦視作可任意宰割的羔羊，雅典已然成為屬邦盟金的合法使用者。最典型的例子就是建設帕特農神廟。
在政治上，雅典傾向於提洛同盟諸邦建立與自身政體相同的民主制政府而非寡頭制，因為由雅典支持建立的民主政體更有可能忠於雅典的民主政治，當寡頭貴族試圖奪取政權時，雅典擁有可以依靠的力量，然而，寡頭派總是理所應當地尋求伯羅奔尼撒人的幫助」。修昔底德在其著作中所提到的薩摩斯政體變革即為其中一例。變革政體後推行民主制的薩摩斯始終對雅典保持忠誠，即使公元前405年雅典處於被斯巴達從陸上和海上包圍進退維谷的境況之下，薩摩斯依舊是雅典最堅實的基地，直到公元前404年被斯巴達海軍副將呂山德徵服。
在司法制度上，作為公元前5世紀後期雅典帝國最高司法機關的雅典民眾法庭，從表面上看似乎依然是雅典城邦的法庭，是雅典城邦的民主機構之一，但它所行使的權力已大大超出雅典城邦的範圍。在希波戰爭期間，雅典在協定中加入一項條款，即所有在雅典締結的商業合同產生的糾紛必須在雅典法官面前用雅典法律審理，這樣一來被告就不得在其當地法庭受審。約公元前415年，演說作家安提豐所撰寫的演說詞當中，他的一位米提列涅訴訟委託人被控犯有謀殺罪，這位委託人在雅典法庭上申辯說，指控他的那些人殺害了案件的主要證人，因此他們做了一些「連一個城邦都無法去做的事情，那就是在沒有經過雅典人民允許的情況下，判處一個人死刑」。由此可見，雅典城邦的民眾法庭的權力已擴及至整個帝國的範圍。
四、雅典帝國的解體
雅典以武力統治為基礎，從政治、經濟、司法等方面對原提洛同盟諸邦進行全面控制，然而，雅典的武力統治招致各屬邦的強烈不滿和反抗，在其宿敵斯巴達人、波斯人的鼓動和挑唆下，屬邦的反抗和帝國統治集團內訌，導致雅典海上帝國難以維持長治久安，隨著伯羅奔尼撒戰爭的進行，帝國不可避免地走向衰敗。
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