雙光發射多組分零維有機金屬滷化物

2020-12-22 騰訊網

英文原題：Bulk Assembly of Multicomponent Zero-Dimensional Metal Halides with Dual Emission

通訊作者：Biwu Ma, Florida State University, United States

作者：Chenkun Zhou, Sujin Lee, Haoran Lin, Jennifer Neu, Maya Chaaban, Liang-Jin Xu, Ashley Arcidiacono, Qingquan He, Michael Worku, Logan Ledbetter, Xinsong Lin, John A. Schlueter, Theo Siegrist and Biwu Ma

多組分單相材料是當今功能材料研究領域的一個熱門課題。其集多功能組分於一體的特點使此類材料有著廣闊的應用空間。對於發光材料而言，多組分單相材料可以是一個優異的平臺實現同時多色發光，從而達到寬光譜白光應用於照明。然而，高效的多組分單相白光材料並不多見，時至今日此類材料還未能滿足實際應用要求。

近年來，零維有機金屬滷化物作為新一代高效發光材料引起了學界的極大興趣。由於其獨特的零維「主-客「結構(個體發光金屬滷化陰離子規則有序地分布在寬帶有機陽離子形成的主體中)，此類雜化材料具有接近完美的發光量子產率。作為類鈣鈦礦低維有機金屬滷化物研究領域的引領者，美國佛羅裡達州立大學Biwu Ma教授團隊近年來研究開發了一系列具有二維、一維以及零維結構的有機金屬滷化物。在高效紅、橙、黃、綠、藍等單色發光零維有機金屬滷化物相繼報導後，研發多組分單相零維有機金屬滷化物實現多色同時發光被提上日程。

最近該團隊在ACS Materials Letters上報導了一例高效發光多組分單相零維有機金屬滷化物晶體，(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]。單晶結構分析發現，在該零維有機金屬滷化物晶體中，金屬滷化簇Pb3Cl115-和具有金字塔結構的SbCl52-陰離子均勻分布在寬禁帶有機陽離子bmpy+形成的主體中(見圖1)。

圖1. 多組分零維有機金屬滷化物(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]晶體結構表徵

在常溫下，(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]單晶具有峰值在516nm(Em I)和673nm(Em II)雙發射光譜，如圖2所示。有趣的是，這兩個發射峰的激發光譜完全不同，揭示其具有不同的來源。其中，高能量發射峰Em I的半峰寬為71nm，光衰減壽命為0.51微秒，與該團隊之前報導的(bmpy)9[ZnCl4]2[Pb3Cl11]相似，發光來自於Pb3Cl115-。與此同時，峰值673nm光衰減壽命為4.3微秒的發光EmII則來源於SbCl52-。通過改變激發光波長(320nm-380nm)可調節綠光和橙光的發射比例，從而實現色溫調節(3599-1272K)，CRI指數高達90，量子產率超70%的高效白光。

圖2.多組分零維有機金屬滷化物(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]單晶光學性能表徵

(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]在低溫條件下的光學性質被進一步研究。在77K，雙光發射仍然可以被觀測到。同時，與(bmpy)9[ZnCl4]2[Pb3Cl11]相似的是，Pb3Cl115-的發光在低溫下表現出依賴於環境/溫度的藍移 (圖3)。這說明在多組分零維有機金屬滷化物中，除了光學性質，其他源自金屬滷化陰離子的特殊性質也可以被保留。

圖3.多組分零維有機金屬滷化物(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]在77K的光學性能表徵

由於Pb3Cl115-和SbCl52-彼此間沒有互相作用，該多組分零維有機金屬滷化物的光物理過程可以通過圖4示意。低能量光激發時，SbCl52-被激發發生1S至3P1的躍遷得到大斯託克位移的寬峰橙光。高能量光激發時，Pb3Cl115-被激發並於室溫下克服能壘得到高效的綠光。在低溫下，熱能不足以克服能壘所以Pb3Cl115-發藍光。通過激發波長的調控，Pb3Cl115-和SbCl52-被激發的激子比例可以被輕易地調控從而實現白光的色溫調控。

圖4.多組分零維有機金屬滷化物(bmpy)9[SbCl5]2[Pb3Cl11]的光物理過程

該項工作不僅開發了一種新型發光多組分有機金屬滷化物，同時也提供了設計多功能多組分晶體材料的新思路， 預示著以離子鍵作用為基礎的有機金屬滷化物晶體材料擁有廣闊的設計發展空間。

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