北京高壓科學研究中心研究員呂旭傑、楊文革和美國佛羅裡達州立大學教授Ma Biwu等組成的國際合作團隊,對一種新型一維金屬滷化物C4N2H14PbBr4進行了系統深入的研究。相關成果日前發表於《美國化學會會志》。
低維金屬滷化物因獨特的電子結構和優異的發光性能而備受關注,其自陷激子產生的寬帶發射有望應用於單組分白光LED。為實現這類材料的實際應用,需要對其結構物性關係有更深入的認識,從而為進一步優化發光性能提供指導。
上述化合物由PbBr6八面體共邊連接形成的雙鏈構成,具有較好的寬光譜發光效率(20%)。該團隊利用高壓同步輻射X射線衍射、拉曼、吸收、穩態和時間分辨螢光等原位測試技術,對其結構、激子的輻射和非輻射複合等行為與發光效率之間的關係進行了研究。
研究表明,高壓調控可有效提升一維金屬滷化物的發光效率,在2.8 GPa下實現了90%的螢光量子效率(為已報導的一維金屬滷化物材料的最高值)。原位時間分辨光譜和第一性原理計算揭示大幅抑制的非輻射複合是螢光量子效率提升的主要原因。壓力可有效調整自陷態的能級並增強激子束縛,同時更高結合能、更局域化的激子降低了被散射的可能,從而抑制非輻射衰減。
另外,原位結構表徵顯示,高壓下有機離子的運動被顯著抑制,激子散射進一步降低,螢光量子效率得到提升。
壓力抑制一維金屬滷化物C4N2H14PbBr4非輻射損失,實現90%的螢光量子效率。
該研究表明,壓力可有效調控低維金屬滷化物的自限態激子行為,提升其發光效率。而高壓調控結合結構物性原位表徵可加深對材料構效關係的理解,為探索優異性能的新型光電材料提供新途徑。
相關論文信息:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.0c07166
版權聲明:凡本網註明「來源:中國科學報、科學網、科學新聞雜誌」的所有作品,網站轉載,請在正文上方註明來源和作者,且不得對內容作實質性改動;微信公眾號、頭條號等新媒體平臺,轉載請聯繫授權。郵箱:shouquan@stimes.cn。