在黨組織的安排下，錢鍾儀和其他同學陸續集中到麗水縣等待工作安排。不久後，錢鍾儀便和浙江大學女生費愷等被分配到離遂昌縣城幾十裡的大柘區開展工作。在鄉村，他們一起舉辦農民夜校，組織歌詠隊，出牆報，走訪農戶家庭，開展減租減息宣傳等活動。1938年9月，經錢鍾儀介紹，費愷也加入了中國共產黨。由於年齡和經歷相仿，理想和信念一致，在共同的戰鬥生活中互相幫助，互相愛慕，不久後兩人便結成了伉儷。在大畈坊村舉辦識字班的過程中，錢鍾儀還和楊禮耕一起播撒紅色種子，積極培養農民中的積極分子，為大畈坊建立和發展地下黨組織奠定了基礎。
1938年底，抗日戰爭逐漸轉入戰略相持階段後，由於遂昌的國民黨反動派故意製造反共摩擦，錢鍾儀等被迫離開遂昌來到麗水縣工作。到達麗水後，夫婦倆的公開身份是麗水縣政工隊隊員，負責當地抗日救亡的宣傳和組織工作。在黨內，兩人則均為中共麗水縣委委員。此後，錢鍾儀離開政工隊，主持縣委宣傳工作，併兼任麗水縣西區（大港頭、碧湖）區委書記。當時，不僅黨組織缺少活動經費，黨員幹部的生活也十分清苦，但錢鍾儀對待群眾滿腔熱情，對待工作廢寢忘食，甚至在患瘧疾期間仍堅持工作。他的革命樂觀主義精神深深地感染著周圍的同志和群眾。
麗水地區的方言很難聽懂，給開展群眾工作帶來諸多困難。為了深入聯繫群眾，錢鍾儀克服困難，學會了當地方言。他在與成年人促膝談心的同時，還經常和少年兒童一起唱救亡歌曲、演抗日戲劇，很快與群眾建立了融洽的關係。為了加強黨的建設，他發揮寫作特長，自行編寫了一本關於黨的基礎知識的教材，深受黨員和積極分子的歡迎。錢鍾儀還利用工作空隙抓緊學習，除認真閱讀黨內文件和馬列著作、毛澤東的《論持久戰》外，他還堅持學習外語，不斷地提高自己的理論水平和文化水平。
1941年1月，國民黨反動派掀起第二次反共浪潮，製造了震驚中外的「皖南事變」。隨後，浙江地區的國民黨也加緊製造反共摩擦，革命鬥爭的環境更加險惡。1941年初，根據黨組織的指示，錢鍾儀化名汪為明轉移到青田縣萬山村任該村小學教員，費愷則轉移到相距十餘裡的峰山村當小學教師。為了減輕學生的經濟負擔，錢鍾儀自己動手編寫和刻印教材，並將抗日救亡的內容納入其中。他平時對待學生態度和靄，耐心細緻，百問不厭，直到學生聽懂為止。學生家長們紛紛表示：「阿汪是我們的貼心人，哪裡有這樣不花錢能讀書的事呀，這樣的好老師到哪裡去請啊！」
當時的萬山村黨支部是青田地下黨組織的核心支部，領導著峰山、橫牆、底項、平山、光乍坑、烏義侖等多個支部。錢鍾儀白天教書，晚上和星期天則輪流到其他幾處了解情況、研究工作。雖然外出時有當地黨員陪同，但因多為夜間行路，且路面窪地和石頭較多，眼睛近視的錢鍾儀常常因看不清而摔跤。完成任務後，他又連夜返回萬山，第二天仍照常為學生上課。
為了更好地團結和教育群眾共同抗日，在萬山村工作期間，錢鍾儀還率領地下黨員加強了農會、婦女會、兒童團的建設。他教育兒童要提高敵情觀念，並通過農會、婦女會等組織發動廣大家長，教育兒童如何辨別形跡可疑的陌生人。他告訴站崗放哨的兒童團員，如果發現敵軍隊伍偷襲，就在高處打暗號：「牛逃跑了」，以便村民及時向密林轉移。
1941年7、8月間，錢鍾儀奉命調往平陽地區工作。考慮到當地廣大群眾已與他建立了深厚感情，很可能捨不得他走，於是他便以母親病故、需要回去奔喪為託辭。離開萬山的那一天，當地黨員、群眾和學生共一百餘人含著眼淚、依依不捨地將他一直送到了離村五裡路之外，直到錢鍾儀再三告別和勸阻，大家才返回村莊。
由於走得匆忙，錢鍾儀來不及與費愷話別，便託人給費愷捎帶了一張用外語寫的紙條，沒想到這張紙條竟成了錢鍾儀留給費愷的最後遺物。不久後，費愷生了一個女孩，但遺憾的是，錢鍾儀從未見過自己的親生女兒。後來，費愷因赴新四軍軍部工作，便將孩子交給當地人家撫養，孩子最終也不幸夭折。
離開萬山的錢仲儀經麗水、溫州來到浙南特委報到，被組織上分配到平陽縣委負責幹部教育工作。在平陽縣委工作期間，他自編教材，認真講授黨的方針政策，教育和鼓舞了大批同志。
1941年冬，平陽地區國民黨開始大肆「清鄉」搜山，中共平陽縣委的機關人員被迫分散到各基層鄉村，錢鍾儀也化名陸前行轉移到了瑞安。1942年3月，錢鍾儀在瑞安縣高樓區孫山村的坑底山上被「清鄉隊」抓捕，並先後被關押在高樓區石龍鄉公所和瑞安監獄。在獄中，他積極向周圍人員宣傳黨的抗日民族統一戰線政策，教他們唱《國際歌》，一同高呼「團結起來，一致抗日」的口號。雖然遭到嚴刑拷打，腿部被打得無法走路，審訊後不得不由獄警拖回牢房，但錢鍾儀始終堅定沉著，絕不屈服。
當國民黨從其他途徑獲悉錢鍾儀是共產黨幹部後，平陽縣長呂律便親自出馬提審錢鍾儀。呂律問道：「你不知道共產黨的行動是破壞抗戰的嗎？」錢鍾儀嚴斥道：「共產黨致力抗日救國，抵禦外侮，拯救民族，何來破壞？你們槍口對內，屠殺共產黨人，迫害愛國志士和愛國民眾，破壞國共合作，破壞共同抗日，你們才是真正破壞抗戰！平型關戰役，是誰在浴血抗戰，不是很清楚嗎？！」呂律理屈詞窮，便改變口氣說：「你如能放棄共產黨立場，改過自新，就讓你當我的縣府秘書。」錢鍾儀斷然拒絕道：「我們共產黨人決不會屈膝投降。今日被殺，雖死猶生，殺我一人，後繼者何止千萬。而你們這幫社鼠城狐，必將覆滅。」呂律見無計可施，只得狼狽收場。
1942年「七·一三」瑞安第二次淪陷前夕，呂律借應變之名，將錢鍾儀槍殺於橫山鄉龍星村。就義時，錢鍾儀高呼口號，大義凜然。錢鍾儀犧牲後，他的遺體被當地老百姓王光姆、蔡巖柳等收葬於該村附近的龍潭山。