這個課題組不一般 | 半年內連發Nature Sustainability、Nature Energy的王海輝團隊

2021-02-28 綠色能源

北京時間2020年7月27日,國際頂級期刊《Nature Energy》在線發表了華南理工大學化學與化工學院王海輝課題組關於電化學還原產氨的最新研究工作,題目為「Electrochemical reduction of nitrate to ammonia via direct eight–electron transfer using a copper–molecular solid catalyst」。論文第一單位為華南理工大學化學與化工學院,第一作者為陳高峰博士,通訊作者為華南理工大學化學與化工學院王海輝教授和美國阿貢國家實驗室陸俊教授。

值得注意的是,這是繼4月10日在《Nature Sustainability》上發表關於海水淨化有關研究成果後的又一力作!這篇發表在《Nature Sustainability》上的文章題目為「Effective ion sieving with Ti3C2Tx MXene membranes for production of drinking water from seawater」。論文第一單位為華南理工大學化學與化工學院,第一作者為丁力博士,通訊作者為華南理工大學化學與化工學院王海輝教授、魏嫣瑩研究員和德國漢諾瓦萊布尼茲大學Jürgen Caro教授。

由此可見,正如王海輝教授的「膜科學與能源材料研究組」所構想的那樣——「以基礎研究為根基,瞄準科學前沿和面向社會重大需求,力爭在應用基礎研究方面做出創新性的工作,同時致力於解決人類發展的重大問題,如能源、環境等。

在此,為大家整理王海輝教授及其團隊有關情況。最後,對本期發表在《Nature Energy》的研究成果進行介紹,以饗讀者。

膜科學與能源材料研究組由教育部長江學者特聘教授,國家傑出青年科學基金獲得者王海輝教授帶領的一支年輕且充滿活力的團隊,目前有教師4名,博士後2名,研究生40餘名,其中長江學者特聘教授1名,國家傑青1名,廣東省珠江學者特聘教授1名,廣東省傑出青年基金獲得者2名,青年珠江學者2名,德國洪堡學者2名,廣州市珠江科技新星2名。課題組以基礎研究為根基,瞄準科學前沿和面向社會重大需求,力爭在應用基礎研究方面做出創新性的工作,同時致力於解決人類發展的重大問題,如能源、環境等。其主要研究領域為無機膜在清潔能源和潔淨環境的應用基礎研究,開展了無機膜分離、膜催化及新能源材料的研究。主要的研究方向包括在無機膜與膜分離,膜催化與膜反應器,新能源材料與器件。王海輝,教育部長江學者特聘教授,國家傑青,中德無機膜聯合實驗室主任。1998 – 2003  博士學位、物理化學/膜催化 (碩博連讀)2007至今  教授,博導  華南理工大學化學與化工學院 2013.1 – 2015.1  副院長   華南理工大學化學與化工學院2005.8 – 2007.3  博士後研究人員   德國漢諾瓦大學物理化學與電化學研究所2004.2 – 2005.7  洪堡學者   德國漢諾瓦大學物理化學與電化學研究所2003.10 – 2004.1  德語學習   德國哥廷根歌德語言學校2016  國家自然科學基金委創新群體項目:氫、電儲存材料的多相多尺度結構與性能 (核心成員)2016  國家重點研發計劃:高效納米儲能材料與器件的基礎研究  (課題負責人)2015   國家自然科學基金委重點項目:混合導體透氫膜性能調控及膜反應器應用基礎研究 (主持)2014  廣東省自然科學基金研究團隊項目:面向石油化工節能減排的先進分離與催化研究 (主持)2013  國家自然科學基金委中德科學中心中德聯合實驗室:無機膜用於清潔能源和潔淨環境(主持)2012  國家傑出青年科學基金:無機膜分離與膜催化 (主持)2011  國家自然科學基金面上項目:非對稱鈣鈦礦混合質子電子導體中空纖維透氫膜的製備及透氫性能研究 (主持)2011  國家自然科學基金委中德科學中心中德合作研究項目:新型二氧化碳穩定的氧分離膜用於純氧燃燒二氧化碳捕獲及利用 (主持)2008  國家自然科學基廣東省聯合基金重點項目:生物乙醇部分氧化制氫的膜分離技術基礎 (參與)2007  國家自然科學基金青年基金:新型混合導體鈣鈦礦中空纖維透氧膜的製備、表徵及應用 (主持)http://www.scut.hhwang.ycym.com/scut/

王海輝教授2020年上半年發表文章情況

(截止2020年7月28日)

Crossref數據中「Haihui Wang」(https://orcid.org/0000–0002–2917–4739)為通訊作者,以「Catalysis, Membrane, Batteries」為關鍵詞,共檢索到8篇優質論文。其中Nature EnergyNature Sustainability 各一篇;Journal of the American Chemical Society 一篇;Angewandte Chemie International EditionAngewandte Chemie) 兩篇;Advanced Materials 一篇;Chemical Engineering Science 一篇;ACS Applied Materials & Interfaces 一篇。https://orcid.org/0000–0002–2917–4739Catalysis, Membrane, Batteries1、Electrochemical reduction of nitrate to ammonia viadirect eight–electron transfer using a copper–molecular solid catalyst2020–07–27 | journal–articleDOI: 10.1038/s41560–020–0654–12、Bimetallic ions regulate pore size and chemistry ofzeolites for selective adsorption of ethylene from ethaneChemical Engineering Science2020–07 | journal–articleDOI: 10.1016/j.ces.2020.1156363、Oppositely Charged Ti3C2TxMXene Membranes with 2D Nanofluidic Channels for Osmotic Energy Harvesting2020–05–25 | journal–articleDOI: 10.1002/ange.2019159934、Oppositely Charged Ti3C2TxMXene Membranes with 2D Nanofluidic Channels for Osmotic Energy HarvestingAngewandte Chemie International Edition2020–05–25 | journal–articleDOI: 10.1002/anie.201915993 5、Balancing the Grain Boundary Structure and theFramework Flexibility through Bimetallic Metal–Organic Framework (MOF)Membranes for Gas SeparationJournal of the American Chemical Society2020–05–18 | journal–articleDOI: 10.1021/jacs.0c021816、Composite Polymer Electrolyte IncorporatingMetal–Organic Framework Nanosheets with Improved Electrochemical Stability forAll–Solid–State Li Metal BatteriesACS Applied Materials & Interfaces2020–05–06 | journal–articleDOI: 10.1021/acsami.0c03430 7、Effective ion sieving with Ti3C2TxMXene membranes for production of drinking water from seawater2020–04–10 | journal–articleDOI: 10.1038/s41893–020–0474–08、Tape‐Casting Li0.34La0.56TiO3Ceramic Electrolyte Films Permit High Energy Density of Lithium‐Metal Batteries2020–02–29 | journal–articleDOI: 10.1002/adma.201906221

分子固體催化劑直接通過八–電子轉移過程,將硝酸鹽電化學還原成氨

氨(NH3)對於生產氮(N2)肥至關重要,並且在工業上也被視為綠色富–氫燃料。NH3的大量生產在很大程度上依賴於耗能大的Haber–Bosch工藝,其涉及了高溫、高壓下N2與氫氣(H2)之間的反應。作為一種替代方案,受自然環境中微生物天然固氮的啟發,激發了人們對水(H2O)進行電化學分解以及質子產生,並隨後在環境條件下進行N2還原的興趣。儘管該方法已經發展了多年,但其未來發展卻受到了高電流密度下低選擇性和產率的困擾,甚至比Haber–Bosch方法低2–3個數量級。除了N ≡ N鍵高的解離能(941 kJ mol–1)之外,環境條件下N2在H2O中的溶解度也很有限,這不可避免地會導致性能變差。在尋找H2O–基電化學反應中的含氮替代物時,由於N = O鍵的解離能(204 kJ mol–1)要低於N≡N鍵的解離能,因此硝酸根陰離子(NO3–)脫穎而出。N≡N鍵有望為生產NH3提供更好的反應動力學。使用NO3–的另一個優點在於其資源豐富,特別是在當前的環境汙染物中。因此,在環境條件下將NO3–用於NH3的大規模生產不僅具有降低能耗的潛力,而且有助於解決環境汙染問題。但是,將NO3–轉化為NH3的過程需要進行八–電子轉移反應,並且其反應電勢(相對於可逆氫電極(RHE)為1.20 V)要比NO3–到N2反應的電勢稍低,其具有五–電子轉移反應(1.25 V vsRHE)。儘管已經開發出了具有不同多相催化劑(例如Cu,Ag,Au,Ru,Rh,Ir,Pd,P等)的各種電催化系統,但它們傾向於通過五–電子過程將NO3–還原為1/2N2,而不是所需的八–電子傳輸。更重要的是,NO3–轉化為NH3的實際電勢通常保持在低於氫氣析出反應(HER)的電勢(相對於RHE為0 V),這還會導致產生H2,並且會消耗電子供體,最終導致低法拉第效率降低。因此,非常需要設計一種催化劑能夠抑制N ≡ N鍵和HER而選擇性地將NO3–還原為NH3。由於最近文獻報導了硝酸還原酶的機制,受到了這一啟發:高效率主要歸因於酶的獨特結構,其具有高的反應活性金屬中心和蛋白質支架。因此,質子和/或電子向活性位的轉移基本上被提高到比HER更高的電勢水平。在此,作者報導了摻入Cu的有機分子固體(3,4,9,10–per四甲酸二酐(PTCDA))可將NO3–選擇性地直接還原為NH3。這種具有調節質子/電子轉移並抑制HER性質的銅–分子固體催化劑對生產NH3具有高達85.9%的最大法拉第效率。

【圖文導讀】

圖1.  篩選出當結合到PTCDA中時,具有最高選擇性將NO3–還原為NH3的活性元素。圖4.  DFT計算反應物的吸附能和形成H2的自由能。

【總結】

綜上所述,通過設計具有高產率和高選擇性NH3生成的Cu-結合PTCDA電催化劑,實現了NO3–到NH3的直接八-電子還原,這歸因於Cu具有獨特的電子結構,能夠抑制HER並增強了H–N結合,同時也促進了質子和電子向活性Cu位點的傳導。Gao-Feng Chen, Yifei Yuan, Haifeng Jiang, Shi-YuRen, Liang-Xin Ding, Lu Ma, Tianpin Wu, Jun Lu and Haihui Wang. Electrochemicalreduction of nitrate to ammonia via direct eight-electron transfer using acopper–molecular solid catalyst. Nat Energy  2020.DOI: 10.1038/s41560-020-0654-1

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