進展|磁性熱電半導體耦合輸運研究取得重要進展

2020-12-14 中科院物理所

在傳統的基於自由電子擴散的熱電輸運中，塞貝克係數α電子的化學勢μ對外加溫度梯度的微分（α≡-μ/T），α等同於電子的熵。電子是費米子，受泡利不相容原理制約，其自由度非常有限。因此，電子的α可以用Mott公式表示：

這裡，σ(E)是電子電導率，E, σ, kB, e分別是電子能量，電導率，玻爾茲曼常數和元電荷。在電子濃度足夠高時，材料表現出較好的電導率，σ(E)幾乎不隨能量變化，塞貝克係數α則非常小。與費米子相反，波色子不受泡利不相容原理的限制，玻色子（其統計分布函數也由化學勢和溫度表示）的塞貝克係數α可表達為：

這裡C是熱容，n是粒子的密度。即波色子的α是每個粒子的比熱容，不取決於粒子的數量。因此，如果可以利用熱電材料的溫度梯度來驅使玻色子，比如鐵磁體和反鐵磁體中的磁振子（熱驅動的自旋進動有著和晶格相同的周期性，這種周期性的相干波被稱為磁振子），然後讓磁振子通過電子-電子(s-d)相互作用進一步作用於導電電子，這將產生非常規熱電效應。這種相互作用正是自旋塞貝克效應和磁振子曳引效應的根源。近來，定量化的磁振子曳引效應理論在金屬鐵、鈷、鎳材料中已獲得驗證，該理論表明磁振子曳引產生的熱電勢比傳統金屬的熱電勢高出1到2個數量級。這是迄今唯一一個自旋效應熱電勢遠大於電子效應的實例，其原因就在於熵的論據。由此，深入探究磁有序材料中傳導電子與磁化強度的熱漲落，即磁振子或順磁體磁振子（para-magnons）的基本相互作用，將自旋作為一個新的自由度來打破塞貝克係數（α）和電導率的耦合關係，進而提高熱電材料輸運性能，是當前熱電輸運研究的一個熱點。

自2017年以來，由中科院物理所趙懷周研究員、美國Ohio State University的Joseph Heremans教授、North Carolina State University的Daryoosh Vashaee教授、以及ORNL的Raphael P. Hermann博士組成的合作團隊在反鐵磁MnTe材料熱電磁耦合輸運研究方面取得重要成果，首次將上述磁曳引熱電勢理論延伸至磁有序之外的順磁態MnTe，從而拓寬了可以通過自旋效應提高熱電材料性能的渠道（見示意圖一）。實驗及理論模擬發現，與磁有序態相同，順磁態MnTe的磁振子曳引塞貝克係數依然遵循如下關係式：

這裡，Cm是磁振子的比熱容，ne是傳導電子的密度（在金屬中通常是s和p電子）。

研究團隊在Li摻雜的Mn1-xLixTe（x=0~0.06）系列材料中，首次發現磁振子曳引熱電勢可以延伸至高溫順磁態並達到3倍尼爾溫度處（3×TN），且曳引熱電勢強度隨樣品中載流子濃度增加而降低（圖二）。磁比熱容分析（圖三（B）），以及經由Hall測試所得的有關樣品的載流子遷移率和弛豫時間數據（圖三（B），（D）），結合中子散射實驗結果（圖四），證實了MnTe反鐵磁體中短程有序的局域磁化在高於磁性轉變溫度（居裡溫度或奈爾溫度）時依然存在，並且通過對電子的曳引作用貢獻額外熱電勢。基於以上實驗結果，團隊首次提出順磁拖曳熱電勢理論模型：同鐵磁體和反鐵磁體中的磁振子一樣，順磁體中熱驅動的局域磁化強度的漲落會和電子相互作用。這種漲落（我們稱之為順磁磁振子，paramagnons）會和磁振子一樣對溫度梯度敏感，顯示出局域的磁有序和有限的壽命。由於驅動磁振子的電子-電子相互作用（s-d相互作用）探測到的是在10-13秒或更短的時間尺度下的磁結構，在這個時間尺度下，順磁磁振子和磁振子同樣可以對電子施加類似流體動力的曳引作用，從而極大地提高熱電勢。基於實驗測量得到的磁比熱容、載流子壽命和濃度，以及順磁磁振子的壽命和自旋空間關聯長度等參數（圖四（F）），計算擬合得到理論熱電勢與實驗測量數據完全吻合（圖二），證實了順磁拖曳熱電勢理論模型的正確性。

這項成果首次在高溫磁性半導體熱電材料中發現並確認順磁拖曳熱電勢效應，豐富了人們對於磁熱電耦合輸運理論的認識，對發現新型磁熱電材料有重要啟發意義。相關論文近日發表於Science開源子刊Science Advances, 文章連結。

圖一：磁振子是單個原子自旋熱漲落產生的格波，它可沿熱梯度方向對導電電子產生曳引作用，從而對熱電勢作出貢獻；而在順磁態下，局域化的熱漲落則形成小的磁振子波包，同樣貢獻熱電勢；傳統的順磁體則不產生曳引熱電勢。

圖二：Li摻雜樣品Mn0.99Li0.01Te、Mn0.97Li0.03Te、Mn0.94Li0.06Te的溫度Seeebeck係數曲線，理論計算值與測量值吻合。在低溫漸進至尼爾溫度TN =310K處磁振子有明顯貢獻，對應於此處的磁拖曳熱電勢αMD。測量溫度範圍中，發現材料同時存在自由電子擴散αD、聲子拖曳、磁拖曳，以及新發現的順磁拖曳熱電勢效應Δα（延伸至3×TN）。

圖三：通過Hall測量得到的有關樣品的變溫載流子濃度曲線（A），樣品Mn0.94Li0.06Te的比熱容分析，黑色圓點顯示測量值，低溫部分虛線顯示電子比熱容，在Dulong-Petit高溫極限條件下，可利用Debye模型擬合計算出聲子比熱容，測量數據與聲子和電子比熱容之和之間的差值即為自旋部分的比熱容貢獻（B），樣品載流子變溫遷移率曲線（C），樣品載流子壽命變溫曲線（D）。

圖四，非彈性中子散射結果：圖(A-D)顯示3%Li摻雜MnTe樣品的S(Q,E)色散關係，其中(A)對應反鐵磁相，(B-D)對應順磁相。圖(E)顯示反鐵磁相的高分辨S(Q,E)色散關係，發現具有低能散射特徵以及一個在Q=0.92-1處的約0.6meV的贗能隙存在。圖(G)顯示系列樣品的S(Q,E)色散關係在0.82-1.02-1的切面，可見加入彈性模型後與實驗數據吻合較好。通過對圖(G)數據進行擬合可以得到順磁磁振子在350-450K之間的能量半高寬和壽命，如圖(F)所示。

上述工作得到國家自然科學基金（51572287）和基金委-廣東聯合重點基金（U1601213）的支持。

參考文獻：[1] Y. Zheng, T. Lu, Md M. H. Polash, M. Rasoulianboroujeni, N. Liu, M. E. Manley, Y. Deng, P. J. Sun, X. L. Chen, R. P. Hermann, D. Vashaee, J. P. Heremans, H. Zhao., Sci. Adv. 2019; 5: eaat9461[2] S. Mu, R. P. Hermann, S. Gorsse, H. Zhao, M. E. Manley, R. S. Fishman, L Lindsay., Phy. Rev. Materials 3，039901（2019）

編輯：fengyao

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