2019年，對於中國科學技術大學極具魔性的一年，科研成果斐然，截至5月31日，中國科學技術大學在Science 發表了4篇文章，Nature 發表了3篇，Cell 發表了1篇。iNature對於這些成果做一個系統總結，非常的有趣，中國科學技術大學在量子力學領域表現極其突出。
指導單自旋系統的演化對量子計算和量子傳感至關重要。 從理論上研究了量子系統的動力學，奇偶時間對稱的哈密頓量表現出奇異的性質。 儘管在經典系統中已經探索了奇偶時間對稱性，但是它在單個量子系統中的觀察仍然是難以捉摸的。 2019年5月31日，中國科學技術大學杜江峰及榮星在Science 在線發表題為「Observation of parity-time symmetry breaking in a single-spin system」的研究論文，該研究證明非Hermitian物理學可以在固態量子系統中找到。該研究開發了一種稱為擴張的方案，將PT對稱哈密頓量轉換為厄米爾式哈密頓量。 這使研究人員能夠用鑽石中的單個氮空位中心來研究PT對稱物理學。 該結果為開發和理解量子系統中PT對稱Hamiltonian的奇異性質提供了一個起點。
皰疹病毒是包膜病毒，在人群中普遍存在，並且導致各種病症，包括唇皰疹，先天缺陷和癌症。它們的特徵在於偽二十面體衣殼包裹緊密堆積的雙鏈DNA（dsDNA）基因組。皰疹病毒生命周期中的關鍵過程涉及將ATP驅動的終止酶募集到獨特的頂端入口以識別，包裝和切割多聯體dsDNA，最終產生含有基因組的病毒粒子。雖然已經在dsDNA噬菌體中研究了這一過程，但是缺乏基因組包裝的高解析度原位結構，這阻止了這些多步反應的闡明。
2019年5月30日，加州大學洛杉磯分校的Z. Hong Zhou團隊（中國科學技術大學位第一單位，劉雲濤為第一作者）在Nature 雜誌上發表了題目為「Cryo-EM structures of herpes simplex virus type1 portal vertex and packaged genome」的研究論文，這項工作解決了先前模糊的HSV-1頂端入口結構，並揭示了通過分子間和分子內可塑性來調節對稱性錯配。該工作利用冷凍電鏡首次解析了人類皰疹病毒基因組包裝的關鍵機制以及病毒的DNA基因組結構，有助於預防和控制皰疹病毒引發的多種疾病，並可望改造皰疹病毒用於靶向治療。
2019年5月2日，中國科學技術大學潘建偉，範桁及朱曉波等人在Science 在線發表題為「Strongly correlated quantum walks with a 12-qubit superconducting processor」的研究論文，該研究使用超導量子比特作為具有高保真操作和斷層掃描讀數的人工原子，在12比特的超導處理器上研究了一個和兩個強相關微波光子的連續時間量子行走。有趣的是，該研究觀察到基本量子效應，包括疊加態量子信息的光錐傳播，特別是量子比特對之間的糾纏，以及時間演化相關的奇異行為，表示光子反聚束與有吸引力的相互作用。該研究製備出12個超導比特的量子多體糾纏態，不但刷新世界紀錄，並為進一步研究多體動力學現象和通用量子計算奠定了基礎；
2019年4月10號，中國科學技術大學薛永泉/張冰研究團隊等人在Nature上在線發表了題為「A magnetar-powered X-ray transient as the aftermath of a binary neutron-star merger」的文章，發現了首例雙中子星併合形成的磁星所驅動的X射線暫現源，證實了雙中子星併合直接產物可以是大質量毫秒磁星，明確了一系列關於中子星物態方程與極高磁場強度等基本物理規則條件，進而深化了對中子星基本屬性的認識，證實了之前的理論預言；
2019年3月29日，中國科學技術大學傅堯和尚睿研究團隊在Science發表Photocatalytic decarboxylative alkylations mediated by triphenylphosphine and sodium iodide的文章。該團隊首次提出了基於可見光激發的分子間電荷轉移用於光氧化還原催化的新概念，發現了一種簡單易得、高效環保的非金屬陰離子複合物光催化體系，成功實現了溫和條件的脫羧偶聯反應，突破了傳統反應需要貴金屬光催化劑或有機染料的限制；
2019年2月28日，中國科學技術大學薛天，初寶進及麻薩諸塞大學醫學院韓綱共同通訊在Cell在線發表題為「Mammalian Near-Infrared Image Vision through Injectable and Self-Powered Retinal Nanoantennae」的研究論文，該研究開發了可注射眼球注射光感受器的上轉換納米粒子（pbUCNPs）。這些納米顆粒錨定在視網膜光感受器上作為微型NIR光傳感器，以產生具有可忽略的副作用的NIR光圖像視覺；
2019年1月31日，中國科學技術大學路軍嶺教授、韋世強教授、楊金龍教授等課題組在Nature發表了題為「Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2」的文章，利用原子層沉積技術（ALD），首次設計出一種新型Fe1(OH)x-Pt單位點界面催化劑結構，並在低溫高效去除氫氣中微量CO製備高純氫氣方面取得突破性進展；
2019年1月18日，中國科學技術大學潘建偉，趙博等人在在Science上發表了題為「Observation of magnetically tunable Feshbach resonances in ultracold 23Na40K+40K collisions」的研究論文，該研究表明在超低溫下觀察到的原子 - 分子Feshbach共振以極高的解析度探測三體勢能面有助於提高對超冷碰撞的理解。
1.Science：中國科學技術大學在量子力學再取新突破
量子系統的能量學通常由Hermitian Hamiltonians描述。 在經典奇偶時間（PT） - 對稱系統中探索非Hermitian物理學，為開發具有奇異行為的系統提供了豐富的理論和實驗基礎。指導單自旋系統的演化對量子計算和量子傳感至關重要。 從理論上研究了量子系統的動力學，奇偶時間對稱的哈密頓量表現出奇異的性質。 儘管在經典系統中已經探索了奇偶時間對稱性，但是它在單個量子系統中的觀察仍然是難以捉摸的。
研究人員開發了一種將一般奇偶時間對稱哈密頓量擴展為厄米爾式哈密頓量的方法。 已經觀察到在鑽石中具有單個氮空位中心的量子態演變，範圍從未破壞的區域到破壞的PT對稱性。 由於擴張方法的普遍性，該結果為進一步開發和理解量子系統中奇偶時間對稱哈密頓量的奇異性質提供了一條途徑。
2.Nature：中國科大在揭示人類皰疹病毒的基因組包裝機制方面取得重大突破
2019年5月30日,《自然》雜誌在線發表了中國科大合肥微尺度物質科學國家研究中心、生命科學學院劉雲濤博士、畢國強教授與合作者的研究論文，該工作利用冷凍電鏡首次解析了人類皰疹病毒基因組包裝的關鍵機制以及病毒的DNA基因組結構，有助於預防和控制皰疹病毒引發的多種疾病，並可望改造皰疹病毒用於靶向治療。
皰疹病毒在自然界中廣泛存在，在感染人體後能夠引發多種疾病，包括帶狀皰疹、出生缺陷、多種免疫系統疾病以及癌症。皰疹病毒包括囊膜、中間體蛋白層、衣殼和基因組四層結構，其中衣殼通常被視為一個正二十面體，其上有一個獨特的DNA通道，是病毒基因組進出的地方。在皰疹病毒生命周期中，最關鍵的過程之一就是將DNA剪切酶「召集」到該DNA 通道上，識別、包裝和切割雙鏈DNA，最終產生含有基因組的病毒粒子。當病毒基因組在病毒衣殼內裝滿後，會發出某種信號，從而切除冗餘的DNA以完成組裝。由於缺乏病毒基因組和衣殼DNA通道的高分辨結構，人們對於病毒粒子的基因組包裝過程知之甚少。
利用冷凍電鏡解析生物大分子的原子解析度三維結構已成常態，然而對於皰疹病毒基因組結構以及包裝基因組的分子機器（即DNA通道）的結構解析仍舊需要克服諸多困難，例如：1、皰疹病毒顆粒具有巨大的直徑，導致對於每個病毒顆粒來說，只有部分區域在冷凍電鏡成像時能夠很好地處於成像焦平面，極大限制了結構解析的解析度。2、通常對皰疹病毒結構的解析採用正二十面體對稱的重構方式來獲得高分辨衣殼結構，但是DNA通道和基因組不符合二十面體對稱性。3、DNA具有雙螺旋對稱，DNA通道蛋白大致具有十二重對稱性，而病毒頂點的衣殼蛋白具有五重對稱性，這種偶聯的對稱性不匹配極大地增加了結構解析的複雜度。
人類I型單純皰疹病毒（HSV-1）DNA通道蛋白的原子解析度三維結構
為了攻克這一難題，研究人員建立了一套基於連續局部分類和對稱性釋放的重構方法，有效地從病毒的冷凍電鏡照片中重建出DNA通道的原子解析度結構和大部分基因組的三維結構，發現病毒基因組具有左手超螺旋的纏繞方式和一個無序核心。進而，提出病毒可以通過序列識別和構象傳遞兩種方式感知和傳遞基因組包裝的信號，並發現病毒使用「剛性框架-靈活連接」策略獲得不匹配的對稱性，這種不對稱性導致的棘輪運動可能是病毒DNA轉運進出衣殼的結構基礎。
理解皰疹病毒DNA轉運和基因組包裝信號獲取和傳遞的基本規則，一方面有望針對性用於皰疹病毒引起的疾病的預防和控制；另一方面，這些發現有助於對皰疹病毒進行改造，使其成為更實用的載體工具，並用於靶向治療或大腦神經環路示蹤等。此外，病毒這種通過DNA超螺旋組裝方式來減輕基因組組裝過程中的DNA變形扭矩，對於揭示細胞的基因組組織結構有借鑑意義。
該研究展示了皰症病毒完整的非對稱結構，獲得了第一個真核生物病毒的DNA通道原子模型，也是第一次探測到DNA在通道裡的扭曲狀態。審稿人評論說，「作者採用最前沿的局部分類方法對皰疹病毒結構的完美解析，堪稱高分辨冷凍電鏡三維重建的匠心力作。」
3.Science：超導量子計算在強關聯糾纏體系的量子隨機行走實驗研究中取得重要進展
中國科學技術大學潘建偉、朱曉波和彭承志等組成的超導量子實驗團隊，聯合中國科學院物理研究所範桁等理論小組，開創性地將超導量子比特應用到量子隨機行走的研究中。該工作將對未來多體物理現象的模擬以及利用量子隨機行走進行通用量子計算研究產生重要影響。這一重要研究成果於5月2日在線發表在國際權威學術期刊《科學》上。
量子隨機行走是經典隨機行走在量子力學中的拓展，區別於經典隨機行走，量子隨機行走利用量子疊加態的特性，粒子在格點中遊走特性需要用量子力學的波函數統計規律來詮釋。量子隨機遊走本身可以模擬多體物理體系的量子行為，並且理論上最終可用於通用量子計算，因而引發了高度關注。
超導量子計算作為量子計算最有前景的方案之一，受到各國政府的高度關注，也得到了包括Google、IBM、Intel、騰訊、阿里巴巴等在內的各大型公司的直接投入。超導量子計算作為固態量子計算方案，其內在的優勢就在於其工藝上就具有良好的可擴展性。然而在不斷集成更多的量子比特的同時，如何保證所有量子比特的質量是目前最大的挑戰。
近兩年來，雖有報導IBM、Google等公司的超導量子計算研究團隊分別研發了50比特及72比特的超導量子處理器，但是至今仍未能有完整的公開數據表明其處理器的質量，在最大糾纏比特數目這一標定多量子比特計算系統的關鍵指標上也沒有結果發表。潘建偉教授及其同事朱曉波、陸朝陽、彭承志等人通過設計和加工了高品質的12比特一維鏈超導比特處理器，成功實現了12個超導量子比特的多體真糾纏態「簇態」的製備。
這個新的工作打破了此前由中國科大、浙江大學、物理所聯合研究組創造的10個超導量子比特糾纏的記錄。尤其重要的是，中國科大小組生成糾纏的方式是由標準的量子比特門搭建而成，不同於先前的集體共振耦合，根本上具有更好的可擴展性。這一記錄也是目前固態量子系統內最大的多體真糾纏比特數目，標誌著中國科大自主研製的超導量子計算系統的整體性能已達到了國際最先進的水平，為下一步實現大規模隨機線路採樣等「量子霸權」問題和可擴展單向量子計算奠定了基礎。相關成果以「編輯推薦」的形式近期發表於《物理評論快報》。
圖1：單光子在11個一維鏈超導量子比特中的隨機遊走。A/D、B/E、C/F分別為從中間位置、最左端及最右端開始激發量子比特並進行隨機遊走。實驗上清晰地觀察到了激發在邊緣的反射形成的回波，與理論吻合。（圖來自《科學》文章正文）
正是基於所自主研製的高質量的超導量子計算系統，研究團隊首次在固態量子計算系統中實驗演示了強關聯糾纏體系的量子隨機遊走。研究團隊研究了單粒子及雙粒子激發下一維短程耦合的量子隨機行走，觀察到了高保真度的態、糾纏度及關聯函數在時空光錐中的含時演化。此外，實驗上首次觀察到了由於邊界反射及波函數幹涉形成的次級糾纏波陣面的傳播行為。在引入雙粒子激發的情況下，實驗上觀測到了由時間依賴的長程反相關的強關聯光子形成的費米子化行為，描繪出光子的反聚束行為。該工作首次利用人工量子比特進行光子反聚束行為的模擬，為未來利用量子隨機行走進行多體物理現象的模擬以及通用量子計算研究打下了基礎。
圖2：雙光子在12個量子比特中的隨機遊走。A、B分別展示了激發中間位置及邊緣位置兩個量子比特後的隨機遊走行為。C-H展示了隨著時間演化，二階關聯與量子比特運動方向的關係，展示了強關聯光子的費米子化行為。（圖來自《科學》文章正文）
中國科學技術大學朱曉波是負責該項工作實驗部分的通訊作者，中國科學院物理研究所範桁是負責理論部分的通訊作者。閆智廣（中國科學技術大學）、張煜然（北京計算科學中心/物理所）和龔明（中國科學技術大學）是文章的共同第一作者。
上述工作得到了科技部、中科院、國家自然科學基金委、安徽省和上海市等單位的資助。
4.Nature：發現首例磁星驅動的X射線暫現源
中國科學技術大學物理學院天文系薛永泉教授研究組領銜的一項研究，發現了首例雙中子星併合形成的磁星所驅動的X射線暫現源，證實了雙中子星併合直接產物可以是大質量毫秒磁星，明確了一系列關於中子星物態方程與極高磁場強度等基本物理規則條件，進而深化了對中子星基本屬性的認識，證實了之前的理論預言。該研究成果以「A magnetar-powered X-ray transient as the aftermath of a binary neutron-star merger」為題，於4月11日在線發表在國際權威期刊《Nature》上。
中子星是大質量恆星演化後期發生超新星爆炸以後形成的緻密天體，是宇宙中最為神奇的天體之一。它幾乎全部由中子組成，具有超高密度（即核密度，為水密度的上億倍）、超強磁場（為地表磁場的上億倍）等極端物理屬性，是檢驗基本物理規律極佳的天然實驗室。然而，迄今為止，人們對於中子星自身基本屬性（例如物態方程）的認識還是相對模糊的。
雙中子星併合的直接產物除了黑洞之外是否還可能是中子星，一直以來尚無定論。早在2006年南京大學戴子高教授領銜的一項理論研究就預言，如果中子星物態方程足夠硬，即壓強隨著核密度變大而顯著增加，則至少應有一些雙中子星併合事件在產生引力波暴的同時，會產生大質量毫秒快轉的極強磁場中子星（即毫秒磁星，其磁場為地表磁場的上百萬億倍；見圖1）或者甚至是穩定的中子星。由於磁星所驅動的X射線輻射基本各項同性，因而如果觀測視線與其噴流（會產生短伽瑪射線暴）方向夾角較大時，我們將預期看到一個沒有對應的短伽瑪射線暴、光變曲線具有特徵平臺期的X射線暫現源，然而這樣的天體卻從未被發現。
圖1：遙遠宇宙中神秘磁星的假想圖（圖像創作：王國燕、何聰）
薛永泉教授等人在迄今為止最深、最靈敏的X射線巡天——七百萬秒錢德拉南天深場（7Ms CDF-S）裡發現了一個新型的X射線暫現源（稱為CDF-S XT2，簡稱XT2；其X射線輻射僅持續了約7個小時），其紅移為0.738，即距離我們約66億光年遠。觀測數據與理論分析顯示：（1）XT2沒有伽瑪射線探測。（2）XT2的光變曲線具有從平臺期（即光度基本不變）到下降期（光度隨時間t成-2次方冪律衰減）快速演化的特徵形狀與時標（見圖2左上及圖2下），與理論預言的大質量毫秒磁星產生的X射線輻射完美吻合。
（3）XT2位於其寄主星系的外沿（見圖2右上），這和雙中子星受超新星爆炸不對稱的反衝力作用被「踢出」至星系邊緣的圖像吻合；而且基於XT2寄主星系各項物理屬性算出的XT2起源於雙緻密星併合的概率非常得高。（4）估算的類似XT2的暫現源事件發生率被修正到位於近鄰宇宙裡的值時，其與由第一例雙中子星併合引力波事件GW170817可靠導出的雙中子星併合發生率相符，從而進一步支持了XT2的雙中子星併合起源。以上論據一致表明，XT2是首例雙中子星併合形成的磁星所驅動的X射線暫現源，且其沒有對應的短伽瑪射線暴。
圖2：XT2的X射線特徵光變曲線（左上）
與圖像（下）及其相對寄主星系的位置（右上）
中國科大薛永泉教授為該論文第一兼通訊作者，其碩士研究生鄭學琛與美國內華達大學張冰教授為論文共同通訊作者，北京大學李曄博士與紫金山天文臺吳雪峰研究員等人為論文主要作者。該項研究得到了國家自然科學基金、科技部973計劃、中科院前沿科學重點研究計劃項目等的資助。
5.Science：中國科學技術大學在可見光催化脫羧偶聯反應領域取得重要突破
光催化利用光照來激發電子引發化學反應，能夠在溫和條件下實現化學鍵的斷裂與重組。相比於傳統的加熱反應，具有綠色清潔、安全環保和易於控制等優點。近年來，光催化反應在合成化學領域不斷取得突破，一系列光催化反應體系被發現，並成功應用於各種複雜化合物的合成中，展現出突出的合成價值和應用潛力。然而，目前光催化劑主要為貴金屬配合物（Ir、Ru等）和有機染料，催化體系通過吸收可見光來激發電子從基態躍遷到激發態，進而與底物發生單電子轉移（SET）實現催化循環（圖1-1）。而這種可見光誘導的分子內電荷轉移需要分子中含有大π離域結構或者金屬-配體絡合共軛產生帶隙，才能在低能量可見光範圍內具有吸收效應，因此為了實現可見光激發的電子躍遷，需要引入複雜分子結構，會不可避免地增加光催化劑的成本。
光誘導分子間的電荷轉移可以通過非共價鍵的方式在電子給體和受體之間發生，並不限定每一個底物（給體或受體）都要在特定波長範圍內具有吸收效應，只需要滿足給體和受體結合形成的複合物在特定波長的範圍內具有吸收即可，這樣就可以簡化光催化體系構成，降低催化劑成本。雖然這種光能利用方式已廣泛應用於光伏器件中，但以催化還原催化循環的機制應用於合成領域仍是未被提出過的新概念。
中國科學技術大學傅堯和尚睿研究團隊長期致力於發展生物質來源的有機羧酸脫羧轉化領域的研究。基於綠色催化的理念，該團隊首次提出了基於可見光激發的分子間電荷轉移用於光氧化還原催化的新概念，發現了一種簡單易得、高效環保的非金屬陰離子複合物光催化體系，成功實現了溫和條件的脫羧偶聯反應，突破了傳統反應需要貴金屬光催化劑或有機染料的限制。研究成果以「Photocatalytic decarboxylative alkylations mediated by triphenylphosphine and sodium iodide」為題，於2019年3月29日以研究長文的形式在線發表在國際權威期刊《Science》上。
文中通過理論計算發現碘化鈉、三苯基膦以及活性羧酸酯通過庫侖力形成電荷轉移複合物（CTC）釋放能量值為3.8 kcal/mol。按照Marcus理論，碘到鄰苯二甲醯亞胺片段的電子轉移能壘為61.2 kcal/mol，而不加入三苯基膦時，類似的電子轉移過程必須克服更高的能壘（86.5 kcal/mol）。三苯基膦一方面可以促進電子的轉移，另一方面可以捕獲碘自由基形成Ph3P–I。理論計算結果表明Ph3P–I具有還原能力，其自旋密度離域於碘原子和膦原子之間，這種陰離子複合物類似於氧化還原型光催化劑的氧化態的形式，具有參與構建光誘導的氧化還原循環圈的可能（圖1-2）。
圖1.催化劑體系和電荷能量轉移模型（左）、光催化反應裝置（右）
結合上述理論計算研究，該研究團隊成功實現了催化脂肪羧酸衍生物脫羧反應，生成的烷基自由基中間體可以和多種底物結合，實現溫和條件下的Minisic反應和Heck反應。通過該催化體系，多種天然、非天然胺基酸可以與烯醇矽醚發生反應，並且放大到克級規模時仍可保持較高的催化效率，為β-氨基酮類化合物的製備提供一種有效途徑。更有價值的是，該催化體系與商業化的手性磷酸協同催化時，胺基酸可以與氮雜環反應，實現氮雜環C2位不對稱α-氨基烷基化反應，為含氮雜環類藥物分子的不對稱修飾提供了一種有效手段。此外，天然產物和合成化學品中廣泛存在的烷基胺類衍生物還可以發生脫氨Heck反應。（圖2）。
圖2.光誘導非金屬陰離子複合物催化的脫羧脫胺偶聯反應
這種新型非金屬陰離子複合物光催化體系大大降低了催化劑成本，可應用於多種重要的功能分子的合成，解決了過渡金屬在功能化合物和藥物合成中殘留等問題，為生物質羧酸分子轉化、手性藥物合成和多肽修飾提供了新的手段，具有重要的合成化學價值和良好的工業應用前景。
該研究工作得到了科技部、基金委、中科院和合肥大科學中心的支持。
6、Cell：中國科學技術大學薛天，初寶進及麻薩諸塞大學醫學院韓綱使人看得更遠
視覺是人類必不可少的感官方式。我們的視覺系統可以探測到400到700 nm之間的光，即所謂的可見光。在哺乳動物感光細胞中，由視蛋白及其共價連接的視網膜組成的光吸收色素被稱為固有光子檢測器。然而，檢測較長波長的光，例如近紅外（NIR）光，雖然是理想的能力，但對哺乳動物來說是一項艱巨的挑戰。這是因為利用較低能量的光子檢測較長波長的光需要視蛋白（例如，人類紅錐視蛋白）具有低得多的能量障礙。因此，這導致難以忍受的高熱噪聲，因此使NIR視覺色素不實用。這種物理限制意味著沒有哺乳動物感光器可以有效地檢測超過700nm的NIR光，並且哺乳動物不能看到NIR光並將NIR圖像投射到大腦。
pUMP的特徵
為此，納米粒子與生物系統的成功整合加速了基礎科學發現及其向生物醫學應用的轉化。在這裡，研究人員報告了一種可注射，自供電，內置近紅外光納米天線，可以將哺乳動物的可見光譜擴展到近紅外範圍。這些視網膜光感受器結合上轉換納米顆粒（pbUCNP）充當微型能量轉導器，其可以將體內哺乳動物的不可見NIR光轉換成短波長可見發射。
pbUCNPs的生物相容性
通過視覺皮層中的體內視網膜電圖（ERG）和視覺誘發電位（VEP）記錄，研究人員顯示注射pbUCNP的小鼠的視網膜和視皮層均被NIR光激活。通過動物行為測試，研究人員進一步證明注射pbUCNP的小鼠獲得了NIR光感和獨特的環境日光兼容的NIR光圖像視覺。因此，內置的NIR nanoantennae可以使哺乳動物的視覺光譜有效地延伸到NIR領域而沒有明顯的副作用。令人興奮的是，研究人員發現注射pbUCNP的動物同時感知NIR和可見光模式。
文章總結
因此，這些新型光感受器結合NIR光納米天線提供可注射的，自供電的，生物相容的和NIR可見光兼容的解決方案，以將哺乳動物視覺光譜擴展到NIR範圍。這一概念驗證研究應指導未來的研究，以擴展人類和非人類視覺，而無需任何外部設備或遺傳操作。賦予具有近紅外視覺能力的哺乳動物也可以為重要的民用和軍用應用鋪平道路。
7、Nature：中國科學技術大學在高效去除氫氣中微量CO研究方面取得突破性進展
氫能是未來最理想的一種清潔能源。氫燃料電池汽車以氫氣為燃料，能量轉化效率高，清潔零排放，是未來新能源清潔動力汽車的主要發展方向之一。然而氫燃料電池汽車的推廣目前仍然困難重重，其中一個關鍵難題是氫燃料電池電極的CO中毒問題。現階段，氫氣主要來源於甲醇和天然氣等碳氫化合物的水蒸汽重整、水煤氣變換反應等，通常含有0.5％~2％的微量CO。作為氫燃料電池汽車的「心臟」，燃料電池電極極易被CO雜質氣體毒化，從而致使電池性能降低和壽命縮短，嚴重限制了該類汽車的推廣。富氫氛圍CO優先氧化（PROX）是車載去除氫氣中微量CO的最理想方式。然而現有PROX催化劑工作溫度相對較高（室溫以上）且區間窄，無法在寒冷條件下為氫燃料電池頻繁冷啟動過程中提供有效保護。
針對該技術難題，中國科學技術大學路軍嶺教授、韋世強教授、楊金龍教授等課題組密切合作，利用原子層沉積技術（ALD），首次設計出一種新型Fe1(OH)x-Pt單位點界面催化劑結構（圖1），並在低溫高效去除氫氣中微量CO製備高純氫氣方面取得突破性進展。研究成果以「Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2」為題，於2019年1月31日在線發表在國際權威期刊《Nature》上。
圖1.Fe1(OH)x-Pt單位點界面新型催化劑結構模型示意圖。這裡藍色、黃色、紅色、白色小球分別代表鉑、鐵、氧和氫原子。
該工作中，路軍嶺課題組充分利用ALD技術中的表面自限制反應以及二茂鐵金屬源在貴金屬表面解離吸附和分子間空間位阻效應的特性，成功地在SiO2負載的Pt金屬納米顆粒表面上，原子級精準地構築出單位點Fe1(OH)x物種，進而促成了豐富且具有超高活性和高穩定性的Fe1(OH)x-Pt單位點界面催化活性中心的形成。
在PROX反應中，研究人員利用該新型催化劑首次在~-75 °C至110 °C的超寬溫度區間，成功實現了100%選擇性地CO完全去除（圖2a,b），極大突破了現有PROX催化劑工作溫度相對較高且區間窄的兩大局限性，為氫燃料電池在寒冷條件下頻繁冷啟動和連續運行期間避免CO中毒，提供了一種全方位的有效保護手段，從而為未來氫燃料電池汽車的推廣掃清了一重大障礙。更難能可貴的是，該催化劑在模擬真實環境，即CO2和水汽都存在的情況下，仍可表現出極佳的穩定性（圖2c），且比質量催化活性（5.21 molCOh-1gPt-1）是傳統Pt/Fe2O3催化劑的30倍（圖2d）。
圖2.利用ALD方法製備出來的1cFe-Pt/SiO2、2cFe-Pt/SiO2、3cFe-Pt/SiO2單位點界面催化劑和常規Pt/SiO2、Pt/Fe2O3催化劑在PROX反應中的催化性能對比。（a）CO轉化率；（b）CO選擇性；反應條件：1% CO、0.5% O2和48% H2，平衡氣為氦氣，空速為36,000 ml g1 h1，壓力為 0.1 MPa。（c）1cFe-Pt/SiO2催化劑的長時間穩定性測試。反應條件：1% CO、0.5% O2、48% H2、20% CO2和3% H2O，平衡氣為氦氣，空速為36,000 ml g1h1; 壓力為 0.1 Mpa，反應溫度為353 K。（d）催化劑比質量活性的對比。
韋世強教授課題組利用原位X射線吸收譜（XAFS）從實驗上探測到Fe1(OH)x物種在PROX反應氣氛中的結構是Fe1(OH)3，Fe原子與Pt納米顆粒表面Pt原子形成Fe-Pt的金屬鍵，而無明顯的Fe-Fe鍵，並且驚奇地發現該物種具有超高還原特性，在室溫就實現氫氣還原生成Fe1(OH)2，揭示了其高催化活性的內在原因。王兵教授課題組利用掃描隧道電子顯微鏡（STM）研究了FeOx ALD在Pt單晶表面的生長行為，觀察到了亞納米尺寸FeOx物種的形成，從而直接證明了在Pt表面上形成單分散Fe物種的可能性。與此同時，近常壓X-射線光電子能譜（NAP-XPS）實驗也進一步證實PROX反應氣氛下，與Fe成鍵的氧物種是羥基物種。
楊金龍教授課題組理論計算確定了Fe1(OH)3在Pt表面上的空間構型，證實Pt顆粒表面上形成的Fe1(OH)x-Pt單位點界面是其催化活性中心，並揭示了其催化反應機理：吸附的CO首先進攻其中一個OH，形成COOH表面中間物種；此後，O2在該界面處以極低的勢壘活化；形成的原子O隨後進攻COOH，最終生成CO2。
眾所周知，金屬—氧化物界面在眾多催化反應中起著至關重要的作用。該工作為人們設計高活性金屬催化劑提供了一新思路。
該項研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、國家基礎科學中心項目、中組部「青年千人」計劃、瑞典瑞典研究協會和克努特和愛麗絲布·瓦倫堡基金會的支持，並由衷地感謝北京同步輻射、上海同步輻射、合肥國家同步輻射中心以及瑞典Max-lab等國家實驗室為該項研究提供的寶貴機時。
8、Science：中國科學技術大學在超冷原子分子量子模擬在化學物理研究中取得實質性突破
中國科學技術大學潘建偉、趙博等利用超冷原子分子量子模擬在化學物理研究中取得重大突破：他們通過對磁場的精確調控首次在實驗上觀測到超低溫度下基態分子與原子之間的散射共振，向基於超冷原子分子的超冷量子化學研究邁進了重要一步。1月18日，這一重要研究成果發表在國際權威學術期刊《科學》上。
量子計算和量子模擬具有強大的並行計算和模擬能力，不僅為經典計算機無法解決的大規模計算難題提供有效解決方案，也可有效揭示複雜物理系統的規律，為新能源開發、新材料設計等提供指導。量子計算研究的終極目標是構建通用型量子計算機，但這一目標需要製備大規模的量子糾纏並進行容錯計算，實現這一目標仍然需要經過長期不懈的努力。當前，量子計算的短期目標是通過發展專用型量子計算機，即專用量子模擬機，能夠在某些特定的問題上解決現有經典計算機無法解決的問題。例如，超冷原子分子量子模擬，利用高度可控的超冷量子系統來模擬複雜的難於計算的物理系統，可以對複雜系統進行細緻和全方位的研究，從而在化學反應和新型材料設計中具有廣泛的應用前景。
在量子模擬研究方向上，人們首先研究的是理論上可以處理的問題，通過理論和實驗比較來演示量子模擬的可靠性和潛在的優越。例如，2016年潘建偉、陳帥等在《科學》雜誌發表研究論文，首次在超冷原子量子模擬中實現了二維自旋軌道耦合的玻色-愛因斯坦凝聚，發展了超冷原子人造規範場模擬凝聚態拓撲問題的新途徑；2017年，潘建偉、陸朝陽等在《自然·光子學》首次報導了針對玻色取樣任務的光量子計算原型機，超越了早期的電子管和電晶體計算機，但仍需要技術上的進一步發展才可能超越目前的經典超級計算機。此外，最近IBM、Google等國際知名科技公司利用超導量子系統模擬了小分子體系的基態能量，結果誤差滿足化學精度，相關論文發表在《自然》雜誌等學術期刊上。然而，對於這一類簡化小分子，目前水平的演示性量子實驗無論在速度和精度方面都仍然無法超過經典計算機。
量子模擬最有前途的現實應用是真正解決那些經典數值計算方法無法有效求解的重要多體問題。當前，這些問題的解決是專用量子計算機的重要發展目標。例如，在化學物理領域，通過量子力學計算原子分子相互作用勢能面以及模擬粒子在這一勢能面下分子碰撞的動力學，就是這樣一類重要科學問題。理論上計算原子分子的勢能面需要求解多電子體系的薛丁格方程來得到電子系統的基態能量。由於電子之間存在強關聯，其基態能量無法精確求解。因此理論量子化學發展各種方法來近似求解勢能面，並在小質量少電子的分子體系取得了成功。但是對大質量多電子的分子體系，理論計算的勢能面已經無法可靠地模擬分子碰撞中的動力學行為。
通過構建針對特定問題的專用量子模擬系統，勢能面的信息可以由實驗測量原子分子的散射共振來獲得。散射共振的測量結合理論建模可以準確地反推出勢能面的全局信息，從而給出勢能面最精準的刻畫。分子的散射共振是典型的量子現象，只有在超低溫度下才會顯現出來。近年來，隨著超冷原子分子技術的發展，完全可控的超冷基態分子可以從接近絕對零度的原子氣中被製備出來。自2008年美國科學院院士黛博拉·金（Deborah Jin）和葉軍（Jun Ye）的聯合實驗小組製備了銣鉀超冷分子以來，多種鹼金屬原子的雙原子分子先後在其他實驗室中被製備出來。但由於這種大質量多電子分子體系的散射共振無法在理論上進行預測，十多年來觀測超冷分子的散射共振一直是該研究領域在實驗上的重大挑戰。
在該項研究中，中國科學技術大學的研究團隊首次成功觀測到了超低溫下鈉鉀基態分子和鉀原子間的散射共振。在實驗中，他們從溫度為幾百納開的超冷鈉和鉀原子混合氣出發，製備出處於不同超精細態的鈉鉀振轉基態分子，並將之與處於不同內態的鉀原子相混合。在此基礎上，通過精密的調節磁場來精確地調控原子分子散射態和三體束縛態的能量差，成功地在分子損失譜上觀測到了超低溫下鈉鉀基態分子和鉀原子間的一系列散射共振峰。這些散射共振提供了對含有高達49個電子的鉀-鈉-鉀三原子分子複雜體系勢能面的超高精度測量，成功獲取了勢能面在短程部分的重要信息。
該工作得到《科學》審稿人的高度評價：「這是一個非常重要的和令人振奮的工作，雖然超冷分子已經被製備出來，卻從沒有分子散射共振被報導過」、「當前超冷化學研究的主要困難在於勢能面的短程部分的信息無法從以往的實驗中獲取。從這種意義上說，這一工作改變了超冷極性分子和超冷物理化學的遊戲規則」；「這一工作是當前原子分子物理研究的亮點，具有非常重要的意義」。
該研究工作得到了中科院、科技部、自然科學基金委和安徽省的支持。
來源：iNature