Chem:理論指導的機器學習發現亞表面合金化學吸附的構效關係

2021-02-08 催化計

吸附劑-表面相互作用的量化是一個多世紀以來非常活躍的研究領域，其重要性不可低估。例如，吸附理論有助於合理的催化劑設計，理解腐蝕，並且有助於了解表面的哪些特徵會影響吸附性能。然而，發展能夠將不同材料的結構和組成與其吸附性能聯繫起來的理論仍然是一個關鍵且尚未解決的挑戰。建立物理上透明且定量準確的模型，以將被吸附物和固體表面之間的化學相互作用（化學吸附強度）與吸附部位的幾何形狀相關聯，對於對催化，腐蝕和電化學的理解至關重要。
有鑑於此，密西根大學Suljo Linic、Bryan R. Goldsmith等人，開發了一種理論指導的機器學習（ML）方法，該方法使用稱為廣義可加模型（iGAM模型）的一類可解釋的ML模型，以發現可以量化和解釋吸附位點的幾何結構和化學吸附強度之間聯繫的可預測的結構-性質模型。要點1. 採用一類可解釋的機器學習模型，稱為廣義可加模型（iGAM），以解釋和量化合金誘導的對亞表面金屬合金吸附性能的變化。這些iGAM模型有助於全面了解合金局部化學環境的結構和組成變化如何影響其吸附性能。
要點2. 通過幾個案例研究來證明了這一方法，在這些案例中，分析了在不同應變和配體誘導的局部幾何結構變化下，在金屬合金亞表面上化學吸附的不同吸附物(O、OH、S和Cl)的化學吸附強度。要點3. 通過將ML衍生的化學吸附模型與先前建立的電子結構模型進行比較，闡明了控制金屬表面化學吸附過程的關鍵物理參數。Jacques A.Esterhuizen et al. Theory-Guided Machine Learning Finds Geometric Structure-Property Relationships for Chemisorption on Subsurface Alloys. Chem, 2020.
DOI: 10.1016/j.chempr.2020.09.001https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.001

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