1257年，蒙哥決定大舉徵伐南宋。第二年二月，他命幼弟阿里不哥居守和林，阿蘭答兒輔佐，而親自率軍進入西蜀。同時，他命塔察兒、張柔攻長江中遊，在東面配合；又命原已由大理攻入交趾的兀良合臺引兵北上，形成南北夾擊之勢。塔察兒在前線失利，蒙哥命忽必烈統領東路軍隊。十一月，忽必烈從開平出發。
蒙哥一路進軍的主要目標是長江上遊的要衝重慶。蒙古軍隊分道沿涪江、嘉陵江、巴江一渠江南下，攻克了許多州縣。1258年年底，蒙哥主力軍隊進抵合州(今四川合川)。合州處在嘉陵江、涪江會合處，隔嘉陵江以東有一個釣魚城。城在山上，南西北三面是嘉陵江河灣，形勢十分險要。南宋合州知州王堅動員所屬十七萬民丁在釣魚城修固城牆，開池鑿井，為守城作了充分準備。蒙哥進駐城東的石子山，切斷魚城的外援，從1259年二月初開始發動猛攻，但直至五月底，不能成功。六月初，蒙哥親臨前沿陣地視察，身負重傷，七月去世。
當蒙哥攻釣魚城時，忽必烈正從邢州向鄂州(今武昌)進發。八月初渡過淮河，入大勝關。接著，進抵長江北岸。蒙哥去世，他的異母弟末哥立即派使者去報告忽必烈。使者對忽必烈說：「末哥請你回漠北去，以你的威望維繫天下人心。」忽必烈覺得奉命南徵，不能無功班師，仍然率大軍渡江，派兵攻鄂州。這時，兀良合臺也已經從交趾經邕州(今廣西南寧)、桂州(今廣西桂林)，北指潭州(今湖南長沙)，並與忽必烈取得聯繫。忽必烈與兀良合臺對鄂州形成南北夾攻的形勢，南宋朝廷十分震驚，急派賈似道以右丞相兼樞密使，駐軍漢陽，援助鄂州。但是，這時傳來了阿里不哥謀繼汗位的消息。
蒙哥去世，留在哈刺和林的阿里不哥在蒙哥諸子和親信大臣的支持下急忙策劃繼任汗位，並立即行動起來。當時大軍在徵宋前線，於是阿里不哥派阿蘭答兒發兵於漠北諸部，派脫裡赤發兵於漠南。當阿蘭答兒進至離開平一百餘裡的地方時，忽必烈妻子察必聽到這種情況，派人責問「發兵這樣的大事，成吉思汗的曾孫真金(忽必烈與察必之子)在這裡，為什麼不讓知道？」她察覺有變，立刻秘密派人去報告忽必烈。
十ー月，忽必烈在前線得到察必的秘報，立即召集隨軍的諸王、大將和幕僚商議對策。郝經說：「現在阿里不哥已經行動起來。大王雖然握有重兵，但是，如果他宣稱有遺詔，正式繼位我們還回得去嗎？願大王以社稷為念，與宋議和，而後親率輕騎，直奔燕都，使他們的陰謀奸計冰消瓦解。同時，需要採取下列措施：派一支軍隊去堵住先帝靈舁，收皇帝印璽；遣使通知旭烈元、阿里不哥、末哥諸王會喪和林；差官到諸路撫慰安輯，命王子真金鎮守燕京。要擺出這樣的架勢，那就能得到汗位。」
忽必烈認為很對。正好南宋賈似道的使者又來議和，請求稱臣，以江為界，每歲納銀二十萬兩、絹二十萬匹。忽必烈當即同意後，斷然北上。他把大軍留在江北，自己率領一支親軍先行。半路上，聽了商挺提醒的話，又派人回到大軍立約防備。不久，阿里不哥的使者果真來到軍中，忽必烈手下的將領便按約把他們殺了。
1259年年底，忽必烈抵達燕京。這時，脫裡赤正在括兵。忽必烈問他為什麼括兵，脫裡赤假託說這是蒙哥的臨終遺命。忽必烈察知其中有詐，將他所括的兵全部遣散了。忽必烈在燕京近郊過冬。阿里不哥通知忽必烈去漠北參加忽鄰勒塔(聚會)，會葬蒙哥；同時，任親信劉太平、大將霍魯懷行尚書省事於京兆。忽必烈不理會阿里不哥的通知。他命廉希憲先到開平「審察事變」。廉希憲在開平勸說有實力有影響的塔察兒擁戴忽必烈為汗，獲得成功。
1260年三月，忽必烈到達開平，召集忽鄰勒塔，諸王塔察兒、也先哥、合丹、末哥等以及大臣們再三勸進。當時，有些地位高的王，如旭烈兀、別兒哥(拔都弟)，沒有到會，忽必烈有點猶豫。廉希憲和商挺私下對他說：「先發制人，後發人制。事機一失，就再也追不回來了。」這樣，忽必烈終於登上汗位。
四月，阿里不哥得知忽必烈搶先一步，便也在和林城西按坦河召集另一個忽鄰勒塔，在另一些王的擁戴下繼位。
大蒙古國出現了兩個可汗，他們是兄弟，都有一部分宗室的擁護，都通過了忽鄰勒塔的推舉。兄弟之間這樣尖銳的奪位鬥爭只能訴諸武力來解決了。
在諸王中，以塔察兒(成吉思汗弟幹赤斤之孫)、也先哥(成吉思汗弟合撒兒之子)為首的東道諸王是支持忽必烈的；西道諸王處於分化狀態，有的支持忽必烈，有的支持阿里不哥。忽必烈又能控制中原地區，阿里不哥便在偏西的地方尋求發展。
在派阿蘭答兒發兵漠北以後，阿里不哥又派劉太平、霍魯懷到關中拘收錢穀。駐於六盤山的大將渾都海倒向阿里不哥，與劉太平互通聲氣，又約駐在成都的密裡霍者、駐在青居(在今四川南充南三五裡)的乞臺不花一起舉事。頃刻之間，陝川一帶的局勢嚴重起來了。
忽必烈在四月間任命八春、廉希憲、商挺為陝西四川等路宣撫使。他們立即趕到京兆。六月，廉希憲捕殺劉太平、霍魯懷，又命劉黑馬誅殺密裡霍者於成都，命汪惟正誅殺乞臺不花於青居。八春、汪良臣出擊渾都海，適逢阿蘭答兒自和林率軍與渾都海會合，合丹也來與八春會合。雙方在甘州(今甘肅張掖)以東大戰，阿蘭答兒、渾都海兵敗被殺。合丹、廉希憲等在陝川的勝利，使阿里不哥失去了西線的軍勢，失去了有可能從陝川得到的財力物力。
阿里不哥丟了陝川，又得不到中原的物資，他便從1260年冬天起撤到西北面的謙謙州(今葉尼塞河中上遊)一帶。忽必烈的軍隊推進到哈刺和林，留也先哥鎮守，同時派阿卜失合(察哈臺曾孫)、哈薩兒兄弟兩人回察合臺汗國去掌政。阿卜失合兄弟在半途被站在阿里不哥一邊的諸王阿速帶捕殺。
阿里不哥派阿魯忽回歸察合臺汗國主持國事，要阿魯忽為他收集貨幣、給養和裝備，並阻撓以西的旭烈元、別兒哥聲援忽必烈。但另一方面，他遣使向忽必烈表示，等到秋高馬肥時，就去覲見，藉以延緩忽必烈的進擊，並伺機而動。
1261年秋，阿里不哥乘也先哥不加防範，攻佔和林，而後向漠南進軍。忽必烈得報，又聽說阿里不哥殺了阿卜失合兄弟，大怒，隨即率軍親徵。十一月，雙方在昔木土腦兒(在今蒙古蘇赫巴託省南部)遭遇，阿里不哥大敗，逃回謙謙州，他的許多部下向忽必烈投降。
阿里不哥處於困境，不斷派使臣向阿魯忽徵求財物，甚至牛十頭要抽徵兩頭。阿魯忽不堪其擾，又見到阿里不哥氣勢不振，便拒命殺死了使臣。阿里不哥發兵討伐阿魯忽，進至伊犁河流域。但阿魯忽在撒麻耳幹、不花刺一帶重整旗鼓後，又把阿里不哥打了回去。1262年間，阿魯忽宣布倒向忽必烈。這時，忽必烈已取得旭烈兀、別兒哥的支持。而在阿里不哥陣營裡，玉龍答失(蒙哥之子)也已經轉到忽必烈方面。因此，阿里不哥處於十分孤立的地位了。
1264年七月，走投無路的阿里不哥只好率領身邊的諸王和大臣到上都(即開平)表示歸順。忽必烈問他：「你說說看，按道理講，我們兄弟兩人，誰應當繼承大位？」阿里不哥回答說：「原來我是對的，現在你大汗是對的。」阿里不哥只承認失敗，但不承認忽必烈據有道理。忽必烈下詔：阿里不哥、阿速帶、昔裡給等諸王是成吉思汗的後裔，不予問罪；不魯花等謀臣，全部伏誅。
忽必烈與阿里不哥繼位之爭，是蒙古汗系宗親之間爭奪最高統治權的鬥爭。這是蒙古統治階級內部的鬥爭。在這場鬥爭中，忽必烈在很大程度上是由於博得了中原漢族地主階級的支持，掌握了中原的人力、物力和財力，而贏得了勝利。忽必烈的勝利也是蒙古貴族中主張採用漢法治理漢地一派人的勝利，這就很有利於元朝的建立和鞏固。
但是，終元之世。北邊諸王守舊勢力的叛亂活動沒有停止過，有時仍然對元廷構成嚴重的威脅。1269年，窩闊臺之孫海都據塔拉斯河谷叛，以他為首的西北諸王的反抗元廷的軍事鬥爭一直延續到1310年。長期盤踞在東起阿爾泰山西迄中亞錫爾河一帶的西北守舊族勢力使元廷不得不在天山南北路與和林等地派駐重兵，消耗了大量兵力和物力。1287年別裡古臺的曾孫乃顏據漠北東部封地發動叛亂，他本人雖隨即被執，但他的勢力一度與西北叛王相呼應，形成威脅元廷的很大聲勢。
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