同步輻射技術在二氧化釩薄膜相變的應力調控方面取得重要進展
國家同步輻射實驗室鄒崇文副研究員和樊樂樂博士等利用同步輻射X射線衍射和倒空間成像技術(Reciprocal Space Mapping),在研究二氧化釩超薄膜的外延生長和界面應力調控相變方面取得重要進展,相關研究工作發表於近期的Nano Lett., 14 (2014) 4036。
二氧化釩材料表現出獨特的可逆的金屬絕緣體相變,這種相變將導致VO2的電、磁和光學性質會發生突變,比如在相變過程中其電阻率和紅外線透射率的突變等,因而在相變存儲和「智能窗」的應用上具有極大的前景。但是這種相變臨界溫度為68度,作為實際應用仍然相對過高。因此調控二氧化釩相變過程,從而降低相變溫度一直是研究的熱點問題。目前常用的方法就是利用鎢、鈮等原子摻雜來降低其相變溫度到室溫附近。雖然通過上述摻雜調控儘管能夠使得相變溫度大大降低,可是其原先所具有的突變的光電功能特性,比如巨大的電阻率和紅外透射率的變化會大大削弱,從而喪失了其作為智能窗材料的實際用途。利用薄膜外延沉積的手段在二氧化釩薄膜內產生界面應力,從而降低二氧化釩薄膜的相變溫度被證明為一個可行的手段。但是界面應力的引入對二氧化釩薄膜的晶格結構的影響以及相應電子態的調控機理仍不清楚。
針對上述問題,他們利用氧射頻分子束外延方法在二氧化鈦單晶襯底上成功製備了從幾個原胞到幾十納米厚度的外延二氧化釩薄膜並測試了其金屬絕緣體相變特性。同時採用同步輻射衍射倒空間成像技術研究了這種超薄膜的界面應力變化的動力學過程,結合變溫電學測試和第一性原理理論計算結果,深入揭示了這種內在應力對其相變過程的調控機理。結果表明界面應力的作用使得外延二氧化釩超薄膜的晶格發生膨脹,導致其電子態密度,特別是d//軌道的電子佔據狀態出現顯著的變化。這種電子態密度和d軌道佔據行為的變化直接調製了這種外延超薄膜的相變行為,使得其相變溫度大大降低。
審稿人對此工作給出了高度評價,認為這項工作利用同步輻射光源優勢對二氧化釩的應力相變調控給出了更加深入和清晰的物理圖像,對二氧化釩的相變行為研究具有重要指導意義。
以上研究工作得到國家自然科學基金面上項目、中科院青年創新促進會,創新研究群體項目和科技部「973」項目等基金的資助。
(國家同步輻射實驗室、科研部)
附論文連結如下:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/nl501480f