再創佳績| 時間分辨陰極螢光光譜為您揭露InGaN材料 「Green Gap...

引言

In_xGa_1-xN（以下簡稱為InGaN）材料具有0.7 eV~3.5 eV可調的直接帶隙能量，被廣泛應用於光電子器件領域。其中，利用InGaN製備高效的藍光或綠光發光二極體（light emitting diodes，LED）是一項具有廣闊前景的應用。然而，該領域的發展也不是一帆風順，諸多挑戰頻頻出現限制了這項技術的快速崛起。其中之一便是「Green Gap」問題，即室溫下器件在綠光波段的發光效率遠低於藍光波段的發光效率。據已有報導顯示，藍光LED的外量子效率峰值可以達到86%，而綠光僅為44%。造成近2倍外量子效率峰值差的原因是目前科學家爭論的熱點。有科學家表明，綠光發射大都需要在低溫生長工藝下製備得到高銦含量材料，這些材料通常會形成許多缺陷，例如位錯（螺旋位錯、失配）、溝槽缺陷及點缺陷等。缺陷可能會成為非輻射複合中心，或輔助載流子從空間電荷區隧穿到InGaN有源區，並伴隨有非輻射複合，進而造成發光效率低下。因此，為了推進高效綠光發光二極體的發展，需要深入研究缺陷類型對「green gap」的影響，從原子層面揭示相關機制。

成果簡介

針對上述問題，F. C. Massabuau等人利用陰極螢光光譜（cathodoluminescence，CL）、時間分辨陰極螢光光譜（time-resolved cathodoluminescence，TR-CL）及分子動力學模擬手段，研究了銦含量在5%~15%的厚InGaN層中的螺旋位錯的光學與結構性質，並對「Green Gap」與InGaN的缺陷之間的關係進行了討論。實驗結果表明，在上述考量成分範圍內的樣品中，銦原子在位錯附近（距位錯核納米範圍內）分離。這一現象有助於形成In-N-In鏈或原子凝聚物，從而可以在位錯處局域載流子並且能夠抑制非輻射複合。該團隊還注意到隨著銦含量的增加，位錯周圍的暗暈成為一重要特徵，激起了團隊的好奇，並對這一特徵的物性進行了深入分析。對於低銦組分樣品（x<12%），團隊將暗暈歸因於v型凹坑平面以下較低組分材料的生長；對於高組分樣品（x>12%），暗暈的起源尚未確定，可能是由於V型坑的面上位錯束的形成，或是表面電位的變化，亦或是載流子擴散長度的增加。F. C. Massabuau等人相信，上述研究內容對闡明位錯在發光二級管中的「Green Gap」問題有極大的推進作用。相關工作已經發表在Journal of Applied Physics上，有關原文更多精彩的內容，可參考 https://doi.org/10.1063/1.5084330。

在F. C. Massabuau等人的工作中，選用了瑞士Attolight公司生產的Allalin 4207 SEM-CL系統進行時間分辨陰極螢光光譜的測試。該儀器極高的光譜解析度和空間解析度是揭示InGaN表面缺陷與其發光效率之間關係的關鍵。更為重要的是，該儀器皮秒級的時間分辨精度為實驗揭示InGaN表面缺陷區域載流子的動力學機制提供了強有力地幫助，推進了InGaN製備高效綠光發光二極體的研究。

做為時間分辨SEM-CL的製造商，Attolight公司的Allalin 4207 SEM-CL系統主要包含三個模塊：激發模塊、Attolight SEM-CL模塊、探測模塊。激發模塊的核心是利用定製的三倍頻摻鉺光纖雷射器產生紫外波段脈衝（波長355 nm，5 ps，重複頻率80 MHz）。將生成的紫外波段脈衝耦合到SEM-CL系統當中，並以紫外光輻照場發射電子槍，從而獲得皮秒級的電子脈衝。Attolight SEM-CL系統將消色差反射透鏡（na=0.71）集成到掃描電鏡的物鏡中，從而使它們的焦平面對準，並有效減少了其他繁冗的對準操作。為了能夠在低溫下進行穩定而精確的測試，系統特別集成有冷臺，工作溫度20K到300K 。其探測系統有兩種模式，CL信號經切爾尼特納型單色儀（Horiba Scientific，iHR 320）衍射後，由Andor Newton 920 CCD相機收集信息。而對於時間分辨測試，則以Optronis SC-10型條紋相機在光子計數模式下進行。該儀器工作模式多種多樣，包括光學顯微鏡成像、陰極螢光測量(多色，單色和高光譜)、二次電子測量、時間分辨陰極螢光(時間分辨選項)和 二次電子和陰極螢光同步等測量。同時，可提供300 μm直徑的光學和電子視場，優於10 nm的空間解析度和10 ps的時間解析度， 以及最多6自由度位移控制。基於上述優勢，Allalin 4207 SEM-CL系統在LED性能和可靠性評價，GaN功率電晶體，線位錯密度，載流子壽命和動力學，太陽能電池的效率，納米尺度光電器件等領域大放異彩，是進行各種半導體和光電材料諸如載流子壽命和動力學研究等的完美工具。

圖文導讀 

 

圖1 InGaN樣品的（a）AFM圖像；（b）連續波模式CL（含強度信息）圖像；（c）連續波模式CL（含峰值波長信息）圖像；（d）脈衝模式CL（含強度信息）圖像；（e）脈衝模式CL（含峰值波長信息）圖像；（f）條紋相機採集的圖像信息；（g）由圖（f）中抽取的弛豫曲線。 

 

圖2 波長與（a）弛豫時間及（b）上升時間的依賴關係 

 

圖3 室溫下樣品缺陷的亮點周圍區域（a）與亮點區域（b）的弛豫時間與波長關係曲線 

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