裡德堡態是指原子或分子中某個電子被激發到高能量軌道的一種狀態。科學家們研究發現，裡德堡態原子或分子具有一些獨特性質：它們對於磁場或碰撞等外界影響極端敏感，很容易與微波輻射發生作用，因此在光學物理等領域各種實驗中都會涉及到它。
近期，華東師範大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授團隊在超快雷射誘導裡德堡態激發研究領域取得重要進展。他們利用飛秒強雷射與分子相互作用產生裡德堡原子，並結合電子—原子核關聯能譜技術，揭示了多光子共振激發是強雷射誘導裡德堡態產生的普適機制。研究結果發表於最新一期《自然·通訊》上。
高激發的中性裡德堡態原子之惑
超快強雷射作用下，原子或分子內的束縛電子將從光場中吸收光子能量發生電離。根據雷射強度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機制。近年來，研究人員發現，在強雷射場作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在裡德堡態，形成穩定的中性裡德堡原子分子。
作為產生裡德堡原子分子的重要手段之一，強雷射誘導裡德堡態激發在中性原子加速、近閾值諧波產生、低能光電子譜結構產生以及多光子拉比振蕩等強場物理現象中有著重要的應用。經過不斷的科學探索，研究人員提出強雷射誘導裡德堡態激發的物理機制與原子分子電離機制類似，可以用多光子共振激發或受挫量子隧穿圖像來解釋。
團隊成員告訴科技日報記者，2017年初，他們發現強雷射場作用下產生的中性裡德堡原子，能像帶電粒子一樣被探測到。然而，分析數據表明，中性裡德堡原子的原子核能譜出現了奇怪的尖銳峰結構，這與之前研究提出的預測結果很不一樣。
在這之後很長一段時間裡，研究團隊不斷提高測量的精度和解析度，並測試不同物理條件下裡德堡態的激發過程，希望可以了解裡德堡態激發背後真正的普適物理機制。在經歷了數不勝數的實驗以及反覆討論後，吳健教授團隊最終發現，當把電子與原子核關聯起來考慮時，所有問題都迎刃而解了。
電子—原子核關聯效應激發新通道
基於此前發展的中性裡德堡原子探測技術，吳健教授團隊提出利用紫外飛秒強雷射脈衝與氫氣分子相互作用，開展強雷射誘導裡德堡態激發過程的實驗探索。實驗揭示了多光子共振激發為強雷射誘導裡德堡態產生的普適機制。
實驗結果顯示，裡德堡態多光子共振激發時的核間距要小於發生共振增強電離時的核間距。另外，由於斯塔克位移效應的影響，發生裡德堡態共振激發處的核間距大小隨著雷射強度的增加而變大。這一變化將影響電子與解離原子核之間的分配比，從而引起裡德堡原子的能譜結構隨光強的變化。當光強達到一定強度時，氫氣分子雙電離通道和裡德堡原子激發通道的解離原子核能譜變得非常相似。
這一現象表明，多光子共振激發機製作為強雷射誘導裡德堡態產生的普適機制，同樣可以很好地解釋受挫隧穿電離理論的預測結果。該項研究揭示了分子內電子—原子核關聯效應在裡德堡原子產生的過程中的重要性，極大深化了我們對強雷射誘導裡德堡態激發這一基本物理行為的認識，為強場裡德堡原子分子激發的相干調控提供了新方法和新思路。