光電轉化率超18%,目前最高性能二維鈣鈦礦太陽能電池

2021-01-09 澎湃新聞
光電轉化率超18%，目前最高性能二維鈣鈦礦太陽能電池

2020-12-16 15:45 來源：澎湃新聞·澎湃號·湃客

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物質科學

Physical science

近日，北京航空航天大學張淵教授課題組、國家納米科學中心周惠瓊研究員課題組及陝西師範大學趙奎教授課題組在Cell Press細胞出版社旗下期刊Matter上發表了二維鈣鈦礦太陽能電池最新研究成果，題為「Molecular Engineering for Two Dimensional Perovskites with Photovoltaic Efficiency Exceeding 18%」。

▲長按圖片識別二維碼閱讀原文

在本項研究中，研究團隊基於一系列柔性烷基鏈胺鹽（乙胺到己胺），通過調節分子鏈長精準調控間隔陽離子間相互作用力，探索了間隔陽離子分子結構與二維鈣鈦礦晶體結構、光學特性、介電常數、激子特性等材料掛光電性質的構效關係，成功製備出效率超過18%的(AA)2MA3Pb4I13二維鈣鈦礦太陽能電池，該研究為發展高性能二維鈣鈦礦材料與光伏器件提供了有效的理論指導。

▲圖一：乙胺-己胺二維鈣鈦礦薄膜表面形貌及疏水性分析

研究發現，在鈣鈦礦薄膜表面存在適度的條紋結構，可增加活性層與電荷輸運層之間的接觸面積和載流子的提取效率。此外，隨間隔離子半徑增大，鈣鈦礦薄膜的表面疏水性也增強。該特性有助於維持二維鈣鈦礦材料及光伏器件的長期穩定性。

晶體結構及載流子動力學

▲圖二：晶體結構及載流子動力學分析

二維鈣鈦礦前驅體溶液旋塗的過程中，團簇粒徑較大的低維相傾向於沉積在襯底底部，形成了由底部到頂部相值n從1到無窮大遞變的縱向分布結構。研究發現團簇粒徑隨間隔陽離子鏈長的增長而增加，最終形成的固態鈣鈦礦薄膜頂部的三維相厚度增加。此外，隨離子半徑的增大，晶格常數增大，其中BA和AA薄膜的結晶質量遠遠高於其他三種，給結果表明實現對二維鈣鈦礦相分布和結晶取向的優化需要間隔陽離子半徑具有適中的尺度。離子半徑過小或過大（PA和HA）薄膜內存在較多的n=1, 2的低維鈣鈦礦相，該相在襯底上趨於平行排列，嚴重阻礙器件的載流子的傳輸。通過瞬態吸收光譜發現，在基於AA間隔陽離子的鈣鈦礦薄膜中，良好的相分布和晶體取向有效促進了載流子的在不同相間的傳輸。

激子束縛能及相對介電常數

▲圖三：激子束縛能及相對介電常數測試與分析

研究人員通過變溫螢光光譜實驗結合阻抗測試研究了不同間隔陽離子對2D鈣鈦礦激子束縛能（Eb）和相對介電常數（εr）的影響。結果表明，與量子限域行為相關的參數Eb和εr均可通過間隔陽離子的鏈長實現有效調控，其中基於AA陽離子的鈣鈦礦薄膜具有較小的激子束縛能和較大的介電常數，這些特性這有利於低維相中的激子解離和器件性能的提升。

器件性能

▲圖四：器件性能及器件物理分析

該研究基於上述具有不同鏈長的間隔陽離子製備了RP相二維鈣鈦礦電池，其中，基於AA陽離子的光伏器件（n=4）在未進行後處理條件下獲得了15.78%的光電轉換效率效率。AA器件依然表現出最小的理想因子和最大的複合延遲時間，進一步證明良好的相組分和結晶取向，減少了缺陷中心數量和量子限域效應。

▲圖五：(AA)2MA3Pb4I13器件效率及穩定性

最後，研究人員對器件進行緩慢後退火處理（SPA），發現PA和HA器件效率在SPA處理後未提升，而BA和HA器件效率分別提升至17%和18%以上。其中AA器件的填充因子超過80%，電壓損失降低至0.36 V，最終的器件效率達到18.43%，在正反掃條件下J-V的遲滯效應很低。此外，針對最優器件（基於AA陽離子）研究了器件在不同環境下的穩定性。結果表明，在惰性氣體環境下（未封裝）和在65%溼度的空氣環境下（封裝），器件在1848小時和744小時儲存時間後其效率的衰減均低於1%。

第一作者：武光寶

通訊作者：張淵，周惠瓊，趙奎

通訊單位：北京航空航天大學，國家納米科學中心，陝西師範大學

相關論文信息

論文原文刊載於CellPress細胞出版社旗下期刊Matter上，

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▌論文標題：

Molecular Engineering for Two-Dimensional Perovskites with Photovoltaic Efficiency Exceeding 18%

▌論文網址：

https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(20)30628-7

▌DOI：

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.11.011

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