石墨烯具有獨特的二維薄層結構，是一種極具潛力的新型潤滑材料。近年來研究表明，具有原子厚度的石墨烯不僅在微觀接觸尺度下具有超滑特性，而且在宏觀接觸方式下也展現出非凡的摩擦學特性，但是均強烈依賴於理想的石墨烯表界面結構。因此實現石墨烯摩擦表界面結構的調控對於獲得優異的摩擦學性能並推動其實際應用具有十分重要的意義。
近日，中國科學院蘭州化學物理研究所磨損與表面工程課題組發現了摩擦力致氧化石墨烯向理想石墨烯表界面結構原位轉化的現象，並與清華大學馬天寶教授團隊合作，結合實驗和分子動力學模擬揭示了結構演變過程的分子作用機理與規律，提出了一種利用簡便的摩擦力作用，即可實現選擇區域的石墨烯表界面結構調控的新方法。
宏觀摩擦過程中，氧化石墨烯向理想石墨烯結構轉化的實驗現象
研究發現，在宏觀球-盤接觸摩擦實驗過程，摩擦軌道上的氧化石墨烯發生了向完美石墨烯結構的原位大尺寸轉變。實驗檢測到該過程伴隨著氧化石墨烯羥基官能團的減少以及水分子的溢出。其中摩擦力作用而非靜壓力驅動了該轉化過程，而且當與有活性鍵的配副摩擦時更有益於該轉變現象的發生。研究人員進一步結合分子動力學模擬計算，揭示了轉變過程的分子作用機制：在滑移摩擦力剪切作用的驅動下，激活了氧化石墨烯的羥基官能團與摩擦配副上的活性鍵以及相鄰石墨烯片層上羥基官能團之間的化學相互作用，誘導發生C-OH鍵的斷裂。斷裂後碳原子由sp3態向能量更穩定的sp2態轉化，實現六元環結構的自修復；斷裂後-OH基或與配副懸鍵結合，或奪取相鄰片層-OH上的氫生成水分子溢出。
整個摩擦過程中，氧化石墨烯向石墨烯結構的轉變使得摩擦係數進一步降低且平穩，因此利用該摩擦結構演變現象，可以主動調控、獲得摩擦界面的理想石墨烯結構，實現平穩、長效的潤滑狀態，對於推動其實際應用具有重要價值。同時利用結構轉化過程中伴隨的摩擦力致水分子脫溢行為，通過對水分子的監測，可以為力致傳感提供新的思路。
摩擦過程中滑移界面結構轉化的分子作用機理
上述研究結果近期在線發表在Advanced Functional Materials上，該工作得到了國家自然科學基金航天聯合項目、面上項目和中科院青年創新促進會項目的資助。（來源：中國科學院蘭州化學物理研究所）
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.202004498
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