超快光譜和動力學研究取得重要進展:氧化石墨烯雙疇結構的揭示

2020-11-24 中國科大..

最近，中國科學技術大學化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家實驗室（籌）羅毅研究團隊的張群研究小組，在凝聚相微納結構的超快光譜和動力學研究方面取得重要進展。研究人員採用超快光譜原位、實時測量手段，揭示了氧化石墨烯的雙疇結構。研究成果以「The Realistic Domain Structure of As-Synthesized Graphene Oxide from Ultrafast Spectroscopy」為題，發表在8月21日出版的《美國化學會志》上 [JACS 135, 12468-12474 (2013)]。

 

氧化石墨烯最初主要是被當作大規模製備奇異二維材料石墨烯的優良前驅物而備受關注。近幾年來，人們逐漸認識到氧化石墨烯表面上的各種含氧官能團所蘊含的豐富化學對實現石墨烯的功能化十分有用，相關的基礎和應用研究隨即成為熱點。然而，雖然這些含氧官能團的化學類型（如羰基、環氧基、羥基、羧基等）已基本被識別，但它們在氧化石墨烯表面上的分布形式（即疇結構）卻一直存在爭議。目前，含氧官能團一般被認為是隨機分布於氧化石墨烯表面的sp2雜化的C−C/C=C基質中。

 

該工作對這一觀點提出了挑戰。研究人員從化學直覺出發，提出了氧化石墨烯雙疇結構（類石墨烯疇+富氧疇）的新模型。為驗證這一新模型，他們設計並開展了一套飛秒時間分辨的可見光泵浦、超連續白光偵測的超快光譜實驗。在實驗中，他們觀測到「反常的」類石墨烯超快載流子弛豫過程，並全面描畫出電子−空穴轉移及電子−聲子耦合的動力學機制，進而為氧化石墨烯雙疇結構新模型的有效性和合理性提供了直接的實驗證據；進一步的紫外雷射誘導的碳氧比原位調控實驗及相關譜學和動力學表徵，也與這一新模型契合。這項研究工作，不僅具有重要的基礎概念性意義，也將為氧化石墨烯和其它功能化石墨烯類材料在微納電子學和微納光子學等方面的應用提供有益的指導。

 

該工作得到了科技部、國家自然科學基金委及中科院的項目資助。

 

 飛秒時間分辨的超快光譜和動力學研究揭示氧化石墨烯雙疇結構

　

（化學與材料科學學院）

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