科研人員製備出具有寬譜帶白光發射的非鉛鈣鈦礦膠體納米晶

2020-11-28 騰訊網

近日，中國科學院大連化學物理研究所複雜分子體系反應動力學研究組研究員韓克利團隊通過對非鉛鈣鈦礦膠體納米晶的自陷態激子進行調控，實現寬譜帶白光發射，並有效提高發光量子產率。

高效穩定的白光發射對於室內照明具有重要意義。傳統的白光發射器件存在易變色、效率損失（自吸收）等缺點，而單基質白光發射材料則可避免。不同於自由載流子複合所產生的帶邊發射螢光，自陷態激子發光表現出譜帶寬、斯託克斯位移大的特點。由於晶格較「軟」，低維度鉛基鈣鈦礦材料易於形成自陷態激子，表現出寬譜帶白光發射。但鉛元素具有毒性，且低維鉛基鈣鈦礦的發光效率通常較低。近期，有研究報導了具有自陷態激子發光的非鉛雙鈣鈦礦材料，但具有高效、寬譜帶白光發射的膠體納米晶卻鮮有出現。

近年來，韓克利團隊致力於非鉛鈣鈦礦納米晶載流子動力學研究，於2018年首次實現非鉛雙鈣鈦礦納米晶由間接帶隙到直接帶隙的轉變（J. Am. Chem. Soc.）。為進一步研究帶隙類型對自陷態激子發光的影響，該團隊深入研究了兩種不同帶隙類型的非鉛鈣鈦礦納米晶Cs2AgBiCl6（間接帶隙）和Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6（直接帶隙）的自陷態激子動力學。研究結果表明，在間接帶隙納米晶中，光子的吸收與載流子的複合過程伴隨著強烈的電子-聲子耦合效應，自陷態激子主要以非輻射躍遷的方式複合，室溫下幾乎不發射螢光；在直接帶隙鈣鈦礦中，電子-聲子耦合強度相對適中，自陷態激子主要通過輻射躍遷發生複合，因此直接帶隙納米晶表現出明亮的寬譜帶白光發射。

基於上述機制，該團隊進一步合成了具有直接帶隙的K+/Ag+、Li+/Ag+合金雙鈣鈦礦膠體納米晶。飛秒瞬態吸收光譜研究發現，K+/Ag+、Li+/Ag+合金雙鈣鈦礦膠體納米晶可以進一步抑制自陷態激子的非輻射躍遷複合，因此該膠體納米晶表現出更高的發光量子產率及更寬的發光光譜。此外，該團隊還利用該膠體納米晶材料，製備出具有白光發射的簡易LED器件。該工作加深了對非鉛鈣鈦礦自缺陷態激子動力學的理解，並對白光發射非鉛鈣鈦礦材料的設計與合成具有指導意義。

相關研究發表在《科學通報》上。該工作得到了國家自然科學基金重點項目、國家重點研發計劃項目、科學挑戰計劃項目等資助。

Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6、K+/Ag+、Li+/Ag+合金雙鈣鈦礦納米晶的螢光圖及色坐標圖

來源：中國科學院大連化學物理研究所

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來源：中科院之聲

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