山東大學步宇翔教授團隊光能轉換研究成果取得新進展

近日，山東大學化學與化工學院步宇翔教授團隊在單線態裂分（singlet fission）研究領域取得了新進展。相關成果以「General Dual-Switched Dynamic Singlet Fission Channels in Solvents Governed Jointly by Chromophore Structural Dynamics and Solvent Impact: Singlet Pre-Fission Energetics Analyses」為題發表在國際著名化學類頂級期刊J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142(41), 17469–17479. DOI: 10.1021/jacs.0c06919）。文章的第一作者是化學與化工學院2018級博士研究生薛利娟，其指導教師步宇翔教授為通訊作者。山東大學為獨立完成單位。

太陽能電池在日常生活中應用日益廣泛，而單線態裂分能夠打破Shockley-Queisser效率極限（~33%）並提高有機光電器件的轉換效率，因此備受關注。對任何光能轉換體系，在光激發前，溶劑效應和發色團的結構微擾對激發態的能量、態混合和疊加、發色團間的軌道相互作用都有很大的影響。這種結構微擾會進一步影響單線態裂分機制和效率。然而，目前的研究關於溶劑對單線態裂分的影響都來自光激發之後的過程。此外，一直以來預測體系是否能夠發生單線態裂分僅使用傳統的能量判據（DESF£0），但這一判據無法解釋發色團的靜態結構在不滿足能量判據的情況下而發生了單線態裂分的實驗事實。

作者首次通過從頭算動力學模擬取樣研究了溶液中發色基團BODIPY二聚體在光激發前的體系結構動力學，並在預裂分能量學分析的基礎上，提出了動態雙開關單線態裂分通道來預測單態裂分能否發生。有意義的是該雙開關單線態裂分動態通道機制具有普適性，利用提出的雙能量判據可以對有關體系直接有效預測其發生單線態裂分的概率，進而確定其發生單線態裂分的可能性，為實驗研究和實際應用提供重要信息和理論指導。

上述研究工作得到了國家自然科學基金項目的支持。

來源：山東大學

原文連結：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06919