陝西科技大學陳慶彩副教授團隊ES&T:西安市水溶性PM的氧化潛能與發色團物質的關聯

2021-01-21 Environmental Advances

第一作者：陳慶彩

通訊作者：陳慶彩

通訊單位：陝西科技大學環境科學與工程學院、聖路易斯大學地球與大氣科學系、自然資源部巖漿作用成礦與找礦重點實驗室、中國地質調查局西安地質調查中心、中國科學院地球環境研究所，氣溶膠化學與物理重點實驗室，黃土與第四紀地質國家重點實驗室

論文DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.

 圖文摘要 

 成果簡介 
近日，陝西科技大學大氣團隊在Environmental Science & Technology上發表了題為「Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5 over Xi'an, China」的研究論文（DOI:10.1021/acs.est.9b01976），探究了水溶性PM的氧化潛能（OP）與發色團（chromophoric）物質的關聯。研究人員基於因子分析方法分析了水溶性PM中的吸光物質與發色團物質和二硫蘇糖醇（DTT）活性之間的關聯，提出了吸光物質中具有較大的吸光波長和螢光發射波長的特殊發色團物質貢獻了絕大多數DTT活性，這些特徵揭示了DTT活性有機物質應該是那些含有較大共軛電子的物質。這個發現將有助於較好的詮釋和理解有機氣溶膠氧化活性的產生機制，並且提供了一個基於有機氣溶膠的光學性質預測它們的氧化潛能的思路。 全文速覽 本研究分析了2017年西安市春、夏、秋、冬四季PM2.5中水溶性有機物的DTT活性，以及吸光特性（UV−Vis 光譜）和螢光特徵（EEM光譜）。利用因子分析方法對耦合DTT活性的UV−Vis 光譜和EEM光譜數據進行解析，進而得到了不同類型發色團物質對DTT消耗速率的相對貢獻。 引言 氧化潛能是目前普遍接受的氣溶膠對人體健康造成危害的重要誘因和評價指標。二硫蘇糖醇是一種廣泛用於非細胞的方法測定氧化活性，它模擬細胞還原劑如NADPH的氧化，通過DTT的消耗速率評估大氣PM的氧化潛能。已經有研究表明棕碳（BrC）和DTT活性有顯著正相關關係，但是目前還沒有研究從光學性質角度深入探討過BrC和氧化潛能之間的內在的關係。為此，本研究深入調查了水溶性PM中吸光物質DTT活性的主要貢獻物質，探討了氣溶膠光學性質與DTT消耗之間的內在聯繫。 圖文導讀 

西安市與其他地區的DTT活性

Figure 1. DTT consumption rates of the water-soluble substances in PM2.5 over Xi'an in the spring, summer, autumn and winter seasons of 2017. (a) DTTv consumption rate per unit atmospheric volume. (b) DTTm consumption rate per unit WSOC. (c) DTT consumption rates for Xi'an, Beijing, Shanghai, Jinzhou, Tianjin, Yantai, Hangzhou, Atlanta, Indo-Gangetic Plain, Lecce, the Northern Italian Alpine Region, and the Netherlands. The error bars in the figure represent the standard deviation. Copyright 2019, American Chemical Society. 

2017年西安市的DTT消耗速率的四季變化規律，以及西安市與國內外其他地區的DTT消耗速率的比較。

水溶性PM的光學性質

Figure 2. Annual average absorption spectra (a) and EEM spectra (b) of the water-soluble substances in the PM2.5 samples. (c) Four season absorbance (Abs365, Mm-1) and TFV (RU-nm2·mL/m3). (d) Mass absorption coefficient (MAC365, m2/g) and FV by the WSOC concentration (NFV, RU-nm2/[mg/L OC]). (a) Shaded area in the figure represents the standard deviation, and the error bars in (c) and (d) represent the standard deviations of Abs365 and TFV for the four season samples, respectively. Copyright 2019, American Chemical Society.

採用EEM光譜檢測西安市2017年水溶性PM樣品，經分析得到全年樣品的波長依賴指數，發色團類型以及四季的吸光度和螢光體積的變化規律。

不同BrC與發色團類型對DTT活性的相對貢獻

Figure 3. (a) Three-factor BrC optical absorption spectra analyzed by the NMF model. (b) Relative percentage of light absorption of the three types of BrC at 365 nm. (c) Percentage of relative contributions of the three types of BrC to the DTTv activity. (d) EEM profiles of the chromophores derived from the PARAFAC model for the WSOM of the PM2.5 samples. (e) TFVs of the different chromophores in the spring, summer, autumn and winter of 2017. (f) Relative contributions of the different chromophores to the total fluorescent signal. (g) Relative contributions of the different chromophores to the DTTv activity. Copyright 2019, American Chemical Society.

採用因子分析方法鑑定出3種類型BrC和8種發色團，同時耦合DTT活性數據，得到不同類型的BrC和發色團對DTT活性的相對貢獻。結果發現BrC3和C7發色團對DTT活性的相對貢獻最高，且根據BrC和發色團C7的吸光光譜和螢光光譜發現，BrC3和C7具有明顯的區別於其它發色團物質的特徵：它們分別具有較大的吸光波長(λmax = 475 nm)和螢光發射波長(λmax = 462 nm)，這些特徵揭示了DTT活性有機物質應該是那些含有較大共軛電子的物質。

 小結 

該工作重點揭示了水溶性PM的光學特性與DTT活性的關係。在水溶性PM的吸光物質中主要是具有較大的吸收波長和螢光發射波長的物質消耗了DTT，這類物質一般是含有較大共軛電子的物質。這項工作從光學性質上加深了對DTT活性的理解，這個發現將有助於較好的詮釋和有理解機氣溶膠氧化活性產生機制，並且基於它們的光學性質提供了一個預測有機氣溶膠氧化潛能的思路。

 課題組介紹 

陳慶彩，山東人，博士，副教授，博士生生導師。畢業於日本名古屋大學，取得理學博士學位。陝西省「百人計劃」青年項目入選者，陝西科技大學大氣汙染控制團隊負責人，名古屋大學特邀教員，日本大氣化學學會會員，ES&T、JHM、J CLEAN PROD等環境領域權威期刊審稿人。已在環境領域權威期刊ES&T和ENVIRON INT上發表8篇，其它學術論文20餘篇。主持3項國家和省級自然科學基金，參與其它國內外基金十餘項。

個人主頁：

https://hj.sust.edu.cn/info/1015/1394.htm

團隊成員及其研究方向

Notes: Permissions forreuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2019, American Chemical Society.

 

參考文獻: Q. Chen, M. Wang,Y. Wang, L. Zhang, Y. Li,Y. Han,Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5 over Xi'an, China, Environ. Sci. Technol. 2019. DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.


文章連結: 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01976



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